研究実績の概要 |
当初の研究計画で予定していた反応系は(A)水素中微量COの選択酸化(PROX反応), (B)アミン酸化によるイミン合成, (C)尿素分解による水素製造の3種である。このうち、26年度では(A)および(B)の系において当初の予想を上回る成果が得られた。
(A)PROX反応では、計画書に示した調製法に基づき、Pt3Co金属間化合物微粒子を様々な担体上(SiO2, Al2O3, TiO2, MgO, La2O3, CaO等)に単一相で形成させることに成功した。また調製した各触媒のPROX反応における活性を比較した結果、活性の序列はMgO > Al2O3 > SiO2 > TiO2 > La2O3 > CaOとなった。特にMgOを用いた場合には、反応温度100℃にてCO転化率97%を達成した(従来のSiO2担時触媒では100℃で転化率40%)。 (B)アミン酸化では、担体に塩基点を有するAl2O3、MgOを用いることでPd3Pb金属間化合物触媒の活性が大幅に向上することを見出した。特にAl2O3を担体に用いた触媒は活性だけでなく選択性も高く、また幅広い基質適応性を有する優れた触媒であることを見出した。また反応機構解析の結果、当初の予想通り、律速段階であるN-H結合の解裂が担体の塩基点によって加速されるため活性が向上することが示された。 (C)尿素分解反応においては、触媒の対象を金属間化合物に限定せず、多様なRu系二元金属触媒を調製し、現在触媒活性の検討を行っている段階である。
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