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2016 年度 実績報告書

電子受容性π共役骨格を持つ遷移金属錯体触媒を用いた分子変換反応の開発

公募研究

研究領域高難度物質変換反応の開発を指向した精密制御反応場の創出
研究課題/領域番号 16H01013
研究機関名古屋大学

研究代表者

三宅 由寛  名古屋大学, 工学研究科, 准教授 (00347270)

研究期間 (年度) 2016-04-01 – 2018-03-31
キーワードポルフィリン / 酸化反応
研究実績の概要

申請者らは最近、ジアザポルフィリン鉄錯体を用いたアルカンの触媒的酸化反応の開発に成功した。従来より知られているポルフィリン鉄錯体より高い触媒活性を示すことを明らかにした。これはジアザポルフィリンの高い電子受容性が効果的に作用した結果であり、当初設計した指針が妥当であったことを示している。
また、遷移金属ピリジノファン錯体の合成も検討し、ニッケルやコバルトを導入することができた。得られた錯体と種々の酸化剤との反応によりオキソ錯体が形成したことを質量分析により明らかにした。ニッケル錯体を用いたアルカンの酸化反応を検討したところ、反応が進行し、水酸化体が選択的に得られた。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

1: 当初の計画以上に進展している

理由

ジアザポルフィリン錯体、ピリジノファン錯体いずれを用いた場合でもアルカンの酸化反応が進行することを見出したため。

今後の研究の推進方策

得られた知見を元に触媒活性の向上を目指す。また、現在用いている酸化剤(ヨードソベンゼン)の代わりに酸素や過酸化水素を用いた反応の開発も検討する。

  • 研究成果

    (16件)

すべて 2017 2016

すべて 雑誌論文 (3件) (うち査読あり 3件) 学会発表 (12件) (うち国際学会 1件、 招待講演 1件) 図書 (1件)

  • [雑誌論文] Synthesis of Tetrasilatetrathia[8]circulenes by a Fourfold Intramolecular Dehydrogenative Silylation of C-H Bonds2017

    • 著者名/発表者名
      Yuma Serizawa, Shuhei Akahori, Shohei Kato, Hayato Sakai, Taku Hasobe, Yoshihiro Miyake,* Hiroshi Shinokubo
    • 雑誌名

      Chem. Eur. J

      巻: 印刷中 ページ: 印刷中

    • DOI

      10.1002/chem.201700729

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Synthesis and Functionalization of Porphyrins through Organometallic Methodologies2017

    • 著者名/発表者名
      Satoru Hiroto, Yoshihiro Miyake, Hiroshi Shinokubo
    • 雑誌名

      Chem. Rev.

      巻: 117 ページ: 2910-3043

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Synthetic Utilization of α-Aminoalkyl Radicals and Related Species in Visible Light Photoredox Catalysis2016

    • 著者名/発表者名
      Kazunari Nakajima, Yoshihiro Miyake, Yoshiaki Nishibayashi
    • 雑誌名

      Acc. Chem. Res.

      巻: 49 ページ: 1946-1956

    • 査読あり
  • [学会発表] テトラシラテトラチア[8]サーキュレンおよびテトラゲルマテトラチア[8]サーキュレンの合成と物性2017

    • 著者名/発表者名
      赤堀 周平・芹澤 祐真・加藤 祥平・酒井 隼人・羽曾部 卓・三宅 由寛・忍久保 洋
    • 学会等名
      日本化学会第97春季年会
    • 発表場所
      神奈川
    • 年月日
      2017-03-16 – 2017-03-19
  • [学会発表] ナフタレンジイミドの還元的芳香族化による2,7-ジアザピレン誘導体の合成2017

    • 著者名/発表者名
      仲里 巧・鎌塚 拓人・三宅 由寛・忍久保 洋
    • 学会等名
      日本化学会第97春季年会
    • 発表場所
      神奈川
    • 年月日
      2017-03-16 – 2017-03-19
  • [学会発表] 、中村 泰崇・鎌塚 拓人・三宅 由寛・忍久保 洋2017

    • 著者名/発表者名
      ペリレンジイミドの還元的芳香族化による2,9-ジアザペロピレン誘導体の合成
    • 学会等名
      日本化学会第97春季年会
    • 発表場所
      神奈川
    • 年月日
      2017-03-16 – 2017-03-19
  • [学会発表] 西村 翼・三宅 由寛・忍久保 洋2017

    • 著者名/発表者名
      ジアザポルフィリン鉄錯体の合成とアルカンの触媒的酸化反応への応用
    • 学会等名
      日本化学会第97春季年会
    • 発表場所
      神奈川
    • 年月日
      2017-03-16 – 2017-03-19
  • [学会発表] テトラシラテトラチア[8]サーキュレン及びテトラゲルマテトラチア[8]サーキュレンの合成と物性2016

    • 著者名/発表者名
      赤堀 周平、芹澤 祐真、加藤 祥平、酒井 隼人、羽曾部 卓、三宅 由寛・忍久保 洋
    • 学会等名
      第43回有機典型元素化学討論会
    • 発表場所
      仙台
    • 年月日
      2016-12-08 – 2016-12-10
  • [学会発表] テトラチア[8]サーキュレン酸化体の合成と光物性2016

    • 著者名/発表者名
      永田 裕也・加藤 祥平・三宅 由寛・忍久保 洋
    • 学会等名
      第43回有機典型元素化学討論会
    • 発表場所
      仙台
    • 年月日
      2016-12-08 – 2016-12-10
  • [学会発表] 光誘起電子移動によるアニリン誘導体の酸化を鍵段階とするα,β-不飽和カルボニル化合物のα位選択的アリール化反応2016

    • 著者名/発表者名
      安藤 祐樹、鎌塚 拓人、三宅 由寛、忍久保 洋
    • 学会等名
      第63回有機金属化学討論会
    • 発表場所
      東京
    • 年月日
      2016-09-14 – 2016-09-16
  • [学会発表] 芳香族求核置換反応を基盤とするアザ[8]サーキュレン類の合成2016

    • 著者名/発表者名
      永田 裕也、加藤 祥平、三宅 由寛、忍久保 洋
    • 学会等名
      第27回基礎有機化学討論会
    • 発表場所
      広島
    • 年月日
      2016-09-01 – 2016-09-03
  • [学会発表] テトラゲルマテトラチア[8]サーキュレンの合成と物性2016

    • 著者名/発表者名
      赤堀 周平、三宅 由寛、酒井 隼人、羽曾部 卓、忍久保 洋
    • 学会等名
      第27回基礎有機化学討論会
    • 発表場所
      広島
    • 年月日
      2016-09-01 – 2016-09-03
  • [学会発表] 平岡 勇哉、三宅 由寛、忍久保 洋2016

    • 著者名/発表者名
      テトラピリジルジアザポルフィリン金属三核錯体の合成と性質
    • 学会等名
      第27回基礎有機化学討論会
    • 発表場所
      広島
    • 年月日
      2016-09-01 – 2016-09-03
  • [学会発表] Diversity-Oriented Synthesis of Tetrathia[8]circulenes by C-H Borylation and Annulation2016

    • 著者名/発表者名
      加藤 祥平、芹澤 祐真、坂巻 大輔、関 修平、三宅 由寛、忍久保 洋
    • 学会等名
      The 20th International Symposium on Homogeneous Catalysis
    • 発表場所
      京都
    • 年月日
      2016-07-10 – 2016-07-15
  • [学会発表] Visible-Light-Mediated Transformations of Nitrogen-Containing Compounds Based on Control of Single Electron Transfer Process2016

    • 著者名/発表者名
      三宅由寛
    • 学会等名
      The 1st International Symposium on Precisely Designed Catalysts with Customized Scaffolding
    • 発表場所
      大阪
    • 年月日
      2016-07-09 – 2016-07-09
    • 国際学会 / 招待講演
  • [図書] 有機分子触媒の化学 第15章2016

    • 著者名/発表者名
      三宅 由寛、中島 一成、西林 仁昭
    • 総ページ数
      228
    • 出版者
      化学同人

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公開日: 2018-01-16  

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