本研究では,高圧力の超臨界流体中での引力・斥力エネルギーを振動分光と理論解析で定量化し,大きな引力・斥力エネルギーを示す系を探索した。また薄膜太陽電池材料の導電性高分子フィルムを加圧し,フィルムの電荷輸送特性の向上を図った。その結果,超臨界流体にエステルやアルコールを混合すると強い引力相互作用が働き,加圧により結晶性や配向構造が変化し電荷移動度が増加することがわかった。 引力・斥力エネルギーの研究では,超臨界二酸化炭素中で複数の溶質分子の振動ラマンスペクトルを測定し,幅広い密度範囲で溶質-溶媒間の引力・斥力と溶媒和構造を考察した。その結果,1) エステルとケトンの溶媒和,2) アルコールの添加効果,3) ハロゲン・フェニル・カルボニル基の置換基効果について定量的知見が得られた。特に,嵩高い置換基が無いエステルで顕著な引力が観測され,サイト選択的な溶媒和がカルボニル化合物の大きな引力エネルギーの発現の鍵であることを示した。導電性高分子フィルムの高圧処理では,1) 加圧すると面外方向にπ-πスタッキング形成,太陽電池の電荷輸送方向に移動度が1桁増加,2) Siナノ粒子の混合で更に増加,3) 超臨界流体で高圧処理すると従来法より高い結晶性,などの知見が得られた。高分子側鎖の乱れが,膜構造変化と電荷輸送向上に重要な因子であることがわかり,柔らかいフィルムを用いたフレキシブルデバイスの発展へ向けた素子設計指針が得られた。
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