異種金属上に形成した貴金属超薄層触媒の構築過程の追跡とその３Ｄ活性サイトの探索

2016 年度 実績報告書

• 研究領域: ３Ｄ活性サイト科学
• 研究課題/領域番号: 15H01045
• 研究機関: お茶の水女子大学
• 研究代表者: 近藤 敏啓 お茶の水女子大学, 基幹研究院, 教授 (70240629)
• 研究期間 (年度): 2015-04-01 – 2017-03-31
• キーワード: 単結晶電極 / 異種金属析出 / 表面X線散乱法 / 電極触媒 / ３Ｄ活性点

研究実績の概要

Au(111)単結晶上に自己終端化析出法で形成させた白金超薄膜は、下地構造を反映したpseudomorphic構造をとっていることを明らかとした。
その他、今年度の成果として、1) カーボネート系溶媒中において、Si(111)上に形成させたLixSiy合金相は、三角錐状の形状をしたLi15Si4単結晶相、Li15Si4またはLi13Si4合金のアモルファス相、及びSi単結晶相とLi15/13Si4合金のアモルファス相との混合相から成る３層構造であったのに対し、Si(100)上に形成させたそれでは、四角錐状の形状をしたLi15Si4単結晶相、Li15Si4またはLi13Si4合金のアモルファス相、及びSi単結晶相中にLi金属が入り込んだ混合相から成る３層構造であることを証明、2) Si(111)単結晶上に構築したビオロゲン自己組織化単分子層に種々の貴金属イオンを吸着させて作成した貴金属触媒層の水素発生及び二酸化炭素還元能について、構造と触媒能との定量的関係を解明、3) Au(111)単結晶上に、金属イオンと有機配位子から成る３次元有機金属錯体の構造制御した状態で１層ずつ積層して行くことに成功、4) 卑金属で安価なニッケルをコアに、貴金属で触媒活性が高い白金をシェルにもつ、コアシェル型微粒子触媒を電気化学的に構築することに成功し、非常に高い酸素還元触媒活性を達成、があげられる。

現在までの達成度 (段落)

28年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

28年度が最終年度であるため、記入しない。

研究成果

• [雑誌論文] Layer-by-Layer Construction of Three-dimensional MOF [Cu2(bdc)2dabco]n on Au Surface (2017)
  • 著者名/発表者名: M. Hase, W.-J. Chun, and T. Kondo
  • 雑誌名: ECS Transactions 巻: 75 ページ: 49-53
  • DOI: 10.1149/07552.0049ecst
  • 査読あり
• [雑誌論文] Structural Study of Electrochemically Lithiated Si (2017)
  • 著者名/発表者名: A. Omachi, N. Aoki, K. Uosaki, and T. Kondo
  • 雑誌名: ECS Transactions 巻: 75 ページ: 67-72
  • DOI: 10.1149/07552.0067ecst
  • 査読あり
• [雑誌論文] Electrocatalytic Activity for Oxygen Reduction Reaction of Electrochemically Prepared Ni Core - Pt Shell Nanoparticles (2017)
  • 著者名/発表者名: M. Ueda and T. Kondo
  • 雑誌名: ECS Transactions 巻: 75 ページ: 43-47
  • DOI: 10.1149/07552.0043ecst
  • 査読あり
• [雑誌論文] 軟Ｘ線発光分光を用いたリチウム-シリコン合金の構造・組成分析 (2017)
  • 著者名/発表者名: 青木菜々, 大間知麻未, 魚崎浩平, 近藤敏啓
  • 雑誌名: ぶんせき 巻: 290 ページ: 30-33
  • 査読あり
• [雑誌論文] Structural Study of Electrochemically Lithiated Si(111) by Soft X-ray Emission Spectroscopy Combined with Scanning Electron Microscopy and through X-ray Diffraction (2016)
  • 著者名/発表者名: N. Aoki, A. Omachi, K. Uosaki, and T. Kondo
  • 雑誌名: ChemElectroChem 巻: 3 ページ: 959-965
  • DOI: 10.1002/celc.201600030
  • 査読あり
• [雑誌論文] Potential-Dependent Structures and Potential-Induced Structure Changes at Pt(111) Single-Crystal Electrode/Sulfuric and Perchloric Acid Interfaces in the Potential Region between Hydrogen Underpotential Deposition and Surface Oxide Formation by In Situ Surface X-ray Scattering (2016)
  • 著者名/発表者名: T. Kondo, T. Masuda, N. Aoki, and K. Uosaki
  • 雑誌名: J. Phys. Chem. C 巻: 120 ページ: 16118-16131
  • DOI: 10.1021/acs.jpcc.5b12766
  • 査読あり / オープンアクセス / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Various Active Metal Species Incorporated within Molecular Layers on Si(111) Electrodes for Hydrogen Evolution and CO2 Reduction Reaction (2016)
  • 著者名/発表者名: T. Masuda, Y. Sun, H. Fukumitsu, H. Uehara, S. Takakusagi, W.-J. Chun, T. Kondo, K. Asakura, and K. Uosaki
  • 雑誌名: J. Phys. Chem. C 巻: 120 ページ: 16200-16210
  • DOI: 10.1021/acs.jpcc.6b00895
  • 査読あり / オープンアクセス
• [学会発表] ニッケルコア白金シェル微粒子の電気化学的作製とその酸素還元触媒能 (2016)
  • 著者名/発表者名: 上田摩耶, 宇津木美咲, 吉岡里紗, 近藤敏啓
  • 学会等名: 2016年電池討論会
  • 発表場所: 千葉
  • 年月日: 2016-11-29 – 2016-12-01
• [学会発表] ニッケルコア-白金シェル微粒子の構築とその酸素還元触媒活性 (2016)
  • 著者名/発表者名: 近藤敏啓, 上田摩耶, 宇津木美咲, 吉岡里紗
  • 学会等名: 第36回表面科学学術講演会
  • 発表場所: 名古屋
  • 年月日: 2016-11-29 – 2016-12-01
• [学会発表] Electrochemical Lithiation/Delithiation Process of Si (2016)
  • 著者名/発表者名: T. Kondo, N. Aoki, A. Omachi, and K. Uosaki
  • 学会等名: PRiME2016
  • 発表場所: Honolulu (USA)
  • 年月日: 2016-10-02 – 2016-10-07
  • 国際学会
• [学会発表] Electrocatalytic Activity for Oxygen Reduction Reaction of Electrochemically Prepared Ni Core - Pt Shell Nanoparticles (2016)
  • 著者名/発表者名: M. Ueda and T. Kondo
  • 学会等名: PRiME2016
  • 発表場所: Honolulu (USA)
  • 年月日: 2016-10-02 – 2016-10-07
  • 国際学会
• [学会発表] Layer-by-Layer Construction of Three-Dimensional MOF [Cu2(bdc)2dabco]n on Au Surface (2016)
  • 著者名/発表者名: M. Hase, W.-J. Chun, and T. Kondo
  • 学会等名: PRiE2016
  • 発表場所: Honolulu (USA)
  • 年月日: 2016-10-02 – 2016-10-07
  • 国際学会
• [学会発表] Structural Study of Electrochemically Lithiated Si (2016)
  • 著者名/発表者名: A. Omachi, N. Aoki, K. Uosaki, and T. Kondo
  • 学会等名: PRiME2016
  • 発表場所: Honolulu (USA)
  • 年月日: 2016-10-02 – 2016-10-07
  • 国際学会
• [学会発表] Photo-Electrochemical Characteristics of Two-Dimensional Porphyrin Molecular Layers on Semiconductor Surfaces (2016)
  • 著者名/発表者名: Y. Kondo, A. Shokai, M. Hase, and T. Kondo
  • 学会等名: PRiME2016
  • 発表場所: Honolulu (USA)
  • 年月日: 2016-10-02 – 2016-10-07
  • 国際学会
• [学会発表] 軟Ｘ線発光分光によるLiSi合金の構造評価 (2016)
  • 著者名/発表者名: 近藤敏啓
  • 学会等名: 日本顕微鏡学会第72回学術講演会,
  • 発表場所: 仙台
  • 年月日: 2016-06-14 – 2016-06-16
  • 招待講演
• [図書] 金属界面の基礎と計測 (2016)
  • 著者名/発表者名: 魚崎浩平, 近藤敏啓
  • 総ページ数: 1-187/187
  • 出版者: 共立出版
• [図書] X-ray and Neutron Techniques for Nanomaterials Characterization (2016)
  • 著者名/発表者名: T. Kondo, T. Masuda, K. Uosaki
  • 総ページ数: 368-449/830
  • 出版者: Springer
• [図書] XAFS Techniques for Catalysts, Nanomaterials, and Surfaces (2016)
  • 著者名/発表者名: T. Masuda, T. Kondo, K. Uosaki
  • 総ページ数: 505-524/556
  • 出版者: Springer