| 研究領域 | 人工光合成による太陽光エネルギーの物質変換：実用化に向けての異分野融合 |
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| 研究課題/領域番号 |
15H00881
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| 研究機関 | 首都大学東京 |
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研究代表者 |
高木 慎介 首都大学東京, 都市環境科学研究科, 教授 (40281240)
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| 研究期間 (年度) |
2015-04-01 – 2017-03-31
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| キーワード | ポルフィリン / Ru / 粘土鉱物 / 人工光合成 / ナノシート / 人工光捕集系 |
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| 研究実績の概要 |
本年度は粘土鉱物ナノシート上における、光捕集系と光物質変換系との連結系の構築を行った。特にRuを中心金属とする光物質反応系を組み込むことにより、エネルギー蓄積型化合物であるエポキシ化合物を生成する光反応系の構築を試みた。この系を実現するためには、Ruポルフィリンの分子設計が重要であるが、カチオン部位を二カ所以上ゆうすること、カチオン部位がポルフィリン環そのものの電子物性に影響を与えないこと、ポルフィリン環が求核攻撃に対して立体的に保護されていること、などを考慮し精密な分子設計を行った。多段階合成を経て、新規カチオン性Ruポルフィリンの合成に成功した。このポルフィリンの粘土鉱物ナノシート上への吸着挙動を観察したところ、高密度無会合な吸着構造を得られることがわかった。Ruポルフィリンー粘土鉱物複合体において、塩化白金酸カリウムを電子受容体、シクロヘキセンを基質に用い、可視光照射を行うことにより、水を電子限とした光エポキシ化反応が進行することを見出した。これらの知見をさらに進展させ、短波長側の光を吸収可能な光捕集系との連結を試みた。さらに効率を向上させる必要はあるものの、光捕集系を光励起することによるシクロヘキセンのエポキシ化反応に成功した。また、ポルフィリンは光反応中に十分に安定であり、触媒的な光反応が可能であった。以上より、粘土鉱物ナノシートは、人工光合成型物質変換反応を行うために魅力的な反応場であることがわかった。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
人工光捕集系と光物質変換反応系の連結に成功したことは大きな進展であった。
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| 今後の研究の推進方策 |
今後は、より反応効率を向上させること、また、より反応選択性を上げることが望まれる。また、より有効な可視光利用を目指す。
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