| 研究概要 |
本研究では、新素材である酸化ニオブ(【Nb_2】【O_5】)を担体又は添加剤としたRh触媒系について、SMSI(強い金属・担体相互作用)現象を検討し、新しい触媒機能を開発することを目的として研究を進めた。その結果、以下のような成果を得た。
1.Rh/【Nb_2】【O_5】触媒について、【H_2】,COの化学吸着量、エタン水素化分解反応活性をプローブとして、高温水素処理効果を検討し、Rh/Ti【O_2】との相異を見い出した。すなわち(1)低温還元後(200℃)もある程度SMSIが発現する。(2)活性の変化は約6桁で、Rh/Ti【O_2】より著しく大きい。
2.昇温脱離法(TPD)とともに、昇温還元,昇温酸化法(TPR,TPO)を新らたに開発し、触媒のキャラクタリゼーションを行った結果、担体の部分還元がSMSIの発現に関係していることなどがわかった。
3.【Nb_2】【O_5】添加効果とSMSIのデコレーションモデルとの関連性などからnon-SMSI触媒であるRh/Si【O_2】に【Nb_2】【O_5】を添加した触媒系についても触媒調製法も含めて検討し、Rh/【Nb_2】【O_5】に匹敵する顕著なSMSI効果を見い出した。
4.流通型反応装置と組み合わせたIn-situ FTIR装置(拡散反射型触媒セル付)により、CO吸着状態の研究から、SMSIにおいて金属・担体間に電子的相互作用も存在することの証拠を得た。
5.新しい【Nb_2】【O_5】添加触媒系も含めて、種々の触媒反応に対するSMSI機能の検討を行った。特に、CO水素化反応に対する【Nb_2】【O_5】添加効果とSMSI効果との関連を明らかにした。
|
