使用済核燃料の処理処分や環境放射能の評価糖に関連してアクチノイドの地層中での挙動を推定するため、前年度に以下の検討を行なった。 1 ネプツニウムの原子価状態分布の決定および有機、無機配位子による錯生成定数の決定を行なった。 2 天然物代替モデルとして、合成非晶質含水酸化物(ニオブおよびスズ)に対する種々の金属イオンの収着を検討し機構を解明した。 本年度はこれらの結果を基礎として以下の検討とまとめを行なった。 1 酸化還元および加水分解データをもとに、アクチノイド各元素のpHおよび酸化還元雰囲気に対する化学種分布を推定し、地層中の移行挙動への化学.形の影響を評価した。 2 特に地層中を移行しやすいと考えられるネプツニウムについて、得られた錯生成定数をもとに更に詳しい化学種分布を推定した。またその移行化学形であるNpO_2^+の性質を類似物であるUO_2^<2+>と比較検討した。 3 含水酸化物への金属イオンの収着機構を調べ、種々微量金属イオンが地層中の含水酸化物への収着挙動を調べた結果、これらの元素は固相に収着される際に宮能基と配位性の結合を形成することを明らかにした。 以上の結果より、アクチノイドの地層中での挙動を決定する主たる因子は、酸化還元、加水分解、炭酸塩錯体形成、宮能基を有する固体やコロイドとの相互作用であるとの結論を得た。特に固体やコロイドは様々な表面状態で種々の官能基を有するので、その各々について更に検討が必要である。
|