| 研究概要 |
1.UO_2にチタン0.7モル%添加した核燃料の酸素ポテンシャル測定を行った結果,純粋なUO_2と比べて酸素ポテンシャルは大巾な減少を示し,減少の最大巾は100KJ/mol程度であった. 添加したチタンが3価イオンとし,ウランイオンと置換しているとすれば,前年度報告の3価イオンのガドリニウムやランタン添加した場合のように,一部のウランが酸化され,酸素ポテンシャルは増大するはずであるが,この予想とは逆の結果である. もし,チタンが4価イオンとしてウランと置換すれば,4価のトリウムやジルコニウムの添加の場合と同様,添加により酸素ポテンシャルはあまり影響をうけないはずであるが,これも実験事実と相反する. 従って考えられるチタンの固溶形態としては,チタンが置換型ではなく,侵入型として立方体の格子間に入るモデルが考えられる. 重量変化の酸素分圧依存性に加えて,電気伝導率の酸素分圧依存性から,チタンを添加した場合,格子間に入ったチタンは格子間酸素や酸素空格子と複合欠陥を形成することが明らかになった.
2.直接パルス型熱量計を用い,UOD22.004_<,U>0.956_<Gd>0.044_O2.000_<,U>0.927.ニD2.Gd.ナD20.073.ニ_<O.ナ>1.998.ニD2,U.ナD20.899.ニ_<Gd>0.101_O2.00_<,U>0.858_<Gd>0.142_O1.998D2試料の高温熱容量を310〜1500Kの温度範囲で測定した. その結果,いずれの試料も,高温で過剰熱容量を示し,その値はガドリニウム含有量の増大と共に増大するという改良核燃料設計上重要な知見を得た. この原因究明のため,7.3モル%ガドリニウム添加UO_2試料の電気伝導率測定を行った結果,過剰熱容量が観測された温度付近で電気伝導率の異常がなかった. 従って,この過剰熱容量は電子一正孔対形成によるものではなく,酸素クラスター形成が主な原因であると思われる.
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