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層状物質TX_2(T:遷移金属、X:カルコゲン)における表面電子状態あるいはスラブの電子状態を計算するという本研究目的を達成するための第1段階として、まずTX_2及びその層間化合物のバルク電子状態を正確に計算できる方法の確立に努めた。
IT型のTiS_2及びTiSe_2、2H型のTaS_2及びNbS_2のバルク電子帯構造をAPW法で計算した結果、異方性の強い層状物質に対してはマフィンティン(MT)近似に対する補正が重要であることが明らかになった。ただし、濃度のあまり小さく無い層間化合物に対してはMT近似を用いたAPW法が有効である。また、MT近似に対する補正をスラブのように単位胞に数多くの原子を含む系で行なうためにはAPW法よりも計算速度の速いLAPW法等を用いる必要のあることも明らかとなった。
LAPW法を用いて複雑な系の電子状態を速く計算できるようになることを目的として、単位胞に26個の原子を含む層間化合物Mn_<1/4>TaS_2の電子帯構造を自己無撞着LAPW法で計算した。非磁性状態について得られた結果からは、通常用いられている局在モデルとリジッドバンドモデルの仮定は妥当ではないことが明らかとなった。また、強磁性状態にたいする計算から得られたモ-メントの大きさは実験結果とよい一致を示す。従って、Mn_<1/4>TaS_2の磁性はMnの3d電子を遍歴電子とみなす立場で理解すべきであることが明らかとなった。
以上のように、TX_2及びその層間化合物のバルク電子状態の計算からは非常に実り多い結果が得られた。ただし、残念ながら本来の目的達成にはいたらず、LAPW法に基づいてMT近似に対する補正を行なうプログラム及びスラブや表面電子状態の計算プログラムを現在開発中である。
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