公募研究
酸化チタン電極に紫外光レーザーパルスを照射して可視から近赤外域の過渡吸収スペクトルを測定するとトラップ電子と正孔の減衰過程を調べることができる。そこで、本研究では、酸化チタン電極に電位を印加しながら光励起キャリアーの挙動を調べた。その結果、正電位を印加してレーザーパルスを照射すると、光励起されて生成したキャリアーの寿命が長くなる様子が観測された。この結果は正電位の印加によってn型半導体と水の界面に形成された上向きのバンドベンディングが大きくなり、電荷分離が促進されたためである。一方、中赤外域の時間分解スペクトルには、伝導帯に励起された自由電子による吸収の他に、水分子の構造変化による吸収変化が観察された。水の酸化反応が進行する電位で酸化チタンのバンドギャップを励起すると、水素結合した水に帰属される吸収(3350 cm-1と3120 cm-1)が減少した。この減少量は水の分解反応がより進行しやすい正電位にすればするほどが増加することから、水分子の酸化反応によるものと考えることができる。一方、水の酸化が定常的に進行する電位よりもわずかに低い電位では、3620 cm-1に水素結合していない水に帰属される吸収が観測された。この水素結合していない水の吸収の出現は、酸化チタンのバンドギャップを励起すると電極界面における水素結合ネットワークが切断されることを意味している。従来、酸化チタンに光を照射すると超親水性が発現されるので界面の水素結合ネットワークは強くなると考えられてきた。しかし、水の酸化反応が進行する際には、水分子に正孔が移動して生成するOHラジカルやH2O2などの反応中間体との相互作用により、界面の水素結合ネットワークは逆に弱くなることを、時間分解赤外分光観察によりはじめて明らかにした。
平成29年度が最終年度であるため、記入しない。
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Ceramics International
巻: - ページ: -
10.1016/j.ceramint.2019.05.080
Applied Catalysis B: Environmental
巻: 248 ページ: 249~254
10.1016/j.apcatb.2019.01.046
Nature Communications
巻: 10 ページ: 406
10.1038/s41467-018-08226-2
Nanoscale
巻: 11 ページ: 1442~1450
10.1039/C8NR08372J
Journal of Photochemistry and Photobiology C: Photochemistry Reviews
10.1016/j.jphotochemrev.2018.12.001
Journal of the American Chemical Society
巻: 141 ページ: 2446~2450
10.1021/jacs.8b11544
巻: 238 ページ: 358~364
10.1016/j.apcatb.2018.07.038
RSC Advances
巻: 8 ページ: 38140~38145
10.1039/C8RA07830K
ACS Sustainable Chemistry & Engineering
巻: 6 ページ: 15333~15340
10.1021/acssuschemeng.8b03782
ACS Catalysis
巻: 8 ページ: 9744~9754
10.1021/acscatal.8b03062
Green Chemistry
巻: 20 ページ: 3845~3856
10.1039/C8GC01746H
The Journal of Physical Chemistry C
巻: 122 ページ: 16795~16802
10.1021/acs.jpcc.8b03996
巻: 8 ページ: 7190~7200
10.1021/acscatal.8b01379
巻: 9 ページ: 2314
10.1038/s41467-018-04630-w
Sustainable Energy & Fuels
巻: 2 ページ: 2025~2035
10.1039/C8SE00191J
Angewandte Chemie International Edition
巻: 57 ページ: 8154~8158
10.1002/anie.201803931
Journal of Materials Chemistry A
巻: 6 ページ: 9708~9715
10.1039/C8TA03245A
Physical Chemistry Chemical Physics
巻: 20 ページ: 3388~3394
10.1039/C7CP06646E
巻: 20 ページ: 3241~3248
10.1039/C7CP06975H
Journal of Photochemistry and Photobiology A: Chemistry
巻: 358 ページ: 320~326
10.1016/j.jphotochem.2017.09.006
巻: 358 ページ: 315~319
10.1016/j.jphotochem.2017.09.005
International Journal of Hydrogen Energy
巻: 42 ページ: 27024~27033
10.1016/j.ijhydene.2017.09.036
巻: 19 ページ: 22210~22220
10.1039/c7cp03714g
ACS Applied Materials & Interfaces
巻: 9 ページ: 23869-23877
10.1021/acsami.7b07484