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2016 年度 実施状況報告書

氷への物質の溶解の探究

研究課題

研究課題/領域番号 26870431
研究機関九州大学

研究代表者

荒川 雅  九州大学, 理学研究院, 助教 (10610264)

研究期間 (年度) 2014-04-01 – 2018-03-31
キーワードクラスター / 水 / 氷 / 水和 / 溶媒和 / 質量分析 / 金属クラスター / 溶解
研究実績の概要

サイズ・温度に応じて構造を多彩に変化させる水クラスターに着目し、氷への物質の溶解現象とその過程の解明を目指している。
前年度までに設計・製作した装置を使用して水クラスターを生成し、電子衝撃によりイオン化して検出した。フィラメントからの電子によってパルスバルブが加熱されて温度が上昇し、長時間にわたる水クラスター生成が行えないという問題があった。イオン化装置を改良することで、温度上昇を抑え、長時間の使用を可能にした。本装置を用い、水クラスターへの金属クラスターの溶解およびクラスター同士の反応実験を推進した。しかし、イオントラップ中の金属クラスターイオンと水クラスターのビーム軸を合わせることの難しさなどから、水クラスターのサイズ・温度と溶解との関係を系統的に調べるには至っていない。
そこで、上記の実験と平行して、金属クラスターや金属酸化物クラスターを水分子と一分子ずつ逐次的に反応させ、溶解(溶媒和)過程を調べる実験を行った。具体的には、銀、アルミニウム、珪素、マグネシウム、酸素から成るクラスターを生成し、水やアセトン分子が逐次的に吸着する様子を観測した。酸化珪素クラスター負イオンと水との反応では、主に水分子の吸着が観測され、水分子はOHとHとに解離して吸着することが分かった。この時、OHとHは、二つのSiO3(OH)四面体を形成するようなサイトに吸着することが分かった。多くのサイズ・組成のクラスターで水分子の吸着が観測されたが、このような構造を形成できないクラスターでは、吸着が観測されなかった。また、吸着サイトは酸化珪素クラスター上に局在した半占軌道(SOMO)の位置に支配されることが見出された。
以上の様に、水の吸着(水和、水・氷への溶解)に有利な構造が明らかとなった。より大きな水クラスターへの溶解と反応に発展させ、水クラスターの構造と溶解との関係を明らかにすることが今後の課題である。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

水クラスターのサイズ・温度と溶解との関係を系統的に調べるには至っていないが、金属酸化物クラスターが水や氷に溶解するために必要な構造を明らかにすることができた。水・氷の構造と溶解との関係を明らかにする上で、重要な成果が得られたと言える。

今後の研究の推進方策

より大きな水クラスターへの溶解と反応実験に発展させ、水クラスターの構造と溶解との関係を系統的に明らかにする。

次年度使用額が生じた理由

これまでに、水分子が一分子ずつ逐次的に水和し、金属クラスターや金属酸化物クラスターが溶解していく様子を捉えることができた。一方で、水クラスターのサイズ・温度と溶解との関係を系統的に調べるには至っていない。これまでの実験で、実験開始時に予期しなかった結果を示すデータが得られている。そこで、再現性を確認するとともに、より精緻に解析を行って成果をまとめるべきだと判断した。

次年度使用額の使用計画

再現性を確認するための実験と成果発表の経費として使用する。

  • 研究成果

    (10件)

すべて 2017 2016 その他

すべて 雑誌論文 (3件) (うち査読あり 3件、 謝辞記載あり 2件、 オープンアクセス 1件) 学会発表 (5件) (うち国際学会 2件) 備考 (2件)

  • [雑誌論文] Adsorption and subsequent reaction of a water molecule on silicate and silica cluster anions2017

    • 著者名/発表者名
      M. Arakawa, T. Omoda, and A. Terasaki
    • 雑誌名

      Journal of Physical Chemistry C

      巻: 121 ページ: in press

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.6b11689

    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Reaction sites of CO on size-selected silicon oxide cluster anions: A model study of chemistry in the interstellar environment2016

    • 著者名/発表者名
      M. Arakawa, R. Yamane, and A. Terasaki
    • 雑誌名

      Journal of Physical Chemistry A

      巻: 120 ページ: 139-144

    • DOI

      10.1021/acs.jpca.5b08900

    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Evaporation processes of a liquid droplet of ethylene glycol in a vacuum2016

    • 著者名/発表者名
      K. Ando, M. Arakawa, and A. Terasaki
    • 雑誌名

      Chemistry Letters

      巻: 45 ページ: 961-963

    • DOI

      10.1246/cl.160381

    • 査読あり / オープンアクセス
  • [学会発表] Freezing process of a water droplet evaporatively cooled in a vacuum2017

    • 著者名/発表者名
      K. Ando, M. Arakawa, and A. Terasaki
    • 学会等名
      日本化学会 第97春季年会
    • 発表場所
      Yokohama, Japan
    • 年月日
      2017-03-15 – 2017-03-19
  • [学会発表] 珪酸塩(Mg, Fe-Si-O)クラスターと炭化水素等の生成に関わる分子との反応2016

    • 著者名/発表者名
      荒川雅, 重田翼, 寺嵜亨
    • 学会等名
      第10回分子科学討論会
    • 発表場所
      兵庫県神戸市
    • 年月日
      2016-09-13 – 2016-09-15
  • [学会発表] 真空中で蒸発冷却された液滴の温度測定2016

    • 著者名/発表者名
      安東航太, 荒川雅, 寺嵜亨
    • 学会等名
      第10回分子科学討論会
    • 発表場所
      兵庫県神戸市
    • 年月日
      2016-09-13 – 2016-09-15
  • [学会発表] Liquid droplets in a vacuum for wet chemistry of gas-phase clusters2016

    • 著者名/発表者名
      K. Ando, M. Arakawa, and A. Terasaki
    • 学会等名
      18th International Symposium on Small Particles and Inorganic Clusters
    • 発表場所
      Jyvaskyla, Finland
    • 年月日
      2016-08-15 – 2016-08-19
    • 国際学会
  • [学会発表] Reaction of silicate clusters with CO and H2O as a model study of chemistry in the interstellar environment2016

    • 著者名/発表者名
      M. Arakawa and A. Terasaki
    • 学会等名
      18th International Symposium on Small Particles and Inorganic Clusters
    • 発表場所
      Jyvaskyla, Finland
    • 年月日
      2016-08-15 – 2016-08-19
    • 国際学会
  • [備考] Masashi Arakawa's webpage

    • URL

      http://www.scc.kyushu-u.ac.jp/quantum/members/Arakawa/index.html

  • [備考] http://www.scc.kyushu-u.ac.jp/quantum/index_j.php

    • URL

      Quantum Chemistry Laboratory's website

URL: 

公開日: 2018-01-16  

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