| 研究課題/領域番号 |
26870093
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| 研究機関 | 群馬大学 |
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研究代表者 |
石飛 宏和 群馬大学, 大学院理工学府, 助教 (00708406)
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| 研究期間 (年度) |
2014-04-01 – 2017-03-31
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| キーワード | 直接エタノール燃料電池 / 電極触媒 / 金属間化合物 / カーボンナノファイバー / 相互作用 |
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| 研究実績の概要 |
本研究課題では，直接エタノール燃料電池（DEFC）に実装することを目的とした金属間化合物―金属酸化物―炭素の複合触媒を調製した．DEFCの主な技術的な課題はエタノールの酸化反応速度が低く，水素燃料電池とくらべて約10倍の貴金属担持量が必要になるうえ，電池出力が低いため高コストになることである．
酸化チタンとカーボンのファイバー状複合担体を，前駆体溶液の調製，静電紡糸，および熱処理により調製した．白金鉛金属間化合物をマイクロ波ポリオール法および熱処理によって担持した．以降にこの触媒をPtPb/TECNFと示す．
調製した試料については粉末X線回折分析により，金属間化合物が生成していることを確認した．ただし，現在までのところ，金属担持量および金属組成を精密に制御できていない．2015年度では触媒の調製法を最適化する．電気化学測定により，PtPb/TECNFおよびPt/C（市販触媒）について，0.5 Mエタノールの酸化活性を評価した．その結果，代表的な組成のPtPb/TECNFの酸化開始電位（0.53 V vs. RHE）は，Pt/Cの酸化開始電位（0.63 V vs. RHE）よりも低いことがわかった．PtPb/TECNFの酸化開始電位はPt/Cの酸化開始電位よりも0.10 V低下し，0.70 V vs. RHEにおけるPtPb/TECNFの質量活性はPt/Cの3倍以上であった．以上の実験結果は，金属間化合物と金属酸化物が電子的に相互作用することにより，エタノール酸化の過電圧を低減したことを示唆している．金属化合物が持つユニークな幾何学的構造により，エタノール酸化の素反応で生じるCOによる被毒を低減できたことが示唆される．
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
平成２６年度年度の目標であった，「複合触媒（金属間化合物／酸化チタン／カーボンナノファイバー）の調製」および「複合触媒の活性評価」については年度内に実施し，概要に示した結果を得たため，「概ね順調」に研究を行ったと判断する．
複合触媒の調製方法およびキャラクタリゼーションについては，担持量の精密制御など一部最適化すべき点が残っているが，一定の知見を得た．電気化学測定については，従来触媒の酸化開始電位が比較的に高いために，0.70 V vs. RHEにおける質量活性を評価する方針に変更したが，研究計画に影響はない．本研究で調製した複合触媒は従来触媒よりも高い活性を持つことを明らかにした．触媒の構造と活性の関係についても一定の知見の集積を行った．また，酸化チタン／カーボンナノファイバー以外の担体として，予備的な検討によりシリカ／カーボンナノファイバーも有望であることを明らかにした．ファイバー触媒層を構築した場合の電極触媒の反応速度および物質移動速度について予備的な検討を行った．
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| 今後の研究の推進方策 |
平成２６年度で課題となった，触媒調製法の最適化を行う．複合触媒が高い活性を示す要因について複数の分析手法を用いて多角的に検討を行う．また，複数の触媒を調製し，触媒構造と活性の関係について知見の集積を進める．平成２７年度は複合触媒中の酸化物に注目し，酸化物の混合比と触媒活性などに関して評価する．また，当初計画と実施計画を一部入れ替え，単セルによる発電試験を行う予定である．実際の燃料電池では電極触媒における反応以外にも，反応物・生成物の移動やエタノールクロスオーバー（エタノールのカソードへの流出）がおこり，電池性能を決定する因子が多い．よって早くから単セル試験を行うべきと考えているためである．電流-電圧曲線の測定や，生成物分布の測定，エタノールクロスオーバー測定を行い，従来触媒と比べて複合触媒が優位である点を整理し，考察を行う．
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| 次年度使用額が生じた理由 |
同じ研究グループに所属する中川紳好教授と装置や器具の融通を行い，効率的に研究を進めたため次年度使用額が生じた．なお，次年度使用額は平成２６年度における直接経費の当初予算の約1パーセントである．概要に示したとおり，当初に予定した研究はほぼ予定通りに実施した．
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| 次年度使用額の使用計画 |
次年度使用額は平成２７年度における直接経費の当初予算の約2パーセントであるため，新たに高額な備品を購入する予定はない．「今後の研究の推進方策」に示した研究を行い，次年度使用額は消耗品類の追加購入などに充当し，研究を効率よく進める．
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