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2015 年度 実施状況報告書

担持金属間化合物触媒の高性能化とそれに基づく高効率分子変換系の開発

研究課題

研究課題/領域番号 26820350
研究機関東京工業大学

研究代表者

古川 森也  東京工業大学, 理工学研究科, 助教 (10634983)

研究期間 (年度) 2014-04-01 – 2017-03-31
キーワード金属間化合物 / 高性能触媒 / アミン酸化 / PROX
研究実績の概要

当初の計画で予定していた3つの反応系のうち(A)「水素中微量COの選択酸化(PROX反応)」および(B)「アミン酸化によるイミン合成」に関しては触媒性能については既に26年度で目標をクリアしている。
27年度は(A),(B)および(C)「尿素分解による水素製造」の3つの系において以下の様な進展があった。
(A)赤外分光法を用いて反応機構に関する詳細な検討を行い、従来提唱されてきたものとは異なるユニークな反応機構で反応が進行することを明らかにした。本研究結果は当該分野において高く評価され、Catalysis Science & Technology誌の裏表紙にも選定された。
(B)の反応の発展として、金属間化合物を用いたニトロ化合物のニトロ基選択的水素化を行い、金属間化合物RhInが本反応に高い触媒活性、選択性を示すことを見出した。本反応は室温1気圧水素化にて進行する点で特徴的であり、これは固体触媒では初の例である。
(C)尿素分解における後段の反応であるアンモニア分解に有効な触媒の探索を行い、Al2O3上に金属RuとLa2O3を含浸担持したバイメタリック触媒を調製することで、従来のRu/Al2O3より高い触媒活性を達成することに成功した。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

1: 当初の計画以上に進展している

理由

(A)・(B)いずれの反応系においても当初の予想を超える高い触媒性能を達成し、かつ反応機構に関する検討から高い活性・選択性を発現するメカニズムについても明らかにしている。またいずれの系においても投稿論文は著名な論文誌の表紙に選定されており、国際的な注目度も高い。(B)についてはさらに発展課題にも挑戦し、優れた結果を出している。以上の点から、本研究は当初の計画以上に進展していると判断した。

今後の研究の推進方策

(C)の尿素分解による水素製造においてはこれまでの結果を踏まえ、Ru/La2O3/Al2O3触媒をベースに触媒性能の評価を行い、RuとLa2O3混合比の最適化等を行い、尿素分解からの水素製造に高い活性を示す触媒の開発につなげる。

次年度使用額が生じた理由

研究計画(C)の「尿素分解による水素製造」について、当初の計画を達成させるために次年度も引き続いて研究を継続する必要が生じたため。

次年度使用額の使用計画

研究の実施に必要な試薬・ガス等の消耗品(25万円)に加え、学会発表等における旅費(8万円)や論文投稿にかかる英文構成費用(5万円)に使用する予定である(計38万円)。

  • 研究成果

    (5件)

すべて 2016 2015

すべて 雑誌論文 (2件) (うち査読あり 2件、 謝辞記載あり 2件、 オープンアクセス 1件) 学会発表 (3件) (うち招待講演 2件)

  • [雑誌論文] Well-structured Bimetallic Surface Capable of Molecular Recognition for Chemoselective Nitroarene Hydrogenation2016

    • 著者名/発表者名
      S. Furukawa, K. Takahashi, T. Komatsu
    • 雑誌名

      Chemical Science

      巻: 印刷中 ページ: 印刷中

    • DOI

      10.1039/C6SC00817H

    • 査読あり / オープンアクセス / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Unique Reaction Mechanism of Preferential Oxidation of CO over Intermetallic Pt3Co Catalysts: Surface-OH-Mediated Formation of Bicarbonate Intermediate2015

    • 著者名/発表者名
      S. Furukawa, K. Ehara, T. Komatsu
    • 雑誌名

      Catalysis Science & Technology

      巻: 6 ページ: 1642-1650

    • DOI

      10.1039/C5CY01652E

    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [学会発表] 規則性合金を用いた表面反応場の精密設計と高効率触媒系の開拓2015

    • 著者名/発表者名
      古川森也
    • 学会等名
      東北大学多元物質科学研究所 第8回新機能無機物質探索研究センターシンポジウム
    • 発表場所
      東北大学
    • 年月日
      2015-12-11 – 2015-12-11
    • 招待講演
  • [学会発表] 規則性合金を用いた表面反応場の精密設計と高効率触媒系の開拓2015

    • 著者名/発表者名
      古川森也
    • 学会等名
      2015年度触媒学会北海道支部札幌講演会
    • 発表場所
      北海道大学
    • 年月日
      2015-11-20 – 2015-11-20
    • 招待講演
  • [学会発表] Pt3Co/MgO触媒上でのPROX反応におけるbicarbonate中間体の形成と表面水酸基の関与2015

    • 著者名/発表者名
      古川森也・江原健悟・小松隆之
    • 学会等名
      第45回石油・石油化学討論会
    • 発表場所
      名古屋
    • 年月日
      2015-11-06 – 2015-11-06

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公開日: 2017-01-06  

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