| 研究概要 |
本研究の主眼とするところは、波長の異なる2つのレーザーを用いた二波長段階励起法を用い、小さな分子を例として、新しい電子状態の発見し、その励起および緩和機構を調べることにある。
第一に、二波長段階励起法(光-光二重共鳴法)の優れた特徴を生かし、従来の分光法では困難であったハロゲン分子のイオン対状態の電子構造の解析を進め、イオン対状態とよばれる一連の高エネルギー励起状態の電子構造の解析に成功した。ハロゲン分子のイオン対状態は、基底状態に比べ平衡核間距離が著しく長いため垂直遷移では観測が困難だが、まず一光子過程で中間状態(【B^3】Π(【Ou^+】))の高振動準位へ励起し、第二の光子で一光子遷移(1+1過程)または二光子遷移(1+2過程)させれば、イオン対状態への励起が可能となることを明らかにした。つまり、(1+1)光子励起法では、基底状態からは光学禁制な対称状態(gerade)への遷移を実現し、また、(1+2)励起法では、反対称状態(ungerade)へ遷移させ詳細な分光学的情報を得られることを示した。これらの解析結果をもとにして、ハロゲン分子(【Cl_2】,【Br_2】,【I_2】)のイオン対状態がその解離極限で相関するハロゲン原子の正負イオン対の電子状態(【Cl^-】(【^1S】)+【Cl^+】(【^3P】,【^1D】,【^1S】)) により分類できることを見いだし、その系統的な分光学的知見を得た。
第二に、二酸化窒素は可視領域に吸収帯を持つ基本的三原子分子のひとつであるが、その吸収に対応する励起状態の間には複雑な振動があるため満足な解析は成されていない。本研究では、まず解離限界より、2eV程度高い2【^2B_2】状態からの発光を初めて観測することに成功した。二波長段階励起法における中間状態を複雑な可視吸収帯に対応する励起状態とする方法で、これまで摂動のため解析が不可能とされていた吸収帯に対し、光一光二重共鳴法を適用してスペクトルを単純化し、その可視域の吸収スペクトルを解析した。
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