超分子・生体分子の自己集合機構の理解のための量子シミュレーション手法の高度化

2016 年度 実績報告書

• 研究領域: 生命分子システムにおける動的秩序形成と高次機能発現
• 研究課題/領域番号: 16H00780
• 研究機関: 横浜市立大学
• 研究代表者: 立川 仁典 横浜市立大学, 生命ナノシステム科学研究科(八景キャンパス), 教授 (00267410)
• 研究期間 (年度): 2016-04-01 – 2018-03-31
• キーワード: 量子シミュレーション / 超分子自己集合 / タンパク質 / 歯車状両親媒性分子 / 溶媒効果

研究実績の概要

本研究課題では、超分子・生体分子における自己集合機構の解明を目指し、申請者らが構築してきた量子シミュレーション手法を高度化させ、領域内での実験グループとの密な議論に基づき、量子化学計算の立場からこの課題に挑む。具体的には１．量子シミュレーション手法の高度化として、(1A)階層的手法の実装、(1B)効率的サンプリング手法の実装、を行う。それにより２．超分子・生体分子の自己集合機構の解明に向けて、(2A)歯車状両親媒性分子の超分子自己集合、(2B)低障壁水素結合(LBHB)たんぱく質の高次構造転移に焦点を絞った計算を実現する。申請者の理論手法と実験研究者との有機的な結びつきにより、当該領域の研究推進に大きく貢献する。本年度は以下の項目を実施した。

１．量子シミュレーション手法の高度化：　(1A) 階層的手法の実装　QM/MM 法やPCM法などを実装することにより、溶媒効果を考慮した計算を可能とした。

２．超分子・生体分子の自己集合機構の解明に向けて：　(2A) 歯車状両親媒性分子の超分子自己集合　歯車状両親媒性分子の①立方体超分子の安定性に対する溶媒効果・置換基効果を系統的に探った。　(2B) 低障壁水素結合(LBHB)たんぱく質の高次構造転移　光活性黄色タンパク質(PYP)において、LBHB付近の水素結合の振動状態に着目し、水素の量子効果、溶媒効果、温度効果を含めた大規模ONIOM計算を実現した。

現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

初年度は、QM/MM 法やPCM法などを実装することにより、溶媒効果を考慮した計算を可能とした。それにより、光活性黄色タンパク質(PYP)において、LBHB付近の水素結合の振動状態に着目した大規模ONIOM計算を実現した。さらに歯車状両親媒性分子の立方体超分子の安定性に対する溶媒効果・置換基効果を系統的に探った。以上の計算結果を論文としてまとめることができたので、おおむね順調に進展している。

今後の研究の推進方策

引続き量子シミュレーション手法の高度化といった、さらなる理論開発およびプログラム実装を行う。また具体的な応用計算として、歯車状両親媒性分子の立方体超分子の安定性だけでなく、アダマンタン内包による四面体への自己集合、その他の自己集合機構を系統的に探っていきたい。

研究成果

• [雑誌論文] Quantum dynamics study on the binding of a positron to vibrationally excited states of hydrogen cyanide molecule (2017)
  • 著者名/発表者名: T. Takayanagi, K. Suzuki, T. Yoshida, Y. Kita, and M. Tachikawa,
  • 雑誌名: Chem. Phys. Lett. 巻: in press ページ: in press
  • 査読あり / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Multicomponent DFT study of geometrical H/D isotope effect on hydrogen-bonded organic conductor, κ-H3(Cat EDT-ST)2 (2017)
  • 著者名/発表者名: K. Yamamoto, Y. Kanematsu, U. Nagashima, A. Ueda, H. Mori, and M. Tachikawa,
  • 雑誌名: Chem. Phys. Lett. 巻: in press ページ: inpress
  • 査読あり / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Asymmetric hydrogen bonding in formic acid-nitric acid dimer observed by quantum molecular dynamics simulations (2017)
  • 著者名/発表者名: Chanisorn Ngaojampa, Tsutomu Kawatsu, Yuki Oba, Nawee Kungwan, and M. Tachikawa,
  • 雑誌名: Theor. Chem. Acc. 巻: in press ページ: in press
  • 査読あり / 国際共著 / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Unusual H/D isotope effect in isomerization and keto-enol tautomerism reactions of pyruvic acid: Nuclear quantum effect restricts some rotational isomerization reactions (2017)
  • 著者名/発表者名: T. Udagawa, K. Sugiura, K. Suzuki, and M. Tachikawa,
  • 雑誌名: RSC Advances 巻: in press ページ: in press
  • 査読あり / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Theoretical study on substituent and solvent effects for nanocube formed with gear-shaped amphiphile molecules (2017)
  • 著者名/発表者名: T. Mashiko, S. Hiraoka, U, Nagashima, and M. Tachikawa,
  • 雑誌名: Phys. Chem. Chem. Phys. 巻: 19 ページ: 191627-1631
  • DOI: 10.1039/C6CP07754D
  • 査読あり / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Effects of vibrational anharmonicity and inter-mode couplings on the binding energy of a positron to molecules (2017)
  • 著者名/発表者名: Y. Kita and M. Tachikawa,
  • 雑誌名: AIP Conf. Proc. 巻: in press ページ: in press
  • 査読あり / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Nuclear quantum effect and H/D isotope effect on F + (H2O)n → FH + (H2O)n-1OH (n = 1-3) reactions (2016)
  • 著者名/発表者名: T. Udagawa and M. Tachikawa,
  • 雑誌名: J. Chem. Phys. 巻: 145 ページ: 164310 (10)
  • DOI: http://dx.doi.org/10.1063/1.4966162
  • 査読あり / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Theoretical study of H/D isotope effect on phase transition of hydrogen-bonded organic conductor κ-H3(Cat-EDT-TTF)2 (2016)
  • 著者名/発表者名: K. Yamamoto, Y. Kanematsu, U. Nagashima, A. Ueda, H. Mori, and M. Tachikawa,
  • 雑誌名: Phys. Chem. Chem. Phys. (Communication) 巻: 18 ページ: 29673-29680
  • DOI: 10.1039/C6CP05414E
  • 査読あり / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] QM/MM Study on Sialyltransferase Reaction Mechanism (2016)
  • 著者名/発表者名: Y. Hamada, Y. Kanematsu, and M. Tachikawa,
  • 雑誌名: Biochemistry 巻: 55 ページ: 5764-5771
  • DOI: 10.1021/acs.biochem.6b00267
  • 査読あり / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Aminooxy-naphthylpropionic acid and its derivatives are inhibitors of auxin biosynthesis targeting Trp aminotransferase: Structure-activity relationships (2016)
  • 著者名/発表者名: M. Narukawa-Nara, A. Nakamura, K. Kikuzato, Y. Kakei, A. Sato, Y. Mitani, Y. Yamasaki-Kokudo, T. Ishii, KI. Hayashi, T. Asami, T. Ogura, S. Yoshida, S. Fujioka, T. Kamakura, T. Kawatsu, M. Tachikawa, K. Soeno, and Y. Shimada,
  • 雑誌名: The Plant Journal 巻: 87 ページ: 245-257
  • DOI: 10.1111/tpj.13197
  • 査読あり
• [雑誌論文] A path integral molecular dynamics study of the hyperfine coupling constants of the muoniated and hydrogenated acetone radicals (2016)
  • 著者名/発表者名: Y. Oba, T. Kawatsu, and M. Tachikawa,
  • 雑誌名: J. Chem. Phys. 巻: 145 ページ: 064301 (15)
  • DOI: http://dx.doi.org/10.1063/1.4960077
  • 査読あり / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Can low-barrier hydrogen bond exist in systems with second row elements? An ab initio path integral molecular dynamics study for deprotonated hydrogen sulfide dimer (2016)
  • 著者名/発表者名: Y. Ogata, T. Kawatsu, and M. Tachikawa,
  • 雑誌名: Theor. Chem. Acc. 巻: 135 ページ: 200 (11)
  • DOI: 10.1007/s00214-016-1958-x
  • 査読あり / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Positron Binding Properties of Glycine and Its Aqueous Complexes (2016)
  • 著者名/発表者名: M. Nummela, H. Raebiger, D. Yoshida, and M. Tachikawa,
  • 雑誌名: J. Phys. Chem. A 巻: 120 ページ: 4037-4042
  • DOI: 10.1021/acs.jpca.6b01780
  • 査読あり / 国際共著 / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Inverse Ubbelohde Effect in the Short Hydrogen Bond of Photosystem II: Relation between H/D Isotope Effect and Symmetry in Potential Energy Profile (2016)
  • 著者名/発表者名: Y. Kanematsu, Y. Takano, and M. Tachikawa,
  • 雑誌名: J. Comput. Chem. 巻: 37 ページ: 2140-2145
  • DOI: 10.1002/jcc.24438
  • 査読あり / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Theoretical study of a positron-attachment to vibrational excited states for non-polar carbon disulfide molecule (2016)
  • 著者名/発表者名: Y. Takeda, Y. Kita, and M. Tachikawa,
  • 雑誌名: Eur. Phys. J. D 巻: 70 ページ: 132(5)
  • DOI: 10.1140/epjd/e2016-70140-7
  • 査読あり / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Thermal Dependence on Structures of Muoniated and Hydrogenated Acetone Radicals (2016)
  • 著者名/発表者名: Y. Oba, T. Kawatsu, and M. Tachikawa,
  • 雑誌名: AIP Conf. Proc. 巻: 179 ページ: 020022(4)
  • DOI: 10.1063/1.4968648
  • 査読あり / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Analysis of exponent values of Gaussian-type functions on quantum protons and deuterons in charged or polarized systems (2016)
  • 著者名/発表者名: M. Hashimoto, T. Ishimoto, M. Tachikawa, and T. Udagawa,
  • 雑誌名: Int. J. Quant. Chem. 巻: 116 ページ: 961-967
  • DOI: 10.1002/qua.25117
  • 査読あり / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Vibrational analysis on the revised potential energy curve of the low-barrier hydrogen bond in photoactive yellow protein (2016)
  • 著者名/発表者名: Y. Kanematsu, H. Kamikubo, M. Kataoka, and M. Tachikawa,
  • 雑誌名: Computational and Structural Biotechnology Journal 巻: 14 ページ: 16-19
  • DOI: 10.1016/j.csbj.2015.10.003
  • 査読あり / 謝辞記載あり
• [学会発表] Theoretical study on substituent and solvent effects for nanocube formed with gear-shaped amphiphile molecules (2017)
  • 著者名/発表者名: Masanori Tachikawa
  • 学会等名: The 5th International Symposium on Dynamical Ordering of Biomolecular Systems for Creation of Integrated Functions
  • 発表場所: The University of Tokyo, Komaba, Japan
  • 年月日: 2017-01-21 – 2017-01-22
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Path integral simulation on muoniated acetone radical (2016)
  • 著者名/発表者名: Masanori Tachikawa
  • 学会等名: The 11th General Meeting of ACCMS-VO
  • 発表場所: Tohoku University, Japan
  • 年月日: 2016-12-21 – 2016-12-21
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Path integral simulation on muoniated acetone radical (2016)
  • 著者名/発表者名: Masanori Tachikawa
  • 学会等名: The International Symposium of Quantum Beam Science
  • 発表場所: Ibaraki University, Japan
  • 年月日: 2016-11-19 – 2016-11-19
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Path Integral Simulation for Hydrogen bonded systems: Protonic quantum nature and its isotope effects (2016)
  • 著者名/発表者名: Masanori Tachikawa
  • 学会等名: Thai-Japan Symposium in Chemistry
  • 発表場所: Chiang Mai University, Thailand
  • 年月日: 2016-11-15 – 2016-11-15
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Quantum Monte Carlo calculation of Positron-attached Polyatomic Molecules (2016)
  • 著者名/発表者名: Masanori Tachikawa
  • 学会等名: 14th International Workshop on Slow Positron Beam Techniques & Applications (SLOPOS14)
  • 発表場所: Matsue, Japan
  • 年月日: 2016-05-22 – 2016-05-27
  • 国際学会 / 招待講演
• [備考] 横浜市立大学量子物理化学研究室（立川研究室）
  • URL: http://www-user.yokohama-cu.ac.jp/~tachi/