| 研究課題/領域番号 |
60440015
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| 研究機関 | 京都大学 |
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研究代表者 |
樋口 隆昌 京大, 木材研究所, 教授 (00027153)
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| 研究分担者 |
梅澤 俊明 京都大学, 木材研究所, 助手 (80151926)
島田 幹夫 京都大学, 木材研究所, 講師 (50027166)
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| キーワード | リグニンペルオキシダーゼ / 芳香核開裂 / リグニン / 白色腐朽菌 / β-0-4サブストラクチャー |
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| 研究概要 |
研究実績の概要は次の通りである。
1.リグニンの微生物分解機構の解明は、未利用再質可能資源であるリグニンを有効に利用するため、またパルプ廃液の生化学的処理への基礎研究として重要である。白色腐朽菌によるリグニン分解においては、側鎖のCγ-Cβ開裂、β-0-4結合の0-【C_4】開裂、及び芳香核開裂等がおこることが示されてきた。一方、kirkらによって白色腐朽菌Phanerochaete chrysosporiumの菌体外培養液から、過酸化水素要求性リグニン分解酵素リグニンペルオキシダーゼが単離され、この酵素がCγ-Cβ開裂及び0-【C_4】開裂を触媒することが明らかにされてきた。
2.本年度の研究において、我々は、この酵素が上記のリグニン側鎖の開裂反応に加えて芳香核の開裂反応を触媒することを見い出した。すなわちこの酵素によるβ-0-4型リグニンモデル二量体の分解生成物として、芳香環開裂炭素断片を含むアリールグリセロールの4種エステルが単離された。またこの酵素と同様の酵素を別の白色腐朽菌であるカワラタケが産生することも示唆された。かくして、リグニンペルオキシダーゼは、Phanerochaete chrysosporiumに特異的な酵素というわけではなく、少なくともある程度は普遍的に、白色腐朽菌に分布していることが示唆された。本年度はさらにリグニンペルオキシダーゼによるリグニン分解の反応機構についても検討した。すなわち酵素同位体及び重水素を用いた研究により、リグニンペルオキシダーゼによる芳香核開裂反応は、従来より微生物による芳香核開裂反応として知られているジオキシゲナーゼによって触媒される反応とは全く異なる構造で、リグニンのアリールカチオンラジカルを経て自動酸化的に進行していることが証明された。
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