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2015 年度 実績報告書

錯体水素化物の高速イオン伝導機構の解明と多価イオン伝導・イオン液体への機能展開

研究課題

研究課題/領域番号 26820311
研究機関東北大学

研究代表者

松尾 元彰  東北大学, 金属材料研究所, 講師 (20509038)

研究期間 (年度) 2014-04-01 – 2016-03-31
キーワード錯体水素化物 / ナトリウムイオン伝導 / リチウムイオン伝導
研究実績の概要

錯体水素化物は従来燃料電池用の高密度水素貯蔵材料として注目されてきたが、近年新たに次世代全固体二次電池の電解質へ応用可能な高速イオン伝導材料としても期待されている。本研究では、高速リチウムおよびナトリウムイオン伝導を示す新たな錯体水素化物の創製およびその伝導機構の解明を目的として進めている。
昨年度は籠状構造の水素化ホウ素錯イオンを有するNa系錯体水素化物Na2B10H10およびNa2B12H12において、単斜晶から立方晶への構造相転移(Na2B10H10:約110℃、Na2B12H12:約260℃)に伴ってナトリウムイオン伝導率が大きく増大し、どちらも立方晶構造において0.01 S/cm以上のナトリウム超イオン伝導を示すことを明らかにした。本年度は、Na2B10H10およびNa2B12H12の錯イオン中の一つのホウ素Bを炭素Cに置換して得られるNaBC9H10およびNaCB11H12の構造相転移温度とナトリウムイオン伝導率について評価を行った。
NaBC9H10とNaCB11H12の構造相転移温度はNa2B10H10、Na2B12H12と比較して大幅に低下した。NaCB11H12では約110℃で斜方晶から立方晶への構造相転移が起こり、立方晶構造において0.1 S/cm以上のナトリウムイオン伝導率を示した。構造相転移は可逆的に起こるため、110℃以下に冷却すると斜方晶構造へと戻りイオン伝導率は大きく低下した。NaBC9H10では約40℃で構造相転移が起こり、立方晶構造で0.05 S/cmのナトリウムイオン伝導率を示した。NaCB11H12と比較して構造相転移のヒステリシスが大きいため、室温まで冷却しても立方晶構造は保持された。その結果、室温でも0.02 S/cmのナトリウムイオン伝導率を示した。
これらのNaをLiに置換したLiBC9H10およびLiCB11H12についても同様の評価を行い、それぞれ約80℃、約120℃での構造相転移後に0.01 S/cm以上のリチウムイオン伝導率を示すことを確認した。

  • 研究成果

    (13件)

すべて 2016 2015 その他

すべて 国際共同研究 (2件) 雑誌論文 (5件) (うち国際共著 4件、 査読あり 4件、 謝辞記載あり 5件) 学会発表 (6件) (うち国際学会 3件)

  • [国際共同研究] アメリカ国立標準技術研究所/サンディア国立研究所(米国)

    • 国名
      米国
    • 外国機関名
      アメリカ国立標準技術研究所/サンディア国立研究所
  • [国際共同研究] ロシア科学アカデミー(ロシア連邦)

    • 国名
      ロシア連邦
    • 外国機関名
      ロシア科学アカデミー
  • [雑誌論文] Liquid-like ionic conduction in solid lithium and sodium monocarba-closo-decaborates near or at room temperature2016

    • 著者名/発表者名
      Wan Si Tang, Motoaki Matsuo, Hui Wu, Vitalie Stavila, Wei Zhou, Albert A. Talin, Alexei V. Soloninin, Roman V. Skoryunov, Olga A. Babanova, Alexander V. Skripov, Atsushi Unemoto, Shin-ichi Orimo, Terrence. J. Udovic
    • 雑誌名

      Advanced Energy Materaterials

      巻: 6 ページ: 1502237(1)-(6)

    • DOI

      http://dx.doi.org/10.1002/aenm.201502237

    • 査読あり / 国際共著 / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Stabilizing lithium and sodium fast-ion conduction in solid polyhedral-borate salts at device-relevant temperatures2016

    • 著者名/発表者名
      Wan Si Tang, Motoaki Matsuo, Hui Wu, Vitalie Stavila, Atsushi Unemoto, Shin-ichi Orimo, Terrence. J. Udovic
    • 雑誌名

      Energy Storage Materials

      巻: 4 ページ: 79-83

    • DOI

      http://dx.doi.org/10.1016/j.ensm.2016.03.004

    • 査読あり / 国際共著 / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] 新規イオン伝導体群としての錯体水素化物-材料探索と全固体電池への実装-2016

    • 著者名/発表者名
      松尾元彰, 宇根本篤, 折茂慎一
    • 雑誌名

      Electrochemistry

      巻: 84 ページ: 26-30

    • DOI

      http://doi.org/10.5796/electrochemistry.84.26

    • 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Atomic motion in the complex hydride Li3(NH2)2I: 7Li and 1H nuclear magnetic resonance studies2015

    • 著者名/発表者名
      Alexander V. Skripov, Roman V. Skoryunov, Alexei V. Soloninin, Olga A. Babanova, Motoaki Matsuo, Shin-ichi Orimo
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry C

      巻: 119 ページ: 13459-13464

    • DOI

      http://dx.doi.org/10.1021/acs.jpcc.5b03183

    • 査読あり / 国際共著 / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Unparalleled lithium and sodium superionic conduction in solid electrolytes with large monovalent cage-like anions2015

    • 著者名/発表者名
      Wan Si Tang, Atsushi Unemoto, Wei Zhou, Vitalie Stavila, Motoaki Matsuo, Hui Wu, Shin-ichi Orimo, Terrence. J. Udovic
    • 雑誌名

      Energy & Environmental Science

      巻: 8 ページ: 3637-3645

    • DOI

      http://dx.doi.org/10.1039/c5ee02941d

    • 査読あり / 国際共著 / 謝辞記載あり
  • [学会発表] Development of complex hydrides for fast ionic conduction2016

    • 著者名/発表者名
      Motoaki Matsuo, Atsushi Unemoto, Terrence. J. Udovic, Alexander V. Skripov, Tamio Ikeshoji, Biswajit Paik, Shin-ichi Orimo
    • 学会等名
      10th International Symposium Hydrogen & Energy
    • 発表場所
      ラフォーレ蔵王リゾート&スパ(宮城県刈田郡)
    • 年月日
      2016-02-21 – 2016-02-26
    • 国際学会
  • [学会発表] Complex hydride electrodes for high-energy density all-solid-state lithium-sulfur battery2016

    • 著者名/発表者名
      Atsushi Unemoto, Motoaki Matsuo, Tamio Ikeshoji, S.Orimo
    • 学会等名
      10th International Symposium Hydrogen & Energy
    • 発表場所
      ラフォーレ蔵王リゾート&スパ(宮城県刈田郡)
    • 年月日
      2016-02-21 – 2016-02-26
    • 国際学会
  • [学会発表] How cations move in boron-hydride electrolytes: First-principals molecular dynamics2016

    • 著者名/発表者名
      Tamio Ikeshoji, Atsushi Unemoto, S. Takagi, Motoaki Matsuo, Shin-ichi Orimo
    • 学会等名
      10th International Symposium Hydrogen & Energy
    • 発表場所
      ラフォーレ蔵王リゾート&スパ(宮城県刈田郡)
    • 年月日
      2016-02-21 – 2016-02-26
    • 国際学会
  • [学会発表] closo型錯イオン[BnHn]2-を有する錯体水素化物での高速イオン伝導2015

    • 著者名/発表者名
      松尾元彰, 神保貴行, 宇根本篤, 高村仁, Terrence. J. Udovic, Biswajit Paik, 折茂慎一
    • 学会等名
      日本金属学会2015年秋期大会
    • 発表場所
      九州大学(福岡県福岡市)
    • 年月日
      2015-09-16 – 2015-09-18
  • [学会発表] 錯体水素化物固体電解質LiBH4からの水素脱離による全固体TiS2/Li電池の安定動作化2015

    • 著者名/発表者名
      宇根本篤, 池庄司民夫, 矢作駿, 松尾元彰, Vitalie Stavila, Terrence. J. Udovic, 折茂慎一
    • 学会等名
      日本金属学会2015年秋期大会
    • 発表場所
      九州大学(福岡県福岡市)
    • 年月日
      2015-09-16 – 2015-09-18
  • [学会発表] Effect of lithium ion conduction on hydrogen desorption of LiNH2-LiH solid composite2015

    • 著者名/発表者名
      張騰飛, 磯部繁人, 松尾元彰, 折茂慎一, 王永明, 橋本直幸, 大貫惣明
    • 学会等名
      日本金属学会2015年秋期大会
    • 発表場所
      九州大学(福岡県福岡市)
    • 年月日
      2015-09-16 – 2015-09-18

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公開日: 2017-01-06   更新日: 2022-01-31  

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