流動層粒子循環系を用いた多結晶シリコン製造プロセスの開発

1989 年度 研究成果報告書概要

• 研究課題/領域番号: 63850187
• 研究種目: 試験研究
• 配分区分: 補助金
• 研究分野: 化学工学
• 研究機関: 東北大学 (1989); 東京大学 (1988)
• 研究代表者: 阿尻 雅文 東北大学, 工学部, 助手 (60182995)
• 研究分担者: 服部 達彦 東亜合成化学工業, 研究所, 主席研究員 ; 原田 勝可 東亜合成化学工業, 研究所, 研究員 ; 山本 英夫 東京大学, 生産技術研究所, 講師 (50107554) ; 藤元 薫 東京大学, 工学部, 助教授 (30011026) ; 新井 邦夫 東北大学, 工学部, 教授 (10005457) ; ADSCHIRI Tadafumi TOHOKU UNIVERSITY FACULTY OF ENG., ASSISTANT PROF. (60182995) ; KOJIMA Takeniri SEIKEI UNIVERSITY FACULTY OF ENG., ASSOCIATE PROF. (10150286)
• 研究期間 (年度): 1988 – 1989
• キーワード: CVD / シリコン / モノシラン / 流動層 / 反応速度 / トリクロロシラン / Fluidization

研究概要

モノシランCVD、Si-H-CI系CVDを比較することにより、流動層におけるモノシランの熱分解反応機構を検討した。気泡中では、熱分解、ラジカル連鎖分解によるモノシランの分解反応および微粉生成反応が主に進行すること、また、濃厚相では表面析出反応および気泡で生成した中間生成物の表面析出反応が主に進行することがわかった。粒子の生成と成膜が同時に起る条件下で気相・固相の両側から反応速度を測定し、その挙動から反応機構を検討した結果、従来、粒子生成がないと報告されている反応条件領域でも、粒子生成が生ずる場合があることがわかった。また、その反応過程に自己触媒反応が存在することがわかった。固定層実験により、モノシラン分解反応速度に与える表面積の影響を評価した。さらに、その結果と気泡モデルとから、流動層実験の結果の説明を行った。流動層でのモノシラン分解反応は、反応律速下で進行すると、ガスの反応率、析出量は、十分予測できることがわかった。温度、濃度が高いほど、クロッギングが生じやすいが、気泡で微粉が生成するほどの高温、高濃度とすると、逆に、表面反応の寄与が小さくなりクロッギングが生じにくいことがわかった。析出表面性状は、表面反応が支配的なほどなめらかであった。流動層を用いたCVDでは粒子上に微粉が付着し、その間を埋めるように析出が生じていることがわかった。

研究成果

• [文献書誌] 小島紀徳: "流動層CVDによるモノシランからのシリコン製造における機構と速度" ケミカルエンジニアリング. 34(3). 37-42 (1989)
  • 説明: 「研究成果報告書概要(和文)」より
• [文献書誌] Kojima T.,Morisawa O.,Hiroha H.,Iwata K.,Furusawa T.,: "Production of Polycrystalline Silicon by Monosilane Pyrolysis in a Fluidized Bed" Proc.of 6th Intern.Conf.on Fluidization,Eng.Foundation,Banff,Alberta,Canada,. 327-334 (1989)
  • 説明: 「研究成果報告書概要(和文)」より
• [文献書誌] Kojima T.,Usui K.,Furusawa T.,: "Properties of Produced Silicon by monosilane Pyrolysis" J.Chem.Eng.Jpn.22(6). 683-686 (1989)
  • 説明: 「研究成果報告書概要(和文)」より
• [文献書誌] Kojima T.,Iwata K.,Furusawa T.,: "Kinetic Study on Monosilane Pyrolysis for Polycrystalline Silicon Production in a Fluidized Bed" J.Chem.Eng.Jpn.22(6). 677-683 (1989)
  • 説明: 「研究成果報告書概要(和文)」より
• [文献書誌] 小島紀徳: "化学変換法による微量成分および難精製物の高度分離(東稔節治編)第4章 気-固変換法による金属・金属化合物の高純度化 4・2 気固変換法によるSiの高純度化" アイピ-シ-、東京, (250-266) (1989)
  • 説明: 「研究成果報告書概要(和文)」より
• [文献書誌] T.Kojima: "Development of Apparatus for Poly-Silicon Production" Chemical Apparatus. 30(5). 41-48 (1988)
  • 説明: 「研究成果報告書概要(欧文)」より
• [文献書誌] T.Kojima: "Production of Poly-Silicon Using Fluidized Bed Reactor" Chemical Engineering. 33(10). 63-69 (1988)
  • 説明: 「研究成果報告書概要(欧文)」より
• [文献書誌] T.Kojima: "Production of Poly-Silicon Using Fluidized Bed Reactor" Chemical Engineering Symposium Series 20 ;Fluidized Bed Processing of New Powder. 51-59 (1988)
  • 説明: 「研究成果報告書概要(欧文)」より
• [文献書誌] T.Furusawa, T.Kojima, H.Hiroha: "Kinetics in Monosilane Pyrolysis and Chemical Vapor Deposition" Chemical Engineering Symposium Series 20 ;Fluidized Bed Processing of New Powder. 60-68 (1988)
  • 説明: 「研究成果報告書概要(欧文)」より
• [文献書誌] T.Furusawa, T.Kojima, H.Hiroha: "Chemical Vapor Deposition and Homogeneous Nucleation in Monosilane Pyrolysis within Interparticle Spaces-Application of Fines Formation Analysis to Fluidized Bed CVD" Chemical Engineering Science. 43(8). 2037-2042 (1988)
  • 説明: 「研究成果報告書概要(欧文)」より
• [文献書誌] T.Kojima, O.Morisawa: "Experimental Study on Silicon Particle Growth by Fluidized Bed Chemical Vapor Deposition from Monosilane Diluted with Hydrogen" Proc. the Asian Conf. on Fluidized-Bed & Three-Phase Reactors. 270-277 (1988)
  • 説明: 「研究成果報告書概要(欧文)」より
• [文献書誌] T.Kojima: "Mechanism and Kinetics on Silicon Production by Monosilane Pyrolysis Using Fluidized Bed Reactor" Chemical Engineering. 34(3). 37-42 (1989)
  • 説明: 「研究成果報告書概要(欧文)」より
• [文献書誌] T.Kojima, O.Morisawa, H.Hiroha, K.Iwata, T.Furusawa: "Production o Polycrystalline Silicon by Monosilane Pyrolysis in a Fluidized Bed" Proc. of 6th Intern. Conf. on Fluidization, Eng. Foundation, Banff, Alberta, Canada. 327-334 (1989)
  • 説明: 「研究成果報告書概要(欧文)」より
• [文献書誌] T.Kojima, K.Iwata, T.Furusawa: "Kinetic Study on Monosilane Pyrolysis for Polycrystalline Silicon Production in a Fluidized Bed" J. Chem. Eng. Jpn.22(6). 677-683 (1989)
  • 説明: 「研究成果報告書概要(欧文)」より
• [文献書誌] T.Kojima, K.Usui, T.Furusawa: "Properties of Production Silicon by Monosilane Pyrolysis" J. Chem. Eng. Jpn.22(6). 683-686 (1989)
  • 説明: 「研究成果報告書概要(欧文)」より
• [文献書誌] T.Kojima: High Separation of Rare Components and Hardly Separable Materials by Chemical Transition. Chapter 4 : Purification of Metal and Metal Compounds by Vapor-Solid Transition. 4-2: Purification of Silicon by Vapor-Solid Transition.
  • 説明: 「研究成果報告書概要(欧文)」より