| 研究課題/領域番号 |
26810002
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| 研究機関 | 東北大学 |
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研究代表者 |
菅野 学 東北大学, 理学研究科, 助教 (30598090)
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| 研究期間 (年度) |
2014-04-01 – 2017-03-31
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| キーワード | 超短レーザーパルス / 偏光 / π電子系 / フラーレン / 多光子イオン化 / 電子動力学計算 / 国際情報交換 / ドイツ |
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| 研究実績の概要 |
分子の振電ダイナミクス（価電子の運動や分子振動など）を制御する新しい因子としてレーザーの偏光が注目を集めている。偏光は、光の電場ベクトルが一定方向に振動する「直線偏光」、時間と共に円を描いて回転する「円偏光」、楕円を描く「楕円偏光」に分類される。代表者はこれまでに、任意の偏光レーザーが誘起する芳香族分子のπ電子回転（環電流）と分子振動の非断熱結合を数値計算によって解析し、環電流と分子振動の偏光依存特性を一般的に予測することに成功していた。これを踏まえて、本研究は、代表者が開発した芳香族分子における光誘起環電流と分子振動の制御理論の一般π電子系への拡張とその具体的なπ電子系化合物への適用を目指すものである。
平成26年度は、任意の偏光レーザーが生成する縮退π電子励起状態の重ね合わせ状態を一般的に定式化することに成功した。これにより、π電子ダイナミクスの完全な制御が原理的に可能となった。並行して、生体分子のプロトタイプとして知られるピラジンの超高速無輻射失活の機構解明に従事した。近年の半古典動力学計算から、ピラジンの無輻射失活には複数の光学禁制状態が寄与する可能性が提案されていた。代表者は量子核波束動力学計算を採用し、光学許容状態から最低光学禁制状態への遷移のみが起こること、およびその遷移速度が実験から推定されていた値よりもはるかに高速であることを見出した。
平成27年度は、理論を多光子励起過程へと展開し、フラーレンC60の多光子イオン化の偏光依存特性の解明に従事した。球対称性を持つ原子・分子の電子構造をモデル化し、電子動力学計算を用いて多光子イオン化速度を評価した。球対称系のイオン化の偏光依存特性が詳細なエネルギー構造によらず、その主要な因子が電子状態間の実効的な電気遷移双極子モーメントの大きさであることを一般的に示すことに成功した。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
平成27年度に計画していた「C60の多光子イオン化・解離反応の偏光依存性の解明」がおおむね達成できたため。補助事業期間前に着想し、予備的な計算を進めてきた課題であったが、本年度において一般的な理論モデルを構築し、計算結果を多角的に検討して確固たる結論を導き出すことに成功した。その成果を国内および国際会議において広く発信することができた。
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| 今後の研究の推進方策 |
「フラーレン誘導体の新規な光物性・光化学反応の探索」に取り組む。水酸化フラーレンC60(OH)24 は低強度（100 W/cm2）の近赤外連続波レーザーを照射しても容易に熱せられ、衝突や崩壊の後にカーボンナノチューブへと成長する。この実験結果はC60(OH)24 の高い反応性を表しており、可視・紫外または高強度近赤外レーザーパルスによって振電励起させれば、カーボンナノチューブの収率増加や新規な化学反応の開拓が期待できる。代表者の理論をC60(OH)24 やその他のフラーレン誘導体に適用し、振電励起によるカーボンナノチューブ生成反応の促進、または新規な化学反応の可能性を調べる。構成原子や官能基による反応性の変化を系統的に整理し、超短レーザーパルスによるフラーレン誘導体の反応制御法を確立する。
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| 次年度使用額が生じた理由 |
本年度の研究を効率的に推進したことに伴い発生した未使用額である。
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| 次年度使用額の使用計画 |
平成28年度請求額と合わせて次年度に計画している研究の遂行に使用する。特に、(1) 東北大学大型計算機の使用料、(2) これまでの研究成果を発表するための国内および外国旅費、(3) 関連書籍やソフトウェアの購入、などに充てる予定である。
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