流動化粒子内CVD法による非酸化物セラミックス微粉の合成

1988 年度 実績報告書

• 研究課題/領域番号: 63550703
• 研究機関: 東京農工大学
• 研究代表者: 堀尾 正靱 東京農工大学, 工学部, 助教授 (40109301)
• キーワード: 窒化物セラミックス / 流動層 / セラミックス微粉 / CVD / 窒化ケイ素 / 窒化アルミ / 窒化チタン

研究概要

流動化に適した粒径(数+μm〜数mm)をもつ多孔質粒子(マイクロコンテナ粒子と名づける)内でCVDを伴う反応により、非酸化物セラミックス微粉を流動層合成し、ハンドリングに適した顆粒状生成物を得ることを目的に研究を進めた。原料粒子は、原料酸化物微粉(SiO_2、Al_2O_3、TiO_2)とフェノール樹脂液に、必要に応じて目的生成物の種晶(Si_3N_4、AlN、TiN)を加えて混合し、樹脂を硬化させた後、粉砕、整粒の炭化して得た。還元窒化反応は、生成物確認と反応速度データを得るための実験を内径18mmの固定層で、また、流動化法固有の性質を調べる実験を内径28mmの炭素管製流動層で、行なった。反応後の余剰炭素は空気中で焼却した。生成物はXRDにより同定し、SEM観察と水銀ポロシ、BET測定を行った。反応速度に関する知見を得るために、反応中の出口ガス濃度をガスクロマトグラフによりモニターし、生成物中の窒素分をケルダール法により定量した。
炭素焼却後の生成物はいずれも指圧により容易につぶせる、適度な大きさの顆粒であった。Si_3N_4合成反応は1400〜1500℃で0〜4h行い、1500℃、4nの反応の場合、初期SiO_2の転化率は96%、層内粒子の窒化率は95%であった。5つの反応式を仮定して反応モデルを展開し、反応率の時間変化をシミュレートした結果、理論とのよい一致を得た。次にAlN合成では、反応中間体の層内からの揮散はほとんどなく、1550℃、6hの反応で層内粒子の窒化率が88%程度であった。また、TiN合成は1300℃でも1h程度で反応が完結するが、余剰C焼却温度を400℃程度に抑えないと酸化反応が起きた。流動層合成でも目的とする生成物が確認できた。結果を2つの国際会議、日本セラミックス協会をはじめとする学会で発表し、粉体工学会誌に投稿した。

研究成果

• [文献書誌] 塚田まゆみ、内藤潤、増田貴子、堀尾正靱: 粉体工学誌. 26 3月号. (1989)
• [文献書誌] Masayuki,Horio;Mayumi,Tsukada;Jun,Naito;Takako,Masuda: ""A Fluidized Bed Process for Submicron Ceramic Powder Synthesis" "Fluidization '88 Science and Technology",ed.by M.Kwauk and D.Kunii" Science Press,Beijing, 88-97 (1988)
• [文献書誌] Masayuki,Horio;Mayumi,Tsukada;Jun Naito: ""The Concept of a Fluidized Bed of Microcontainer Particles and its Application to the Synthesis of Fine Ceramic Powders,""Fluidization,ed.by J.R.Grace etal.印刷中" Engineering Foundation,New York, (1989)