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2017 年度 実績報告書

構造に基づく理論的手法による光合成蛋白質におけるプロトン移動機構の解明

研究課題

研究課題/領域番号 26800224
研究機関東京大学

研究代表者

斉藤 圭亮  東京大学, 先端科学技術研究センター, 講師 (20514516)

研究期間 (年度) 2014-04-01 – 2018-03-31
キーワード光合成 / 水分解 / 酸素発生 / プロトン移動 / 蛋白質構造 / 理論化学
研究実績の概要

本研究の目的は,蛋白質内で起こるプロトン移動の機構を蛋白質構造に基づく理論計算によって解明するための手法を具体的に示し,実践することである.対象とする蛋白質として光合成光化学系II(PSII)を扱う.PSIIは光エネルギーによる水分解反応を触媒する蛋白質であり,反応に伴って活性部位から水由来のプロトンが放出され蛋白質外部へと運ばれる.このプロトン移動を調べる.プロトンが,反応におけるどのタイミングで,どこからどこへ,どのような時間スケールで移動するのかを明らかにする.同時に,蛋白質における重要部位を特定する.
前年度までに,蛋白質内のプロトン移動の経路を明らかにする手法を確立し,PSII蛋白質内に適用した.その結果,PSIIの水分解において4段階からなる水分解反応の第一段階目に,触媒部位(MnCaクラスター)の特定部位「O4酸素原子」からプロトンが放出され,複数の水分子から構成されるプロトン移動経路を通って排出されることがわかった.
最終年度は,4段階からなる水分解反応の第二段階目以降について,プロトンの放出だけでなく,反応機構の解明をも行った.その結果以下のことが明らかとなった.第二・第三段階において,MnCaクラスターのMn4原子に配位している水分子W1のプロトンが2つとも抜ける.プロトンの1つはD1サブユニットのアスパラギン酸61(D1-Asp61)を経由し蛋白質の外へ向け放出され,もう1つはD1-Asp61まで移動する.その後,第四段階において,第一段階においてプロトンが放出されるO4酸素原子とW1の酸素原子が単結合をつくり,D1-Asp61のプロトンが外部へ排出されることをきっかけに,酸素分子が形成される.酸素分子が外部へと排出されると,空になったMnCaクラスターのサイトに再び水分子が入り込む.この反応の律速過程は酸素分子間の単結合生成過程(1ms程度)である.

  • 研究成果

    (9件)

すべて 2018 2017

すべて 雑誌論文 (5件) (うち査読あり 5件、 オープンアクセス 2件) 学会発表 (4件) (うち招待講演 3件)

  • [雑誌論文] O2 evolution and recovery of the water-oxidizing enzyme2018

    • 著者名/発表者名
      Kawashima Keisuke、Takaoka Tomohiro、Kimura Hiroki、Saito Keisuke、Ishikita Hiroshi
    • 雑誌名

      Nature Communications

      巻: 9 ページ: -

    • DOI

      10.1038/s41467-018-03545-w

    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Absorption-energy calculations of chlorophyll a and b with an explicit solvent model2018

    • 著者名/発表者名
      Saito Keisuke、Suzuki Takumi、Ishikita Hiroshi
    • 雑誌名

      Journal of Photochemistry and Photobiology A: Chemistry

      巻: 358 ページ: 422~431

    • DOI

      10.1016/j.jphotochem.2017.10.003

    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Redox potentials of ubiquinone, menaquinone, phylloquinone, and plastoquinone in aqueous solution2017

    • 著者名/発表者名
      Kishi Shinnosuke、Saito Keisuke、Kato Yuki、Ishikita Hiroshi
    • 雑誌名

      Photosynthesis Research

      巻: 134 ページ: 193~200

    • DOI

      10.1007/s11120-017-0433-4

    • 査読あり
  • [雑誌論文] The Existence of an Isolated Hydronium Ion in the Interior of Proteins2017

    • 著者名/発表者名
      Ikeda Takuya、Saito Keisuke、Hasegawa Ryo、Ishikita Hiroshi
    • 雑誌名

      Angewandte Chemie

      巻: 129 ページ: 9279~9282

    • DOI

      10.1002/ange.201705512

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Origins of Water Molecules in the Photosystem II Crystal Structure2017

    • 著者名/発表者名
      Sakashita Naoki、Watanabe Hiroshi C.、Ikeda Takuya、Saito Keisuke、Ishikita Hiroshi
    • 雑誌名

      Biochemistry

      巻: 56 ページ: 3049~3057

    • DOI

      10.1021/acs.biochem.7b00220

    • 査読あり
  • [学会発表] 光化学系IIにおける酸素発生反応と水の再取り込みの機構2018

    • 著者名/発表者名
      河島圭佑,高岡友裕,木村一貴,斉藤圭亮,石北央
    • 学会等名
      第59回日本植物生理学会年会
  • [学会発表] Theoretical investigation based on molecular structures reveals reaction mechanisms in photosynthetic membrane proteins2017

    • 著者名/発表者名
      K.Saito
    • 学会等名
      第55回生物物理学会年会
    • 招待講演
  • [学会発表] 光合成蛋白質内の水分子のシミュレーション2017

    • 著者名/発表者名
      斉藤圭亮
    • 学会等名
      第5回JCAHPCセミナー
    • 招待講演
  • [学会発表] 光合成蛋白質の理論解析で知るプロトンと水の移動経路2017

    • 著者名/発表者名
      斉藤圭亮
    • 学会等名
      平成29年度ラン藻ゲノム交流会
    • 招待講演

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公開日: 2018-12-17  

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