| 研究課題/領域番号 |
61040046
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| 研究機関 | 九州大学 |
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研究代表者 |
松尾 拓 九大, 工学部, 教授 (30037725)
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| 研究分担者 |
田附 重夫 東京工業大学, 資源化学研究所, 教授 (20025993)
山本 雅英 京都大学, 工学部, 助教授 (40025961)
増原 宏 京都工芸繊維大学, 繊維学部, 教授 (60029551)
閑 春夫 群馬大学, 工学部, 教授 (40008454)
又賀 昇 大阪大学, 基礎工学部, 教授 (30029368)
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| キーワード | 太陽光 / 光エネルギー / 化学的エネルギー変換 / 光化学プロセス / 金属錯体 / 電荷分離 / 分子組織体 / 酸素発生 |
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| 研究概要 |
1・研究目的
水素などの高エネルギー物質を効率よく合成するための光化学的方法を確立するために、光エネルギーの捕集から高エネルギー物質生産にいたる各過程に必要な機能性化合物とその組織体の探索と最適化を行った。
2.研究成果の概要
(1)光捕集系の構成についてはカルバゾリル基を側鎖に持つポリマーについて6000ステップに及ぶ励起エネルギー移動を見出すと共に、ポルフィリンを吸着したベシクル(二分子膜小胞体)を用いて分子配列と光捕集機能の関係を検討した。(2)光反応中心の構成については、テトラフェニルポルフィリン金属錯体の軸配位子が光誘起電子移動の効率を向上させること、またポルフィリン金属錯体やカルバゾリル基などの電子供与体にビオローゲンをはじめとする電子受容体を連結した系について電子供与体と受容体間のスペーサ長および両者の相対角度の調整によって逆電子移動速度を大幅に制御できることを明かにした。(3)電荷分離と電荷輸送については、ルテニウム錯体を用いてイオン対の静電的相互作用が均一系中の電荷分離効率を支配する主要因子であることを明かにし、カルバゾリル基を配列したポリマーおよび二分子膜系では隣接基間のホッピング型正孔輸送が電荷分離に有用であることを示した。また、二分子膜を介する電荷分離がエネルギー蓄積型光反応の逆反応阻止にきわめて有効であることを示した。(4)高エネルギー物質生産用暗反応触媒の開発については、四価セリウムを用いる酸素発生系で水中に分散した不均一系マンガン二核錯体が有効であることを見出したほか、ポルフィリン金属錯体とN-メチルイミダゾールなどの軸配位性化合物の組合せが炭酸ガスの捕捉と活性化に有用であることを明かにした。
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