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2015 年度 実績報告書

異種金属上に形成した貴金属超薄層触媒の構築過程の追跡とその3D活性サイトの探索

公募研究

研究領域3D活性サイト科学
研究課題/領域番号 15H01045
研究機関お茶の水女子大学

研究代表者

近藤 敏啓  お茶の水女子大学, 基幹研究院, 教授 (70240629)

研究期間 (年度) 2015-04-01 – 2017-03-31
キーワード単結晶電極 / 異種金属析出 / 表面X線散乱法 / 電極触媒 / 3D活性点
研究実績の概要

平成27年度は、Pt(111)単結晶電極と、酸素還元反応(Oxygen Reduction Reaction; ORR)における触媒基質(溶存酸素)を含まない種々の電解質溶液(0.1 M HClO4および0.05 M H2SO4)との界面構造の電位依存性について放射光利用表面X線散乱(Surface X-ray Scattering; SXS)法によって検討した(SXS測定については計画班の若林Gからの有益な助言をもらっている)。その結果、触媒基質である溶存酸素の吸着を妨げる(触媒反応を妨げる)のは、電解質溶液中の水酸化物イオン(OH-)および硫酸イオン(SO42-あるいはHSO4-)といったアニオンの吸着構造(Pt(111)のatop siteに(1×1)構造(すなわち1 ML)で吸着)にあることがわかった。この結果は、ORR触媒活性向上およびORRの3D活性サイトを探索する上で極めて有用な知見であり、また一般の表面科学/電気化学分野においても重要な知見のため、すでに論文にまとめ、受領され、現在印刷中である。
その他、金微粒子サイズが電気化学的に変化していく挙動を放射光利用斜入射X線回折(Grazing Incidence X-ray Diffraction; GIXRD)法によって系統的に調べることで、金属微粒子のサイズと格子定数の定量的関係を明らかにするとともに、リチウム系二次電池の負極材料として期待されるシリコンを用い、シリコン単結晶をリチウム化すると、表面近傍にLi15Si4合金の単結晶相が、基板の方位に沿ってコメンシュレイトに成長することを、放射光利用GIXRD法によって明らかにした。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

3D活性サイト探索の元となるPt(111)単結晶電極/電解質溶液界面の3次元構造の電位依存性ならびにそのダイナミクスについて決定できた。

今後の研究の推進方策

Pt(111)単結晶電極上における酸素還元触媒反応の3D活性サイトを探索するとともに、異種金属基板上へのPt析出構造を決定する。

  • 研究成果

    (6件)

すべて 2016 2015

すべて 雑誌論文 (3件) (うち国際共著 1件、 査読あり 3件、 オープンアクセス 2件) 学会発表 (3件) (うち国際学会 2件)

  • [雑誌論文] Size Dependent Lattice Constant Change of Thiol Self-Assembled Monolayer Modified Au Nanoclusters Studied by Grazing Incidence X-ray Diffraction2016

    • 著者名/発表者名
      Toshihiro Kondo, Takuya Masuda, Motoko Harada, Osami Sakata, Yoshio Katsuya, Kohei Uosaki
    • 雑誌名

      Electrochemistry Communications

      巻: 65 ページ: 35-38

    • DOI

      10.1016/j.elecom.2016.02.007

    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] 放射光利用SXS法による電極触媒のその場構造追跡 -金単結晶電極/電解質溶液界面の電位依存性の動的追跡-2016

    • 著者名/発表者名
      近藤敏啓, 魚崎浩平
    • 雑誌名

      表面科学

      巻: 37 ページ: 72-77

    • DOI

      http://doi.org/10.1380/jssj.37.72

    • 査読あり
  • [雑誌論文] In situ Real-Time Study on Potential Induced Structure Change at Au(111) and Au(100) Single Crystal Electrode/Sulfuric Acid Solution Interfaces by Surface X-ray Scattering2015

    • 著者名/発表者名
      Toshihiro Kondo, Jörg Zegenhagen, Takuya Masuda, Kohei Uosaki
    • 雑誌名

      Surface Science

      巻: 631 ページ: 96-104

    • DOI

      10.1016/j.susc.2014.06.013

    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [学会発表] Electrochemical Insertion Process of Li into n-Si(111)2015

    • 著者名/発表者名
      T. Kondo, N. Aoki, K. Uosaki
    • 学会等名
      228th ECS Meeting
    • 発表場所
      Phoenix
    • 年月日
      2015-10-11 – 2015-10-15
    • 国際学会
  • [学会発表] ニッケルコア-白金シェル微粒子の電気化学的調製とその酸素還元触媒活性2015

    • 著者名/発表者名
      近藤敏啓, 上田摩耶, 弘田美紗子
    • 学会等名
      2015年電気化学秋季大会
    • 発表場所
      深谷工大
    • 年月日
      2015-09-11 – 2015-09-12
  • [学会発表] In situ Structural Studies on Pt(111) Single-Crystal Electrode/Electrolyte Interfaces2015

    • 著者名/発表者名
      T. Kondo, N. Aoki, T. Masuda, K. Uosaki
    • 学会等名
      NIMS Conference 2015
    • 発表場所
      Tsukuba
    • 年月日
      2015-07-14 – 2015-07-14
    • 国際学会

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公開日: 2017-01-06  

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