| 研究課題/領域番号 |
26870093
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| 研究機関 | 群馬大学 |
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研究代表者 |
石飛 宏和 群馬大学, 大学院理工学府, 助教 (00708406)
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| 研究期間 (年度) |
2014-04-01 – 2017-03-31
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| キーワード | 直接エタノール燃料電池 / 電極触媒 / 金属間化合物 / カーボンナノファイバー / 複合触媒 / 濃度拡散 |
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| 研究実績の概要 |
直接エタノール燃料電池（DEFC）のアノード反応速度の促進を目的とした金属間化合物―金属酸化物―炭素の複合触媒の開発を進めている．複合触媒（白金鉛担持酸化チタン包埋カーボンナノファイバー(PtPb/TECNF)）を調製し，電極触媒活性を評価した．ナノファイバーを用いた触媒層は高い空隙率を示すため，燃料（エタノール）の濃度拡散を促進すると期待できる．また，複合担体における酸化チタン/カーボン比の最適化を行った．
調製した試料については粉末X線回折分析により，金属間化合物が生成していることを確認した．本年度は触媒担持量をおおよそ20 wt%に制御して測定を行った．本年度に作成した複合触媒については白金鉛の結晶子径が約20 nmと比較的に大きく，今後は白金鉛粒子の微細化について取り組む．
電気化学測定により，PtPb/TECNFおよび，白金担持酸化チタン包埋カーボンナノファイバー（Pt/TECNF），Pt/C（市販触媒）について，0.5 Mエタノールの酸化活性を評価した．その結果，0.70 V vs. RHEにおける質量活性はPt/C, Pt/TECNF, PtPb/TECNFの順で高くなった．この結果より，TECNF担体を用いることにより，金属酸化物（酸化チタン）によるOH供給効果による活性向上が示唆される．また，PtPb/TECNFは金属間化合物（白金鉛）による被毒抑制効果と金属酸化物によるOH供給効果の両方が発揮され，最も高い活性を示したと考えられる．
一方で，複合触媒（PtPb/TECNF）をアノードに実装した燃料電池にて発電試験を行ったが，現在のところ十分な出力が得られていない．今後はPtPb粒子の微細化や触媒層構造の最適化に取り組む．
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
平成27年度については，前年度に引き続き「複合触媒（金属間化合物／酸化チタン／カーボンナノファイバー）の調製」および「複合触媒の活性評価」を行った．加えて，「複合触媒を実装した電池による発電試験」を新たに実施した．
「複合触媒の調製」については複数の組成の複合触媒（PtPb/TECNF）を調製し，キャラクタリゼーションおよび電極活性評価を行い，従来触媒(Pt/C, Pt/TECNF)と比べて高い活性を確認するなど一定の成果を得た．従来触媒と比べて複合触媒(PtPb/TECNF)の触媒活性が向上する理由については未解明な点があり，今後はXPSなどを行い，反応メカニズムの理解を進める．
一方で，概要に示したとおり，PtPb/TECNFを燃料極に実装した電池を作成したものの，十分な出力が得られなかった．そのため，本年度は当初計画にあった生成物分析を行えなかった．
また，前年度に見出した複合担体（シリカ／カーボンナノファイバー）についても最適な酸化物含有量を明らかにした．白金鉛担持酸化チタン包埋カーボンナノファイバー(PtPb/TECNF)の成果と関連させながら，電極反応・濃度拡散を促進する複合触媒の開発および触媒層の構築方法について検討を行った．また，エタノールの電極反応中で生成する不純物・およびバイオエタノールに含まれる不純物が触媒に与える被毒作用についても明らかにした．
以上の研究実施状況を勘案し，達成度については「おおむね順調に進展している」と判断する．
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| 今後の研究の推進方策 |
平成27年度の検討で明らかになった課題を踏まえて，複合触媒におけるPtPb粒子の微細化および適切な触媒層を構築したうえで電池の発電試験を行う．また，複合触媒の分析を進める．
担体にPtPb粒子を析出させる操作について，還元条件や熱処理条件の見直しを行い，PtPb粒子の微細化を目指す．また，当初の研究計画には無いが，X線光電子分光法などにより触媒の分析を行う．
電池の触媒層については，触媒層の厚さやアイオノマー重量分率などを変化させ，適当な触媒層構造を見出す．電池試験では，従来触媒(Pt/C)と複合触媒(PtPb/TECNF)について電流-電圧曲線を測定し，過電圧を分離する．複合触媒が従来触媒と比べて触媒層の活性・触媒層中の濃度拡散ともに向上している点を確認する．また，燃料極における生成物分布の測定を行うことにより，金属間化合物(PtPb)のユニークな構造がエタノールの完全酸化に寄与するか評価する．さらに，定電圧発電試験を行い，複合触媒の経時的な劣化について劣化の原因を調べる．従来触媒と複合触媒の劣化挙動を比較する．
以上の取り組みをまとめ，直接エタノール燃料電池の触媒の設計指針および触媒層の設計指針を得る．
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| 次年度使用額が生じた理由 |
当初に予定した研究はほぼ予定通りに実施し適切な執行を行ったが，予算と物品購入額の差額（端数）として739円の残高が発生した．
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| 次年度使用額の使用計画 |
「今後の研究の推進方策」に示した研究を行い，予算を執行する．残高は小額のため，次年度繰越金については次年度交付額とあわせて物品の購入に充当する．
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