| 研究概要 |
現在,使用済核燃料の再処理にはTBP溶媒抽出を基礎とするPurex法が用いられているが,この方法は超長半減期核種を含む超ウラン元素(特にNpとAm)を燃料及び廃棄物からうまく分離できないという欠点を持っている. これを解決するために,より優れた溶媒抽出系を開発することが本研究の目的である.
まず既存の抽出系の調査を行い, TBP抽出系と比較し評価した. この結果, TBPと併用もしくは代替の形で使用できる可能性を持つ試薬として, 二座配位の中性有機リン化合物, 酸性有機リン化合物, βージケトン類似試薬等が有望であるとの評価を得た. 但しこれらには, 有機希釈剤への溶解度が低い, 逆抽出が困難である, 3価アクチノイドとランタノイドの分離が困難である等の欠点があり, まだ満足のいく化合物は得られていない.
これらの誘導体は非常に多種多様であり, 誘導体におけるどの様な因子が分配の各挙動に影響を与えるかを調べる必要があるので,系統的合成が可能で, 酸性側でよい分配の得られる試薬であるアシルピラゾロン(βージケトン誘導体)を数種類合成し, これらによるNp(V), Am(III)の分配挙動を検討した. 即ちアシル基をベンゾイル, ベンジルオキシカルボニル, テトラデカノイルの変化させた化合物及びテレフタロイルビスピラゾロンについて比較したところ, 溶解度や化学的安定性は試薬毎にかなり異なるのに対し, NpやAmに対する抽出力にはそれほど大きな差は認められなたった. 即ちこれらの化合物はキレート試薬のうちでは最も高い抽出力を示すものの, より酸性で用いるには有機塩基やアルキルアンモニウム等の併用による協同効果を利用する必要があり, またいずれの試薬においても3価アクチノイドとランタノイドの有効な分離は得られない.
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