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2015 年度 実績報告書

異種の高分子ナノカプセル間の一次元融合による元素ブロック高分子ナノチューブの創製

公募研究

研究領域元素ブロック高分子材料の創出
研究課題/領域番号 15H00744
研究機関大阪大学

研究代表者

木田 敏之  大阪大学, 工学(系)研究科(研究院), 准教授 (20234297)

研究期間 (年度) 2015-04-01 – 2017-03-31
キーワードナノチューブ / ナノカプセル / 一次元融合 / ポリ乳酸 / ポリメタクリル酸メチル / 立体規則性 / ステレオコンプレックス / 蛍光ラベル化
研究実績の概要

イソタクチックポリメタクリル酸メチル(it-PMMA)とシンジオタクチックポリメタクリル酸メチル(st-PMMA)のステレオコンプレックス膜からなるナノカプセルを作製し、それらの一次元融合によるナノチューブ形成について検討した。分子量約5千のit-PMMAとst-PMMAの組み合わせからなるナノカプセルの水分散液を基板上に滴下し、室温で乾燥することでチューブ状構造体の形成が観察された。一方、より分子量の大きなit-PMMA (分子量約1万) とst-PMMA (分子量約3万) からなるナノカプセルからはチューブ形成は認められなかった。このことより、カプセル膜中のポリマーの運動性が高いPMMAカプセルほどナノチューブ形成が起こり易いことがわかった。
また、様々な膜組成からなる高分子カプセル間の一次元融合を利用した‘元素ブロック高分子チューブ’の作製について検討するために、蛍光色素でラベル化した種々のポリ乳酸(PLA)ステレオコンプレックスカプセルを作製し、それらの融合挙動について検討した。カプセルの蛍光ラベル化は、シリカ粒子(粒径約1マイクロメートル)上へのポリL-乳酸とポリD-乳酸の交互積層時に、フルオレセインイソチオシアネート(FITC)でラベル化したポリ-L-リシン(FITC-PLL)の積層操作を1段階組み込むことにより行った。得られたカプセルの水分散液を基板上に滴下し、室温で乾燥後に生成した構造体の形態を蛍光顕微鏡を用いて観察したところ、いずれのカプセルにおいても通常のPLAカプセルよりも多くのチューブ形成が認められた。また、PLAカプセル膜中でのFITC-PLLの挿入位置を変えることによって、生成するチューブの長さを制御できることもわかった。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

種々の分子量のit-PMMAとst-PMMAのステレオコンプレックス膜からなるナノカプセルを用いて、それらの一次元融合によるナノチューブ形成について検討した結果、分子量約5千のit-PMMAとst-PMMAの組み合わせからなるナノカプセルを用いた時、それらの融合によるナノチューブ形成が起こることがわかった。その一方で、より分子量の大きなit-PMMAとst-PMMA の組み合わせからなるナノカプセルからはチューブ形成は認められず、カプセル膜中のポリマーの運動性がナノチューブ形成に影響を与えていることがわかった。
また、シリカ粒子上へのポリL-乳酸(PLLA)とポリD-乳酸(PDLA)の交互積層時に、フルオレセインイソチオシアネート(FITC)でラベル化したポリ-L-リシン(FITC-PLL)の積層操作を1段階組み込むことで、種々の蛍光ラベル化ポリ乳酸(PLA)ステレオコンプレックスカプセルを作製した。得られたカプセルの水分散液を基板上に滴下し、室温で乾燥させて蛍光顕微鏡観察を行ったところ、いずれのカプセルにおいても通常のPLAカプセルよりも多くのチューブ形成が認められた。また、PLAカプセル膜中でのFITC-PLLの挿入位置を変えることにより、生成するチューブの長さを制御できることもわかった。このように、it-PMMA/st-PMMAナノカプセルからのナノチューブ作製に成功するとともに、チューブ形成能を制御できる蛍光ラベル化PLAカプセルの開発にも成功した。
以上のことから、当初の計画通り順調に進展しているといえる。

今後の研究の推進方策

1.膜表面組成の異なる高分子ナノカプセル間の一次元融合を利用した元素ブロック高分子ナノチューブの創製
カプセル膜の最外層がポリL-乳酸あるいはポリD-乳酸からそれぞれ構成される2種のポリ乳酸ナノカプセル、あるいはカプセル膜の最外層がイソタクチックポリメタクリル酸メチル(it-PMMA)とシンジオタクチックポリメタクリル酸メチル(st-PMMA)からそれぞれ構成される2種のPMMAナノカプセルを用いて、それらのナノカプセル間の一次元融合により、規則的な相分離(配列)構造をもつ元素ブロック高分子ナノチューブが形成されるかどうか検討する。チューブの表面構造を確認するために、蛍光ラベル化PLLAとPDLA, it-PMMAと蛍光ラベル化st-PMMAをそれぞれ最外層とする2種のカプセルを作製し、チューブ形成を検討する。
2.異種高分子からなるナノカプセル間の一次元融合を利用した元素ブロック高分子ナノチューブの創製
これまでにナノチューブ形成能が認められた高分子ナノカプセルを用いて、それらの混合分散液を基板上に滴下し所定の温度で溶媒を留去することにより元素ブロック高分子ナノチューブが形成されるかどうか検討する。形成されたチューブの形態はSEMならびにTEMを用いて観察する。ここで、カプセルを構成する高分子の分子量、ナノカプセルを分散させる溶媒の種類、分散液中でのカプセルの濃度、分散液を滴下する基板の種類、分散液から溶媒を留去する温度ならびに速度を変えることで、チューブの形態ならびに構成元素ブロックの配列状態がどのように変化するか検討し、様々な相分離(配列)構造をもつ元素ブロック高分子ナノチューブを創製する。

  • 研究成果

    (27件)

すべて 2016 2015

すべて 雑誌論文 (5件) (うち査読あり 4件) 学会発表 (18件) (うち国際学会 2件、 招待講演 1件) 図書 (3件) 産業財産権 (1件)

  • [雑誌論文] 油の中で働くシクロデキストリン2016

    • 著者名/発表者名
      木田敏之
    • 雑誌名

      オレオサイエンス

      巻: 16 ページ: 183-190

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Adsorption Capability of Urethane-crossliked Heptakis(2,6-di-O-methyl)-beta-cyclodextrin Polymers towards Polychlorobiphenyls in Nonpolar Organic Media2015

    • 著者名/発表者名
      Shintaro Kawano, Toshiyuki Kida, Kazuhiro Miyawaki, Yasutoshi Fukuda, Eiichi Kato, Takeshi Nakano, Mitsuru Akashi
    • 雑誌名

      Polymer Journal

      巻: 47 ページ: 443-448

    • DOI

      10.1038/pj.2015.13

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Effective Extraction of Radioactive Cesium from Various Pollutants with a Detergent Solution Including Mg2+ and K+2015

    • 著者名/発表者名
      Yuki Noguchi, Toshiyuki Kida, Eiichi Kato, Kikuo Shimizu, Mitsuru Akashi
    • 雑誌名

      Radiation Safety Management

      巻: 14 ページ: 15-17

    • DOI

      10.12950/rsm.14.15

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Preparation of Pickering Emulsions through Interfacial Adsorption by Soft Cyclodextrin Nanogels2015

    • 著者名/発表者名
      Shintaro Kawano, Toshiyuki Kida, Mitsuru Akashi, Hirofumi Sato, Motohiro Shizuma, Daisuke Ono
    • 雑誌名

      Beilstein Journal of Organic Chemistry

      巻: 11 ページ: 2355-2364

    • DOI

      10.3762/bjoc.11.257

    • 査読あり
  • [雑誌論文] オイル中の有害物質を除去・回収できるオリゴ糖型吸着剤の開発2015

    • 著者名/発表者名
      木田敏之
    • 雑誌名

      ケミカルエンジニアリング

      巻: 60 ページ: 41-45

  • [学会発表] 新規なかご型シクロデキストリンの合成と包接能の検討2016

    • 著者名/発表者名
      伊藤清悟, 木田敏之
    • 学会等名
      日本化学会第96春季年会
    • 発表場所
      同志社大学 京田辺キャンパス(京都)
    • 年月日
      2016-03-24 – 2016-03-27
  • [学会発表] ポリメタクリル酸メチルのステレオコンプレックス膜からなるナノカプセル間の一次元融合挙動2016

    • 著者名/発表者名
      塩路 雄大, 木田 敏之, 北山 辰樹, 明石 満
    • 学会等名
      日本化学会第96春季年会
    • 発表場所
      同志社大学 京田辺キャンパス(京都)
    • 年月日
      2016-03-24 – 2016-03-27
  • [学会発表] Molecular Recognition by Cyclodextrin Derivatives in Nonpolar Media2016

    • 著者名/発表者名
      Toshiyuki Kida
    • 学会等名
      Biotechnology and Chemistry for GREEN GROWTH (JSPS Japanese-German Graduate Externship Program)
    • 発表場所
      Osaka University (Osaka)
    • 年月日
      2016-03-09 – 2016-03-11
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] シクロデキストリン超分子集合体の形成モードの違いを利用したキラル選択的オルガノゲル形成2015

    • 著者名/発表者名
      寺垣歩美, 木田敏之, 明石 満
    • 学会等名
      第5回CSJ化学フェスタ2015
    • 発表場所
      タワーホール船堀(東京都江戸川区)
    • 年月日
      2015-10-13 – 2015-10-15
  • [学会発表] 高分子カプセル間の一次元融合挙動の制御とそれを利用した新規ヘテロチューブの作製2015

    • 著者名/発表者名
      稲田清孝, 木田敏之, 明石 満
    • 学会等名
      第64回高分子討論会
    • 発表場所
      東北大学 川内キャンパス(仙台)
    • 年月日
      2015-09-15 – 2015-09-17
  • [学会発表] シクロデキストリンナノ構造体の形成を鍵とするキラル選択的オルガノゲル形成2015

    • 著者名/発表者名
      寺垣歩美, 木田敏之, 明石 満
    • 学会等名
      第64回高分子討論会
    • 発表場所
      東北大学 川内キャンパス(仙台)
    • 年月日
      2015-09-15 – 2015-09-17
  • [学会発表] 新規なかご型シクロデキストリンの合成と種々のゲストとの包接錯体形成挙動2015

    • 著者名/発表者名
      伊藤清悟, 小亀千鶴, 木田敏之, 明石 満
    • 学会等名
      第64回高分子討論会
    • 発表場所
      東北大学 川内キャンパス(仙台)
    • 年月日
      2015-09-15 – 2015-09-17
  • [学会発表] 高分子カプセル間の一次元融合挙動の制御とそれを利用したブロック型高分子チューブの創製2015

    • 著者名/発表者名
      稲田清孝, 木田敏之, 明石 満
    • 学会等名
      日本油化学会第54回年会
    • 発表場所
      名城大学 天白キャンパス(名古屋)
    • 年月日
      2015-09-08 – 2015-09-10
  • [学会発表] α-シクロデキストリンの超分子集合体形成を鍵とするキラル選択的オルガノゲル形成,2015

    • 著者名/発表者名
      寺垣歩美, 木田敏之, 明石 満
    • 学会等名
      日本油化学会第54回年会
    • 発表場所
      名城大学 天白キャンパス(名古屋)
    • 年月日
      2015-09-08 – 2015-09-10
  • [学会発表] ポリ乳酸ステレオコンプレックスカプセルの一次元融合挙動の制御による中空構造体の作製2015

    • 著者名/発表者名
      稲田清孝, 木田敏之, 明石 満
    • 学会等名
      第25回バイオ・高分子シンポジウム
    • 発表場所
      東京工業大学大岡山キャンパス(東京)
    • 年月日
      2015-07-23 – 2015-07-24
  • [学会発表] α-シクロデキストリンによるキラル選択的オルガノゲル形成2015

    • 著者名/発表者名
      寺垣歩美, 木田敏之, 明石 満
    • 学会等名
      第25回バイオ・高分子シンポジウム
    • 発表場所
      東京工業大学大岡山キャンパス(東京)
    • 年月日
      2015-07-23 – 2015-07-24
  • [学会発表] 高分子カプセル間の一次元融合挙動の制御による中空構造体の作製2015

    • 著者名/発表者名
      稲田清孝, 木田敏之, 明石 満
    • 学会等名
      第61回高分子研究発表会 (神戸)
    • 発表場所
      兵庫県民会館(神戸)
    • 年月日
      2015-07-17 – 2015-07-17
  • [学会発表] シクロデキストリン超分子集合体によるキラル選択的オルガノゲル形成2015

    • 著者名/発表者名
      寺垣歩美, 木田敏之, 明石 満
    • 学会等名
      第61回高分子研究発表会 (神戸)
    • 発表場所
      兵庫県民会館(神戸)
    • 年月日
      2015-07-17 – 2015-07-17
  • [学会発表] 異種の高分子カプセル間の一次元融合挙動の解析2015

    • 著者名/発表者名
      稲田清孝, 木田敏之, 明石 満
    • 学会等名
      第64回高分子年次大会
    • 発表場所
      札幌コンベンションセンター(札幌)
    • 年月日
      2015-05-27 – 2015-05-29
  • [学会発表] シクロデキストリン超分子集合体によるオルガノゲル形成とキラル認識2015

    • 著者名/発表者名
      寺垣歩美, 木田敏之, 明石 満
    • 学会等名
      第64回高分子年次大会
    • 発表場所
      札幌コンベンションセンター(札幌)
    • 年月日
      2015-05-27 – 2015-05-29
  • [学会発表] 非極性溶媒中で高度な分子認識能を有する2位修飾シクロデキストリン誘導体の開発2015

    • 著者名/発表者名
      山本隆亮, 小亀千鶴, 木田敏之, 明石満
    • 学会等名
      第64回高分子年次大会
    • 発表場所
      札幌コンベンションセンター(札幌)
    • 年月日
      2015-05-27 – 2015-05-29
  • [学会発表] Molecular Recognition by 6-O-Modified beta-Cyclodextrin Dimers in Organic Solvents2015

    • 著者名/発表者名
      Toshiyuki Kida, Chizuru Kogame, Mitsuru Akashi
    • 学会等名
      Joint Conference of 8th Asian Cyclodextrin Conference and 32nd Cyclodextirn Symposium
    • 発表場所
      くまもと県民交流会館(熊本)
    • 年月日
      2015-05-14 – 2015-05-16
  • [学会発表] Chiral Selective Organogel Formation through the Self-Assembly of Cyclodextrin Nanostructures2015

    • 著者名/発表者名
      Ayumi Teragaki, Toshiyuki Kida, Mitsuru Akashi
    • 学会等名
      Joint Conference of 8th Asian Cyclodextrin Conference and 32nd Cyclodextirn Symposium
    • 発表場所
      くまもと県民交流会館(熊本)
    • 年月日
      2015-05-14 – 2015-05-16
    • 国際学会
  • [図書] 高分子カプセルの一次元融合を利用した新規高分子チューブの作製2016

    • 著者名/発表者名
      木田敏之
    • 総ページ数
      -
    • 出版者
      シーエムシー出版
  • [図書] 糖鎖の新機能開発・応用ハンドブック2015

    • 著者名/発表者名
      木田敏之,明石 満
    • 総ページ数
      581-586
    • 出版者
      エヌ・ティー・エス
  • [図書] DDSキャリア作製プロトコル集2015

    • 著者名/発表者名
      木田敏之,明石 満
    • 総ページ数
      -
    • 出版者
      シーエムシー出版
  • [産業財産権] シクロデキストリンポリマーの製造方法2015

    • 発明者名
      明石 満,木田敏之,加藤栄一,宮脇和博
    • 権利者名
      明石 満,木田敏之,加藤栄一,宮脇和博
    • 産業財産権種類
      特許
    • 産業財産権番号
      特願2015-126171
    • 出願年月日
      2015-06-24

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公開日: 2017-01-06  

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