|
平成29年度は，グラフェン表面上での分子生成反応における同位体効果に関して研究を行った．特にアセレンの水素付加反応を取り扱った．前年度同様，宇宙空間において分子生成反応が起こる主要な場である分子雲は10 K程度の極低温な環境であるため，物理吸着状態に着目した．まず，ファン・デル・ワールス力を正確に取り扱うことができる非局所相関汎関数を用いた密度汎関数理論に基づく第一原理計算手法を援用し，各反応における反応中間体の最安定な物理吸着構造を決定した．その後，各反応素過程における活性化障壁をClimbing Image Nudged Elastic Band法を用いて明らかにした．ここから，孤立アセチレン分子の水素付加反応と同様に，二つの炭素原子が異なる個数の水素原子と結合している場合に障壁無しに自発的に水素付加反応が進行することを明らかにした．また，各中間体と遷移状態における水素及び重水素の零点振動エネルギーを計算し，各反応素過程における同位体効果を明らかにした．加えて，化学反応の活性サイトとなりうる鉄原子や白金原子の吸着状態やその拡散特性における水素原子や水素分子吸着の影響ついても調査した．ここから，環境に存在する原子や分子により，白金原子の場合は拡散が促進され，凝集しやすくなることを明らかにした．
これらの成果を3報の査読付き原著論文として出版し，うち1報は依頼論文である．また，5件の国際会議と6件の国内会議にて発表し，うち2件は招待講演である．
|
