| 研究概要 |
高レベル放射性廃棄物の地層処分の安全評価において重要な微量超ウラン元素の地層中遅延現象解明の基礎となる存在化学形、コロイド凝集現象、溶解・沈澱現象、吸着挙動について実験的研究を実施した。
1.ろ紙電気泳動法の有効性について検討した。酸化性雰囲気でろ紙電気泳動法によりNpの加水分解生成の安定度定数を求め、イオン強度依存性を調べた。また、酸化還元電位を変えた場合についてろ紙電気泳動法によりNpO_2の溶解度積を求めた。
2.NpO_2OH^0,NpO_2,H_2O(am)が主に存在するpH,Eh域において、コロイド的挙動を限外ろ過法、遠心分離法により調べた。NpO_2OH^0の場合、溶解度より低いものの、一部限外ろ過や遠心分離によりトラップされることがわかった。限外ろ過によりトラップされる割合は、遠心分離による沈澱率より高くなったが、これはより小さい粒子のトラップあるいはろ紙への吸着によると考えられる。不溶性のNpO_2・H_2O(am)については、限外ろ過挙動、遠心分離挙動は複雑であり、その凝集挙動はpH,Ehに敏感であることが判った。また、NpO_2OH^0にFe,Siコロイドを同伴させた溶液についても調べたところ、Fe-Np凝集コロイドが作られていることが示され、そのトラップ率はFe濃度と共に上昇した。
3.石英砂を充填したカラムを用いて、これらのNp溶液の遅延挙動を調べた。NpO_2^+については、表面にイオン交換的に吸着する機構が考えられた。また、NpO_2OH^0が主の場合にはNpO_2^+の時より遅延現象は大きく異なり、より遅延するとともにピ-クがブロ-ドになった。これは、NpO_2OH^0の石英砂表面のOHとの付着と、凝集したNpO_2OH^0の移行遅延によると考えられる。また、Np炭酸錯体については遅延しない成分があることが判った。還元性雰囲気で、NpO_2・xH_2O(am)が主な溶液についても試験したところ、遅延しない成分以外にいくつかの遅延成分があることが判った。
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