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金属アルコキシドを出発原料とするゾルーゲル法は、多成分系セラミックス薄膜を作製するために有望なプロセスである。本研究では、ゾルーゲル法によりPbZrO_3-PbZrO_3系強誘電性薄膜を作製し、生成過程について検討した。この系の薄膜を作製する場合の問題点の一つは、出発原料であるTiやZrのアルキシドが非常に加水分解されやすいことである。ここではまず、これらの金属アルコキシドの安定化について検討を行い、次にこれらの結果を基に、PbTiO_3-PbZrO_3系薄膜を作製し、特性の評価を行った。得られた研究成果は以下の通りである。
(1)キレート化剤による金属アルコキシドの安定化とAl_2O_3、TiO_2、およびZrO_2薄膜の作製
Al、Ti、Zrのアルコキシドにβージケトン類のキレート化剤を添加すると、アルコキシドは部分的に安定化され、通常の雰囲気中でコーティングしても均質なAl_2O_3、TiO_2、ZrO_2薄膜が作製できることを見いだした。
(2)PbTiO_3薄膜の作製と生成過程
Ti(OーnBu)_4にアセチルアセトン(AcAc)を添加して安定化させ、これにPb(OーEt)_2を加えた後加水分解を行ってPbTiO_3薄膜を作製した。これらの薄膜は400℃以下の熱処理では非晶質であるが、500℃付近の熱処理でペロプスカイト相が析出し始め、温度が高くなるほどその結晶性は高くなった。また、加水分解した方が結晶性がよいことを見いだした。
(3)PbTiO_3ーPbZrO_3系薄膜の作製と特性
まずZr(OーnBu)_4を、ついでTi(OーnBu)_4をアセチルアセトンで安定化させた後同様の方法でPbTiO_3ーPbZrO_3系薄膜を作製した。薄膜の誘電率は、PbZrO_3含量の増加につれて、50モル%付近で極大を示しながらも一様に減少した。今後、作製条件をさらに検討することにより、特性の向上が期待できる。
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