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2016 年度 実績報告書

活性部位の原子レベル厳密組成制御技術の駆使による水分解光触媒材料の高活性化

公募研究

研究領域人工光合成による太陽光エネルギーの物質変換:実用化に向けての異分野融合
研究課題/領域番号 15H00883
研究機関東京理科大学

研究代表者

根岸 雄一  東京理科大学, 理学部第一部応用化学科, 教授 (20332182)

研究期間 (年度) 2015-04-01 – 2017-03-31
キーワード水分解光触媒 / 助触媒 / 金クラスター / 完全水分解 / 水素生成能 / 逆反応
研究実績の概要

クリーンな水素製造材料の一つとして、水と太陽光から水素を発生させることが可能な、水分解光触媒が注目を集めている。光触媒の高活性化には、助触媒として金属ナノ粒子を担持する必要がある。私たちはこれまでに、原子レベルで組成が制御された金クラスターを助触媒の前駆体として用いることで、微小金クラスターを単分散に光触媒上に担持させることに成功した。本研究では、金クラスター助触媒の効果を厳密に調べると共に、得られた知見から、金クラスター助触媒を効率的に水分解反応へと利用するための方法について検討した。異なるサイズの助触媒の担持された光触媒(BaLa4Ti4O15)の水分解活性を測定したところ、両者の活性に大きな違いは観測されなかった。一方で、Au25-BaLa4Ti4O15の水素生成量はAuNP-BaLa4Ti4O15のそれよりも2倍以上大きいことが分かった。このことは、酸素存在下ではAu25-BaLa4Ti4O15の高い水素生成能が、水分解活性に反映されていないことを示している。これらの結果より、Au25-BaLa4Ti4O15においては、高い水素生成能を有する一方で、酸素による副反応(光酸素還元反応や水素と酸素の再結合など)も進行しやすいことが明らかになった。こうした知見から、もし副反応を抑制することができれば、金クラスター助触媒を用いることで、高い水分解活性が得られると推測される。そこで、K2CrO4を混合させたところ、Au25-BaLa4Ti4O15とAuNP-BaLa4Ti4O15、どちらも活性が大きく向上し、Au25-BaLa4Ti4O15が特に高い活性を示した。このことは、副反応を抑制すれば、金クラスター助触媒のもつ高い水素生成能を水分解活性へと利用できることを実証している。

現在までの達成度 (段落)

28年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

28年度が最終年度であるため、記入しない。

  • 研究成果

    (47件)

すべて 2017 2016 その他

すべて 雑誌論文 (17件) (うち国際共著 5件、 査読あり 17件、 オープンアクセス 17件、 謝辞記載あり 13件) 学会発表 (24件) (うち国際学会 4件、 招待講演 1件) 図書 (5件) 備考 (1件)

  • [雑誌論文] Separation of Glutathionate-Protected Gold Clusters by Reversed-Phase Ion Pair High-Performance Liquid Chromatography2017

    • 著者名/発表者名
      Y. Niihori, Y. Kikuchi, D. Shima, C. Uchida, S. Sharma, S. Hossain, W. Kurashige, Y. Negishi
    • 雑誌名

      Industrial & Engineering Chemistry Research

      巻: 56 ページ: 1029-1035

    • DOI

      10.1021/acs.iecr.6b03814

    • 査読あり / オープンアクセス / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] SWCNT photocatalyst: Hydrogen Evolution from Water upon Photoexcitation of (8,3)SWCNT at 680-nm Light2017

    • 著者名/発表者名
      N. Murakami, Y. Tango, H. Miyake, T. Tajima, Y. Nishina, W. Kurashige, Y. Negishi, Y. Takaguchi
    • 雑誌名

      Scientific Reports

      巻: 7 ページ: 43445

    • DOI

      10.1038/srep43445

    • 査読あり / オープンアクセス / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Facile Synthesis of Unique Hexagonal Nanoplates of Zn/Co Hydroxy Sulfate for Efficient Electrocatalytic Oxygen Evolution Reaction2017

    • 著者名/発表者名
      S. Dutta, C. Ray, Y. Negishi, T. Pal
    • 雑誌名

      ACS Appl. Mater. Interfaces

      巻: 9 ページ: 8134-8141

    • DOI

      10.1021/acsami.7b00030

    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著 / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Perspective: Exchange Reactions in Thiolate-Protected Metal Clusters2017

    • 著者名/発表者名
      Y. Niihori, S. Hossain, B. Kumar, L. V. Nair, W. Kurashige, Y. Negishi
    • 雑誌名

      APL Materials

      巻: 5 ページ: 053201

    • DOI

      10.1063/1.4978373

    • 査読あり / オープンアクセス / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Fabrication and Characterization of Floating Memory Devices Based on Thiolate-Protected Gold Nanoclusters2017

    • 著者名/発表者名
      N. Hirata, M. Sato, E. Tsunemi, Y. Watanabe, H. Tsunoyama, M. Nakaya, T. Eguchi, Y. Negishi, A. Nakajima
    • 雑誌名

      THE JOURNAL OF PHYSICAL CHEMISTRY

      巻: C ページ: 120

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.6b09339

    • 査読あり / オープンアクセス / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] [Pt17(CO)12(PPh3)8]n+ (n = 1, 2): Synthesis and Geometric and Electronic Structures2017

    • 著者名/発表者名
      L. V. Nair, S. Hossain, S. Wakayama, S. Takagi, M. Yoshioka, J. Maekawa, A. Harasawa, B. Kumar, Y. Niihori, W. Kurashige, Y. Negishi
    • 雑誌名

      THE JOURNAL OF PHYSICAL CHEMISTRY

      巻: C ページ: 印刷中

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.7b00978

    • 査読あり / オープンアクセス / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Monodisperse Iridium Clusters Protected by Phenylacetylene: Implication for Size-Dependent Evolution of Binding Sites2017

    • 著者名/発表者名
      H. Yamamoto, P. Maity, R. Takahata, S. Yamazoe, K. Koyasu, W. Kurashige, Y. Negishi, T. Tsukuda
    • 雑誌名

      THE JOURNAL OF PHYSICAL CHEMISTRY

      巻: C ページ: 印刷中

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.6b12121

    • 査読あり / オープンアクセス / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Understanding and Practical Use of Ligand and Metal Exchange Reactions in Thiolate-Protected Metal Clusters to Synthesize Controlled Metal Clusters2017

    • 著者名/発表者名
      Y. Niihori, S. Hossain, S. Sharma, B. Kumar, W. Kurashige, Y. Negishi
    • 雑誌名

      THE CHEMICAL RECORD

      巻: - ページ: 印刷中

    • DOI

      10.1002/tcr.201700002

    • 査読あり / オープンアクセス / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Hierarchical Growth of ZnFe2O4 for Sensing Applications2016

    • 著者名/発表者名
      R. Sahoo, S. Santra, C. Ray, A. Pal, Y. Negishi, S. K. Ray, T. Pal
    • 雑誌名

      New Journal of Chemistry

      巻: 40 ページ: 1861-1871

    • DOI

      10.1039/C5NJ02547H

    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] Fabrication of Dog-Bone Shaped Au NRcore-Pt/Pdshell Trimetallic Nanoparticles Decorated Reduced Graphene Oxide Nanosheets for Excellent Electrocatalysis2016

    • 著者名/発表者名
      S. Dutta, C. Ray, A. K. Sasmal, Y. Negishi, T. Pal
    • 雑誌名

      Journal of Materials Chemistry A

      巻: 4 ページ: 3765-3776

    • DOI

      10.1039/C6TA00379F

    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] A New Stable Pd-Mn3O4 Nanocomposite as Efficient Electrocatalyst for The Hydrogen Evolution Reaction2016

    • 著者名/発表者名
      C. Ray, S. Dutta, Negishi, T. Pal
    • 雑誌名

      Chemical Communications

      巻: 52 ページ: 6095-6098

    • DOI

      10.1039/C6CC01642A

    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] Fabrication of Nitrogen-Doped Mesoporous Carbon Coated Palladium Nanoparticles: An Intriguing Electrocatalyst for Methanol and Formic Acid Oxidation2016

    • 著者名/発表者名
      C. Ray, S. Dutta, R. Sahoo, A. Roy, Y. Negishi, T. Pal
    • 雑誌名

      Chemistry An Asian Journal

      巻: 11 ページ: 1588-1596

    • DOI

      10.1002/asia.201600173

    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] Precise Synthesis, Functionalization and Application of Thiolate-Protected Gold Clusters2016

    • 著者名/発表者名
      W. Kurashige, Y. Niihori, S. Sharma, Y. Negishi
    • 雑誌名

      Coordination Chemistry Reviews

      巻: - ページ: 320-321,238-250

    • DOI

      10.1026/j.ccr.2016.02.013

    • 査読あり / オープンアクセス / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Improvements in the Ligand-Exchange Reactivity of Phenylethanethiolate-Protected Au25 Nanocluster by Ag or Cu Incorporation2016

    • 著者名/発表者名
      Y. Niihori, M. Eguro, A. Kato, S. Sharma, B. Kumar, W. Kurashige, K. Nobusada, Y. Negishi
    • 雑誌名

      THE JOURNAL OF PHYSICAL CHEMISTRY

      巻: 120 ページ: 14301-14309

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.6b03812

    • 査読あり / オープンアクセス / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Halogen Adsorbates on Polymer-Stabilized Gold Clusters: Mass Spectrometric Detection and Effects on Catalysis2016

    • 著者名/発表者名
      R. Ishida, S. Arii, W. Kurashige, S. Yamazoe, K. Koyasu, Y. Negishi, T. Tsukuda
    • 雑誌名

      Chinese Journal of Catalysis

      巻: 37 ページ: 1656-1661

    • DOI

      10.1016/S1872-2067(16)62501-9

    • 査読あり / オープンアクセス / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Tuning the Electronic Structure of Thiolate-Protected 25-Atom Clusters by Co-Substitution with Metals Having Different Preferential Sites2016

    • 著者名/発表者名
      S. Sharma, S. Yamazoe, T. Ono, W. Kurashige, Y. Niihori, K. Nobusada, T. Tsukuda, Y. Negishi
    • 雑誌名

      Dalton Transactions

      巻: 45 ページ: 18064-18068

    • DOI

      10.1039/C6DT03214A

    • 査読あり / オープンアクセス / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Ligand Exchange Reactions in Thiolate-Protected Au25 Nanoclusters with Selenolates or Tellurolates: Preferential Exchange Sites and Effects on Electronic Structure2016

    • 著者名/発表者名
      S. Hossain, W. Kurashige, S. Wakayama, B. Kumar, L. V. Nair, Y. Niihori, Y. Negishi
    • 雑誌名

      THE JOURNAL OF PHYSICAL CHEMISTRY

      巻: 120 ページ: 25861-25869

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.6b08636

    • 査読あり / オープンアクセス / 謝辞記載あり
  • [学会発表] Toward the creation of high activity water-splitting photocatalysts by using gold clusters co-catalysts2017

    • 著者名/発表者名
      Yuichi Negishi, Wataru Kurashige, Tomoaki Takayama, Akihide Iwase, Akihiko Kudo
    • 学会等名
      2017 International Conference on Artificial Photosynthesis
    • 発表場所
      Ritsumeikan University
    • 年月日
      2017-03-03 – 2017-03-03
    • 国際学会
  • [学会発表] Elucidation of Size Dependence of Au Cluster Co-Catalyst on Water-Splitting Photocatalytic Activity2017

    • 著者名/発表者名
      Yuichi Negishi, Wataru Kurashige, Tomoaki Takayama, Akihide Iwase, Akihiko Kudo
    • 学会等名
      2017 International Conference on Artificial Photosynthesis
    • 発表場所
      Ritsumeikan University
    • 年月日
      2017-03-03 – 2017-03-03
    • 国際学会
  • [学会発表] 半導体水分解光触媒の高活性化手段の検討2017

    • 著者名/発表者名
      根岸雄一、藏重亘
    • 学会等名
      新学術領域研究「人工光合成」全体会議
    • 発表場所
      東京工業大学
    • 年月日
      2017-01-28 – 2017-01-28
  • [学会発表] 半導体水分解光触媒の高活性化手段の検討2017

    • 著者名/発表者名
      根岸雄一、藏重亘
    • 学会等名
      新学術領域研究「人工光合成」班会議
    • 発表場所
      東京理科大学
    • 年月日
      2017-01-27 – 2017-01-27
  • [学会発表] 金クラスター助触媒が水分解活性に与える効果の解明とその効率的利用法の探索2016

    • 著者名/発表者名
      石井大樹、熊澤里菜、藏重亘、高山大鑑、岩瀬顕秀、工藤昭彦、根岸雄一
    • 学会等名
      第26回日本MRS年次大会
    • 発表場所
      横浜市開港記念館(神奈川県横浜市)
    • 年月日
      2016-12-19 – 2016-12-22
  • [学会発表] 疎水性金クラスターの助触媒活用と水分解活性評価2016

    • 著者名/発表者名
      照井琢王、藏重亘、吉野駿、林瑠衣、高山大鑑、岩瀬顕秀、工藤昭彦、根岸雄一
    • 学会等名
      第26回日本MRS年次大会
    • 発表場所
      横浜市開港記念館(神奈川県横浜市)
    • 年月日
      2016-12-19 – 2016-12-22
  • [学会発表] チオラート保護金クラスターの高機能化手段の確立と応用への展開2016

    • 著者名/発表者名
      藏重亘、根岸雄一
    • 学会等名
      若手研究者のための機能性材料シンポジウム2016
    • 発表場所
      山形大学小白川キャンパス
    • 年月日
      2016-12-08 – 2016-12-09
  • [学会発表] 精密合成された金クラスターの助触媒利用とその展望2016

    • 著者名/発表者名
      藏重亘、高山大鑑、岩瀬顕秀、工藤昭彦、根岸雄一
    • 学会等名
      新学術領域研究「人工光合成」若手研究者育成シンポジウム
    • 発表場所
      立命館大学びわこ・くさつキャンパス
    • 年月日
      2016-11-18 – 2016-11-19
  • [学会発表] 微小金クラスター助触媒が水分解活性に与える影響の解明とその効果的利用方法の検討2016

    • 著者名/発表者名
      熊澤里菜、藏重亘、石井大樹、高山大鑑、岩瀬顕秀、工藤昭彦、根岸雄一
    • 学会等名
      第6回CSJ化学フェスタ2016
    • 発表場所
      タワーホール船堀(東京都江戸川区)
    • 年月日
      2016-11-16 – 2016-11-16
  • [学会発表] 金クラスター助触媒の精密担持と光触媒反応に対する助触媒サイズ効果の解明2016

    • 著者名/発表者名
      吉野駿、藏重亘、照井琢王、林瑠衣、高山大鑑、岩瀬顕秀、工藤昭彦、根岸雄一
    • 学会等名
      第6回CSJ化学フェスタ2016
    • 発表場所
      タワーホール船堀(東京都江戸川区)
    • 年月日
      2016-11-14 – 2016-11-14
  • [学会発表] 金クラスター助触媒が水分解光触媒反応に与える影響の解明-高活性水分解光触媒の創製にむけて-2016

    • 著者名/発表者名
      熊澤里菜、藏重亘、石井大樹、高山大鑑、岩瀬顕秀、工藤昭彦、根岸雄一
    • 学会等名
      第67回コロイドおよび界面化学討論会
    • 発表場所
      北海道教育大学旭川校
    • 年月日
      2016-09-24 – 2016-09-24
  • [学会発表] クラスター-バルク領域に跨る金クラスターの助触媒利用とその水分解光触媒活性評価2016

    • 著者名/発表者名
      吉野駿、藏重亘、照井琢王、林瑠衣、高山大鑑、岩瀬顕秀、工藤昭彦、根岸雄一
    • 学会等名
      第67回コロイドおよび界面化学討論会
    • 発表場所
      北海道教育大学旭川校
    • 年月日
      2016-09-22 – 2016-09-22
  • [学会発表] 精密制御された金クラスター助触媒が水分解光触媒活性に与える影響の解明と高活性化に向けた効果的手段の探索2016

    • 著者名/発表者名
      熊澤里菜、藏重亘、石井大樹、高山大鑑、岩瀬顕秀、工藤昭彦、根岸雄一
    • 学会等名
      第10回分子科学討論会
    • 発表場所
      神戸ファッションマート(兵庫県神戸市)
    • 年月日
      2016-09-13 – 2016-09-13
  • [学会発表] クラスター-バルク領域に跨る金クラスターの助触媒利用とその水分解光触媒活性評価2016

    • 著者名/発表者名
      吉野駿、藏重亘、照井琢王、林瑠衣、高山大鑑、岩瀬顕秀、工藤昭彦、根岸雄一
    • 学会等名
      錯体化学討論会
    • 発表場所
      福岡大学七隈キャンパス
    • 年月日
      2016-09-10 – 2016-09-10
  • [学会発表] 金クラスター助触媒の精密担持と助触媒サイズが水分解活性に与える影響の解明2016

    • 著者名/発表者名
      根岸雄一、藏重亘、高山大鑑、岩瀬顕秀、工藤昭彦
    • 学会等名
      新学術領域研究「人工光合成」全体会議
    • 発表場所
      ラフォーレ蔵王リゾート&スパ(宮城県刈田郡)
    • 年月日
      2016-08-22 – 2016-08-23
  • [学会発表] 金クラスター助触媒の精密担持と助触媒サイズが水分解活性に与える影響の解明2016

    • 著者名/発表者名
      根岸雄一、藏重亘、高山大鑑、岩瀬顕秀、工藤昭彦
    • 学会等名
      新学術領域研究「人工光合成」個別班会議
    • 発表場所
      ラフォーレ蔵王リゾート&スパ(宮城県刈田郡)
    • 年月日
      2016-08-21 – 2016-08-21
  • [学会発表] Elucidation of the Effect of Au Cluster Co-catalysts on Water-splitting Photocatalytic Reaction and Exploration of Effective Methods for High Activation2016

    • 著者名/発表者名
      Rina Kumazawa, Wataru Kurashige, Daiki Ishii, Tomoaki Takayama, Akihide Iwase, Akihiko Kudo, Yuichi Negishi
    • 学会等名
      Summer Symposium 2016, Division of Colloid and Interface Science
    • 発表場所
      東京理科大学森戸記念館
    • 年月日
      2016-08-05 – 2016-08-05
    • 国際学会
  • [学会発表] クラスター-バルク領域に跨る金クラスターの助触媒利用とその水分解光触媒活性評価2016

    • 著者名/発表者名
      吉野駿、藏重亘、照井琢王、林瑠衣、高山大鑑、岩瀬顕秀、工藤昭彦、根岸雄一
    • 学会等名
      光触媒センター成果報告会
    • 発表場所
      東京理科大学葛飾キャンパス
    • 年月日
      2016-07-09 – 2016-07-09
  • [学会発表] 水分解光触媒反応における金クラスター助触媒の効果と効率的利用方法の探索2016

    • 著者名/発表者名
      熊澤里菜、藏重亘、石井大樹、高山大鑑、岩瀬顕秀、工藤昭彦、根岸雄一
    • 学会等名
      光触媒センター成果報告会
    • 発表場所
      東京理科大学葛飾キャンパス
    • 年月日
      2016-07-09 – 2016-07-09
  • [学会発表] Toward the creation of high activty water-splittng photocatalysts by usiing gold clusters co-catalysts2016

    • 著者名/発表者名
      Y. Negishi, W. Kurashige, T. Takayama, A. Iwase, A. Kudo
    • 学会等名
      UK-Japan Solar Driven Fuel Synthesis Workshop: Materials, Understanding and Reactor Design
    • 発表場所
      British Embassy Tokyo(東京都千代田区)
    • 年月日
      2016-06-23 – 2016-06-23
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] 精密担持金クラスター助触媒が水分解光触媒活性に与える影響の解明2016

    • 著者名/発表者名
      藏重亘、石井大樹、照井琢王、熊澤里菜、吉野駿、高山大鑑、岩瀬顕秀、工藤昭彦、根岸雄一
    • 学会等名
      ナノ学会第14回大会
    • 発表場所
      北九州国際会議場(福岡県北九州市)
    • 年月日
      2016-06-15 – 2016-06-15
  • [学会発表] 水分解光触媒反応における金クラスター助触媒の効果と効率的利用方法の探索2016

    • 著者名/発表者名
      熊澤里菜、藏重亘、石井大樹、高山大鑑、岩瀬顕秀、工藤昭彦、根岸雄一
    • 学会等名
      ナノ学会第14回大会
    • 発表場所
      北九州国際会議場(福岡県北九州市)
    • 年月日
      2016-06-14 – 2016-06-14
  • [学会発表] クラスター-バルク境界領域の金クラスターの助触媒利用とその水分解光触媒活性評価2016

    • 著者名/発表者名
      吉野駿、藏重亘、照井琢王、高山大鑑、岩瀬顕秀、工藤昭彦、根岸雄一
    • 学会等名
      ナノ学会第14回大会
    • 発表場所
      北九州国際会議場(福岡県北九州市)
    • 年月日
      2016-06-14 – 2016-06-14
  • [学会発表] 水分解光触媒反応における金クラスター助触媒の効果と効率的利用方法の探索2016

    • 著者名/発表者名
      熊澤里菜、藏重亘、石井大樹、高山大鑑、岩瀬顕秀、工藤昭彦、根岸雄一
    • 学会等名
      5大学合同セミナー(第8回ナノ物理化学セミナー(2016))
    • 発表場所
      中央大学
    • 年月日
      2016-05-31 – 2016-05-31
  • [図書] Descriptive Inorganic Chemistry Researches of Metal Compounds Chapter *. Controlled Thiolate-Protected Gold and Alloy Clusters2017

    • 著者名/発表者名
      Bharat Kumar, Yoshiki Niihori, Wataru Kurashige, Yuichi Negishi
    • 総ページ数
      印刷中
    • 出版者
      InTech's publishing
  • [図書] ナノ材料解析の実際2016

    • 著者名/発表者名
      根岸雄一
    • 総ページ数
      205-213
    • 出版者
      講談社サイエンティフィク
  • [図書] 理工系の基礎 教養化学2016

    • 著者名/発表者名
      根岸雄一
    • 総ページ数
      71-71
    • 出版者
      丸善
  • [図書] Chapter 1. Nanocluster Science2016

    • 著者名/発表者名
      Sachil Sharma, Wataru Kurashige, Yoshiki Niihori, Yuichi Negishi
    • 総ページ数
      3-32
    • 出版者
      Supra-Materials Nanoarchitectonics
  • [図書] Stimuli-responsive interface Chapter 7. Photoresponsive Gold Clusters2016

    • 著者名/発表者名
      Sachil Sharma, Yoshiki Niihori, Wataru Kurashige, Yuichi Negishi
    • 総ページ数
      109-125
    • 出版者
      fabrication and application
  • [備考] 東京理科大学 理学部応用化学科 根岸研究室 研究業績

    • URL

      http://www.rs.kagu.tus.ac.jp/negishi/ronnbunn.html

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公開日: 2018-01-16  

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