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2016 年度 実績報告書

原子薄膜デバイスに資する単結晶巨大グラフェンの創製と位置制御

公募研究

研究領域原子層科学
研究課題/領域番号 16H00917
研究機関九州大学

研究代表者

吾郷 浩樹  九州大学, グローバルイノベーションセンター, 教授 (10356355)

研究期間 (年度) 2016-04-01 – 2018-03-31
キーワードナノ材料 / グラフェン / マイクロ・ナノデバイス / 結晶成長 / 触媒・化学プロセス
研究実績の概要

究極的な原子薄膜であるグラフェンは、材料中で最も高い移動度や機械的フレキシビリティ、高い電気伝導度、高い光透過率などの優れた特性を有することから、透明電極、タッチパネル、半導体デバイスなどへの応用が世界中で活発に研究が進められている。現在広く用いられているCVD法で得られるグラフェンはグレインバンダリーや欠陥等が多数存在するため、十分な特性が得られない。そのため、グラフェン本来の優れた特性につながる単結晶グラフェンの合成技術の開発が望まれている。
本研究は巨大なグラフェンの単一グレインを選択的に合成する手法の開発を推進すること、及び二次元原子膜を本領域内の研究者に提供して活発な共同研究を行うことで新たな成果を創出することを目的としている。
当該年度は、グラフェンの核選択成長に関連して、ニッケルマスクを用いて局所的な炭素原料の濃度を制御するという全く新しい手法を見出すことに成功した。ニッケル金属は銅触媒よりもメタンをより多く分解するとともに、炭素を多く固溶することができる。この特性を利用し、ニッケルマスクの中心部に単層グラフェンの結晶核を1個だけ生成させ、直径 2 mmの大きな単結晶グラフェンを位置選択的に合成することに成功した。これまではガスノズルで制御する方法が一件報告されているだけであり、本手法は新たな手法を提供するものといえる。さらに、銅の下にニッケルホイルを設置することで、グラフェンの多層成長も大幅に抑制することも見出している。
上記の研究結果は、グラフェンの成長メカニズムの理解に加え、応用研究を推進する上で非常に大きな成果といえる。
さらに、領域内の複数の研究者にサンプル提供を行うとともに、サンプルの分析や解析で共同研究するなど、本領域の活性化に大きな貢献をした。また、4インチの高品質グラフェン合成法を確立するなど、グラフェンの産業化に向けた取り組みも行うことができた。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

1: 当初の計画以上に進展している

理由

触媒活性の高いニッケルをマスクとして用いることで、より活性の低い銅触媒上で、単層グラフェンを位置選択的に成長させるというユニークな手法を開発した。この成果はACS Nanoに発表することができた。これは従来にない手法であり、多結晶グラフェンのパターニング技術としても期待される方法であることから、より一層の進展が期待される。
また、領域内での共同研究も活発に行うことができた。

今後の研究の推進方策

前年度に単層グラフェンの位置選択的な結晶成長を実現できたものの、サイズは1-2 mmとまだ十分ではない。当該年度はより大きなサイズの単結晶グラフェンの合成法の開発を進めるとともに、位置選択の精度向上を目指す。また、エピタキシャルCu上でのグラフェン成長も推し進め、ハイエンドな応用や突出した物性を示す超高品質なグラフェン合成を展開する。
さらに、前年度以上に共同研究を行い、二次元原子膜材料の研究の幅を広げるように共同研究を推進する。

  • 研究成果

    (33件)

すべて 2017 2016 その他

すべて 国際共同研究 (1件) 雑誌論文 (9件) (うち国際共著 2件、 査読あり 9件、 謝辞記載あり 5件、 オープンアクセス 2件) 学会発表 (21件) (うち国際学会 11件、 招待講演 8件) 図書 (1件) 備考 (1件)

  • [国際共同研究] National Physical Laboratory(英国)

    • 国名
      英国
    • 外国機関名
      National Physical Laboratory
  • [雑誌論文] Behavior and role of superficial oxygen in Cu for the growth of large single-crystalline graphene2017

    • 著者名/発表者名
      D. Ding, P. Solis Fernandez, R. Mohamad Yunus, H. Hibino, H. Ago
    • 雑誌名

      Applied Surface Science

      巻: 408 ページ: 142-149

    • DOI

      10.1016/j.apsusc.2017.02.250

    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Epitaxial chemical vapour deposition growth of monolayer hexagonal boron nitride on Cu(111)/sapphire substrate2017

    • 著者名/発表者名
      Y. Uchida, T. Iwaizako, S. Mizuno, M. Tsuji, H. Ago
    • 雑誌名

      Physical Chemistry and Chemical Physics

      巻: 19 ページ: 8230-8235

    • DOI

      10.1039/c6cp08903h

    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Spatially-controlled nucleation of single-crystal graphene on Cu assisted by stacked Ni2016

    • 著者名/発表者名
      D. Ding, P. Solis Fernandez, H. Hibino, H. Ago
    • 雑誌名

      ACS Nano

      巻: 10 ページ: 11196-11204

    • DOI

      10.1021/acsnano.6b06265

    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] A general method of fabricating free-standing, monolayer grapheneelectronic device and its property characterization2016

    • 著者名/発表者名
      H. Wang, K. Kurata, T. Fukunaga, H. Ago, H. Takamatsu, X. Zhang, T. Ikuta, K. Takahashi, T. Nishiyama, T. Takada
    • 雑誌名

      Sensors and Actuators A

      巻: 247 ページ: 24-29

    • DOI

      10.1016/j.sna.2016.05.002

    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Direct observation of electrically induced Pauli paramagnetism in single-layer graphene using ESR spectroscopy2016

    • 著者名/発表者名
      N. Fujita, D. Matsumoto, Y. Sakurai, K. Kawahara, H. Ago, T. Takenobu, K. Marumoto
    • 雑誌名

      Scientific Reports

      巻: 6 ページ: 34966

    • DOI

      10.1038/srep34966

    • 査読あり / オープンアクセス / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Simultaneous measurement of electrical and thermal conductivities of suspended monolayer graphene2016

    • 著者名/発表者名
      H. Wang, K. Kurata, T. Fukunaga, H. Takamatsu, X. Zhang, T. Ikuta, K. Takahashi, T. Nishiyama, H. Ago, Y. Takata
    • 雑誌名

      Journal of Applied Physics

      巻: 119 ページ: 244306

    • DOI

      10.1063/1.4954677

    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Highly uniform bilayer graphene on epitaxial Cu-Ni(111) alloy2016

    • 著者名/発表者名
      Y. Takesaki, K. Kawahara, H. Hibino, S. Okada, M. Tsuji, H. Ago
    • 雑誌名

      Chemistry of Materials

      巻: 28 ページ: 4583-4592

    • DOI

      10.1021/acs.chemmater.6b01137

    • 査読あり / オープンアクセス / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Two-step excitation triggered by one-photon absorption on linear dispersion in monolayer graphene2016

    • 著者名/発表者名
      T. Koyama, K. Mizutani, H. Ago, H. Kishida
    • 雑誌名

      Journal of Physical Chemistry C

      巻: 120 ページ: 11225-11229

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.6b01490

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Gate-tunable spin-charge conversion and a role of spin-orbit interaction in graphene2016

    • 著者名/発表者名
      S. Dushenko, H. Ago, K. Kawahara, T. Tsuda, T. Takenobu, T. Shinjo, Y. Ando, M. Shiraishi
    • 雑誌名

      Physical Review Letters

      巻: 116 ページ: 166102

    • DOI

      10.1103/PhysRevLett.116.166102

    • 査読あり
  • [学会発表] Exploring the growth of high-quality graphene and 2D heterostructures for electronic applications2017

    • 著者名/発表者名
      H. Ago
    • 学会等名
      The 6th International Symposium on Micro and Nano Technology
    • 発表場所
      Fukuoka, Kyushu University, Centennial Hall
    • 年月日
      2017-03-19 – 2017-03-22
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Controlling the nucleation site of single-crystal graphene on Cu foil sandwiched by Ni2017

    • 著者名/発表者名
      D. Dong, P. Solis Fernandez, 日比野浩樹, 吾郷浩樹
    • 学会等名
      第65回応用物理学会春季学術講演会
    • 発表場所
      横浜、パシフィコ横浜
    • 年月日
      2017-03-14 – 2017-03-17
  • [学会発表] 大面積で均一な多層h-BNのCVD成長とTMDCとのヘテロ構造への展開2017

    • 著者名/発表者名
      内田勇気,仲村渠翔,河原憲治,内田勇気,山崎重人,光原昌寿,吾郷浩樹
    • 学会等名
      第65回応用物理学会春季学術講演会
    • 発表場所
      横浜、パシフィコ横浜
    • 年月日
      2017-03-14 – 2017-03-17
  • [学会発表] Synthesis and application of graphene and 2D heterostructures2017

    • 著者名/発表者名
      H. Ago
    • 学会等名
      ISPlasma2017/IC-PLANTS2017
    • 発表場所
      Nagoya, Chubu University
    • 年月日
      2017-03-01 – 2017-03-05
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] 二次元積層系のための均一な多層h-BNの大面積成長2017

    • 著者名/発表者名
      仲村渠翔,河原憲治,内田勇気,山崎重人,光原昌寿,吾郷浩樹
    • 学会等名
      第52回フラーレン・ナノチューブ・グラフェン総合シンポジウム
    • 発表場所
      東京、東京大学伊藤国際学術研究センター
    • 年月日
      2017-03-01 – 2017-03-03
  • [学会発表] CVD成長した大面積二層グラフェンへのMoCl5のインターカレーションと透明導電膜応用2017

    • 著者名/発表者名
      木下博貴,河原憲治,寺尾友里,Il Jeon,丸山実那,松本里佳,岡田晋,松尾豊,吾郷浩樹
    • 学会等名
      第52回フラーレン・ナノチューブ・グラフェン総合シンポジウム
    • 発表場所
      東京、東京大学伊藤国際学術研究センター
    • 年月日
      2017-03-01 – 2017-03-03
  • [学会発表] Graphene-Based Flexible Strain Sensors2016

    • 著者名/発表者名
      S. Nakandakari, P. Solis Fernandez, A. Sukma, Aji,H. Ago
    • 学会等名
      18th CSS-EEST
    • 発表場所
      China, Shanghai, Shanghai Jiao Tong University
    • 年月日
      2016-12-04 – 2016-12-06
    • 国際学会
  • [学会発表] Highly uniform bilayer graphene on epitaxial Cu-Ni(111) alloy2016

    • 著者名/発表者名
      H. Ago, Y. Takesaki, K. Kawahara, H. Hibino, S. Okada, M. Tsuji
    • 学会等名
      7th A3 Symposium on Emerging Materials: Nanomaterials for Electronics, Energy and Environment
    • 発表場所
      Korea, Buyeo, Lotte Buyeo Resort
    • 年月日
      2016-10-30 – 2016-11-03
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Spatially controlled nucleation of multi-layer-free single-crystalline graphene on Cu foil2016

    • 著者名/発表者名
      D. Dong, P. Solis Fernandez, H. Hibino, H. Ago
    • 学会等名
      7th A3 Symposium on Emerging Materials: Nanomaterials for Electronics, Energy and Environment
    • 発表場所
      Korea, Buyeo, Lotte Buyeo Resort
    • 年月日
      2016-10-30 – 2016-11-03
    • 国際学会
  • [学会発表] Intercalation of FeCl3 into CVD-grown bilayer graphene2016

    • 著者名/発表者名
      H. Kinoshita, K. Kawahara, Y. Terao, H. Ago
    • 学会等名
      7th A3 Symposium on Emerging Materials: Nanomaterials for Electronics, Energy and Environment
    • 発表場所
      Korea, Buyeo, Lotte Buyeo Resort
    • 年月日
      2016-10-30 – 2016-11-03
    • 国際学会
  • [学会発表] Epitaxial Growth of Graphene and Related 2D Materials for Electronic Applications2016

    • 著者名/発表者名
      H. Ago
    • 学会等名
      The 6th NIMS-UR1-CNRS-SG Workshop
    • 発表場所
      Fukuoka, ACROS Fukuoka
    • 年月日
      2016-10-27 – 2016-10-28
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] 二次元原子膜のCVD成長とそのフロンティア2016

    • 著者名/発表者名
      吾郷浩樹
    • 学会等名
      第7回 分子アーキテクトニクス研究会
    • 発表場所
      福岡、九州大学筑紫ホール
    • 年月日
      2016-10-21 – 2016-10-22
    • 招待講演
  • [学会発表] 六方晶窒化ホウ素の原子膜のエピタキシャルCVD成長2016

    • 著者名/発表者名
      内田勇気, 祝迫佑, 水野清義, 辻正治, 吾郷浩樹
    • 学会等名
      第7回 分子アーキテクトニクス研究会
    • 発表場所
      福岡、九州大学筑紫ホール
    • 年月日
      2016-10-21 – 2016-10-22
  • [学会発表] グラフェンのフレキシブル歪みセンサーへの応用2016

    • 著者名/発表者名
      仲村渠翔,P. Solis Fernandez, A. Sukma, Aji,吾郷浩樹
    • 学会等名
      第7回 分子アーキテクトニクス研究会
    • 発表場所
      福岡、九州大学筑紫ホール
    • 年月日
      2016-10-21 – 2016-10-22
  • [学会発表] CVD成長した二層グラフェンへのFeCl3のインターカレーション2016

    • 著者名/発表者名
      木下博貴,河原憲治,吾郷浩樹
    • 学会等名
      第7回 分子アーキテクトニクス研究会
    • 発表場所
      福岡、九州大学筑紫ホール
    • 年月日
      2016-10-21 – 2016-10-22
  • [学会発表] Synthesis and processing of graphene and related 2D materials for electronic applications2016

    • 著者名/発表者名
      H. Ago
    • 学会等名
      4th Malaysia 2D Materials and Carbon Nanotube Workshop (2DMC2016)
    • 発表場所
      Malaysia, Universiti Kebangsaan Malaysia
    • 年月日
      2016-10-17 – 2016-10-18
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Intercalation in Large-Area Bilayer Graphene2016

    • 著者名/発表者名
      H. Kinoshita,K. Kawahara,H. Ago
    • 学会等名
      KJF-ICOMEP 2016
    • 発表場所
      Fukuoka, ACROS Fukuoka
    • 年月日
      2016-09-04 – 2016-09-07
    • 国際学会
  • [学会発表] 高度に制御されたグラフェンのCVD成長とヘテロ構造への展開2016

    • 著者名/発表者名
      吾郷浩樹
    • 学会等名
      学振167委員会(ナノプローブテクノロジー)研究会 「二次元層状物質の新展開」
    • 発表場所
      東京、東京工業大学キャンパスイノベーションセンター
    • 年月日
      2016-07-19 – 2016-07-19
    • 招待講演
  • [学会発表] Vertical and In-Plane Heterostructures of Graphene and MoS22016

    • 著者名/発表者名
      H. Ago
    • 学会等名
      IUMRS-IECM2016 (IUMRS International Conference on Electronic Materials)
    • 発表場所
      Singapore, SUNTEC Singapore Convention Centre
    • 年月日
      2016-07-04 – 2016-07-08
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] 六方晶窒化ホウ素の原子膜のエピタキシャルCVD成長2016

    • 著者名/発表者名
      内田勇気, 祝迫佑, 水野清義, 辻正治, 吾郷浩樹)
    • 学会等名
      平成28年度九州薄膜表面研究会
    • 発表場所
      福岡、九州大学筑紫キャンパス
    • 年月日
      2016-06-11 – 2016-06-11
  • [学会発表] All two-dimensional transparent and flexible transistor based on WS2 and few-layer graphene2016

    • 著者名/発表者名
      A. Sukma Aji, T. Shiiba, K. Fukuda, H. Ago
    • 学会等名
      Graphene 2016
    • 発表場所
      Italy, Genova, Porto Antico di Genova Centro Congressi
    • 年月日
      2016-04-19 – 2016-04-22
    • 国際学会
  • [図書] カルコゲナイド系層状物質の最新研究2016

    • 著者名/発表者名
      吾郷浩樹
    • 総ページ数
      286
    • 出版者
      CMC出版
  • [備考] 九州大学グローバルイノベーションセンター(吾郷研究室)

    • URL

      http://www.gic.kyushu-u.ac.jp/ago/index.html

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公開日: 2018-01-16   更新日: 2022-01-31  

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