| 研究課題/領域番号 |
61470082
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| 研究機関 | 九州大学 |
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研究代表者 |
持田 勲 九州大学, 機能物質科学研究所, 教授 (20037758)
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| 研究分担者 |
坂西 欣也 九州大学, 機能物質科学研究所, 助手 (60183365)
光来 要三 九州大学, 機能物質科学研究所, 助手 (50122693)
藤津 博 九州大学, 機能物質科学研究所, 助教授 (00038605)
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| キーワード | 不飽和窒素官能基 / 炭素体ー金属複合材 / 炭素体 / 触媒能 |
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| 研究概要 |
本年度は、窒素官能基を表面に高濃度で含有する炭素体とポルフィリン等大環状配位子錯体複合材の調整を行ない、その吸着ならびに触媒機能について検討を行なった。炭素体としては各種PANーACFならびにアンモニアとの反応によって窒素濃度を高めたPANーACFを、大環状錯体としては、CoTPP(コバルトテトラフェニルポルフィリン)を用い、含浸法により複合体を調整した。
これら炭素体とCoTPPとの相互作用は予想外に低く、炭素体の表面積、窒素含有量から予想される担持率は得られなかったが、ほぼ2ωt%のCoTPP担持物が調整できた。このような相互作用の要因として、同炭素体中の窒素は、多環芳各族中にピリジン環として主として存在し、π電子の非局存化による窒素原子の電子供与能が単環に比べ大きく低下していることが予想された。従って、イミダゾール、ピリジン等を炭素ー炭素結合で表面に固定化した炭素体が有望と考えられるので、その調整を検討している。シリカゲル上に固定化したイミダゾールについては既に報告しているが、これに比べ、疎水性が高く、吸着物質とのより高い相互作用が期待できよう。他の金属TPPについても検討したが、中心金属の二価を安定化することができないため、可溶性のフタロシアニンの合成と利用の検討を開始した。
得られた複合体の酸素、一酸化炭素、一酸化窒素の吸着能は錯体単身に比べ、1.5倍程度であった。そこで、一酸化窒素のアンモニア、一酸化炭素による環元能を検討した結果、炭素体単独に比べ1.5倍程度の活性向上が認められた。上述の具夫による新しい型の炭素体ーフタロシアニン複合体の機能についても検討を進めており、更に大中な活性向上が期待できよう。尚、高分散金属複合体の電導性についても着手しているが、高濃度金属の分散と同時に、複合体の前処理が有効と考えられる。
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