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2015 年度 実績報告書

グリセロールからアクリル酸のワンポット合成

研究課題

研究課題/領域番号 26889041
研究機関鳥取大学

研究代表者

菅沼 学史  鳥取大学, 工学(系)研究科(研究院), 助教 (90731753)

研究期間 (年度) 2014-08-29 – 2016-03-31
キーワードバイオマス変換 / 固体触媒 / ZSM-5 / 部分酸化 / 完全酸化
研究実績の概要

グリセロールからアクリル酸を製造するプロセスは通常2段階の反応で行われるが,本研究では環境低負荷型プロセスを構築するためにワンパスでアクリル酸を合成する方法を検討した.前年度には,1段階目の脱水反応に固体酸触媒としてZSM-5を用いた場合,触媒活性,選択率が高いことがわかった.これは多くの強酸点が活性点として働き,狭い細孔空間によって副生した炭素質の閉塞が起きにくいことが要因である.今年度では,ワンパス触媒の開発としてZSM-5を担体に用いる方法を検討した.ZSM-5のイオン交換サイトにアクロレインの酸化触媒として種々の金属を担持させて検討したが,結果は酸化活性が低いか完全酸化しか起きないほど酸化活性が高いかのいずれかを示した.申請者はMo-V-OをZSM-5に担持する方法を検討したところ,イオン交換サイトより過剰量のM-V-Oが存在する時にアクリル酸収率が20 %を示した.しかし,収率が低く,過剰酸化によるCO2の生成が多かった.M-V-OのXRD測定では触媒活性に関わらず結晶構造はいずれも同じ結晶構造だった.一方,Raman分光測定で様々な観察点を測定したところ各スポットで異なるスペクトルが得られた.全体的にはモリブデン酸化物に由来するシグナルが見られたが,一部では過剰酸化を促進させる孤立したバナジウム種が観察された.これでは部分酸化に適した酸化物を得ることが困難であると判断し,他の金属酸化物の検討を行った.代替となる酸化触媒にW-V-OやH3[PMo12-xVxO40]を用いると過剰酸化が進行しにくく,CO2等の過剰酸化生成物がほとんど見られなかったので酸化触媒として有望である.以上が当該年度に得られた知見である.今後は酸触媒:ZSM-5,酸化触媒:W-V-OやH3[PMo12-xVxO40]を組み合わせた触媒の開発を進める予定である.

現在までの達成度 (段落)

27年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

27年度が最終年度であるため、記入しない。

  • 研究成果

    (7件)

すべて 2016 2015

すべて 雑誌論文 (2件) (うち査読あり 2件) 学会発表 (5件) (うち国際学会 2件)

  • [雑誌論文] Acidic Property of BEA Zeolite Synthesized by Seed-directed Method2016

    • 著者名/発表者名
      Satoshi Suganuma, Haiyan Zhang, Chengguang Yang, Feng-Shou Xiao and Naonobu Katada
    • 雑誌名

      Journal of Porous Materials

      巻: 23 ページ: 415-421

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Assignments of Bending Vibrations of Ammonia Adsorbed on Surfaces of Metal Oxides2015

    • 著者名/発表者名
      Satoshi Suganuma, Yuta Murakami, Jota Ohyama, Tatsuya Torikai, Kazu Okumura and Naonobu Katada
    • 雑誌名

      Catalysis Letters

      巻: 145 ページ: 1904-1912

    • 査読あり
  • [学会発表] グリセロール脱水反応において固体酸触媒特性が活性に与える影響2016

    • 著者名/発表者名
      菅沼学史, 久住拓也, 森本和樹, 辻悦司, 片田直伸
    • 学会等名
      第117回触媒討論会
    • 発表場所
      大阪
    • 年月日
      2016-03-22
  • [学会発表] Bifunctional Mo-V-O/ZSM-5 catalysts for direct oxidehydration of glycerol to acrylic acid2015

    • 著者名/発表者名
      Takuya Hisazumi, Satoshi Suganuma, and Naonobu Katada
    • 学会等名
      Pacifichem 2015, The International Chemical Congress of Pacific Basin Societies 2015
    • 発表場所
      Honolulu, USA
    • 年月日
      2015-12-19
    • 国際学会
  • [学会発表] 金属担持ゼオライトを触媒とするグリセロールの脱水酸化反応2015

    • 著者名/発表者名
      久住拓也, 菅沼学史, 片田直伸
    • 学会等名
      第31回ゼオライト研究発表会
    • 発表場所
      鳥取
    • 年月日
      2015-11-27
  • [学会発表] 二機能性触媒を用いたグリセロールからアクリル酸の一段合成2015

    • 著者名/発表者名
      久住拓也, 菅沼学史, 片田直伸
    • 学会等名
      第116回触媒討論会
    • 発表場所
      津
    • 年月日
      2015-09-17
  • [学会発表] Single Pass Oxidehydration of Glycerol into Acrylic Acid over Bifunctional Mo-V-O/ZSM-5 Catalyst2015

    • 著者名/発表者名
      Takuya Hisazumi, Satoshi Suganuma and Naonobu Katada,
    • 学会等名
      ZMPC2015, International Symposium on Zeolites and Microporous Crystals
    • 発表場所
      Sapporo
    • 年月日
      2015-06-29
    • 国際学会

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公開日: 2017-01-06  

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