立方晶化合物の特異なフェルミ面

2016 年度 実績報告書

• 研究領域: J-Physics：多極子伝導系の物理
• 研究課題/領域番号: 16H01078
• 研究機関: 琉球大学
• 研究代表者: 大貫 惇睦 琉球大学, 理学部, 客員教授 (40118659)
• 研究期間 (年度): 2016-04-01 – 2018-03-31
• キーワード: ドハース・ファンアルフェン効果 / フェルミ面 / 結晶反転対称性の破れ / スピンフラストレーション / 純良単結晶育成

研究実績の概要

230 種類の空間群をもつ結晶は種々な形状をし，一般的には複雑である。この中で単純と思われるのが立方晶である。ところが，立方晶にも36種類ある。一見単純と思われる立方晶の中で蛍石（CaF2），パイライト（黄鉄鉱，FeS2），ウルマナイト（NiSbS）という鉱物は一見似ているが異なっている。この３種類は運動量空間内のフェルミ面でも似ているように思えるが，微妙に異なり，ウルマナイトでは結晶の反転対称性の破れによりフェルミ面は２つに分裂する。本研究は，蛍石，パイライト，ウルマナイト型の結晶構造を持つ化合物，あるいはそれらと関連する化合物の純良単結晶を育成して，ドハース・ファンアルフェン効果という微視的に伝導電子の電子状態を明らかにする実験手段で，フェルミ面の性質を明らかにすることを目的としている。
(1) 蛍石化合物として AuAl2, AuGa2, AuIn2 を，(2) パイライト型化合物として CoS2, CoSe2, Co(S_1-x Se_x)2 を (3) ウルマナイト型化合物と関連化合物として PdAsS, PdBi 等を掲げて，純良化合物の単結晶を育成し，フェルミ面の研究を行った。上記以外に立方晶で結晶反転対称性のない Yb4Sb3，パイライト型の AuSb2, CuS2, CuSe2，ウルマナイト型に似た Pd3Bi2S2 で純良な単結晶が育成され，フェルミ面の性質が明らかにされた。更にウルマナイト型の EuPtSi と EuPtGe の単結晶が育成され，結晶反転対称性の破れに伴う Eu のスピンフラストレーションに関して，この化合物が新しい磁性を発現していることを明らかにした。

現在までの達成度 (区分)

1: 当初の計画以上に進展している

理由

蛍石化合物の AuAl2, AuGa2, AuIn2 では基本的にはフェルミ面は似ているが変化し，Al, Ga, In と原子数が多くなるにつれて，最新のバンド計算の結果と微妙に合わないことがあった。パイライト型化合物の AuSb2 のフェルミ面は，結晶反転対称性の破れた NiSbS と良く似ていることがドハース・ファンアルフェン効果の実験から明らかにされた。ただし，ウルマナイト NiSbS ではフェルミ面は結晶反転対称性の破れに伴い，フェルミ面は２つに分裂する。パイライト型の CuS2, CuSe2 で純良単結晶が育成され，フェルミ面の研究が現在進展している。結晶反転対称性の破れた Pd3Bi2S2 のフェルミ面の分裂がドハース・ファンアルフェン効果の実験から明らかにされた。特にスピン・軌道相互作用の大きな Bi に関する相対論効果の質量補正の重要性がバンド理論との対比から明らかにされた。ウルマナイト型化合物で最大の研究成果は，EuPtSi と EuPtGe で単結晶が育成されたことである。EuPtSi の Eu のスピンの磁気秩序は 4.0 Kと低く，この磁性はスピンフラストレーションのトリリウム格子を成し，１次に近い反強磁性に転移することを見いだした。磁化過程も興味深く，新しい磁性の出現を予感させ，更に研究を進めていく。

今後の研究の推進方策

蛍石化合物の AuAl2, AuGa2, AuIn2 のフェルミ面に関してはドハース・ファンアルフェン効果の実験は終了し，バンド計算との対比も行ったので，論文にまとめつつある。また，パイライト型化合物の AuSb2 もウルマナイト NiSbS と対比し，そのフェルミ面の性質が明らかになったので，論文にまとめる予定である。パイライト化合物では CoS2 や CoSe2 では純良単結晶が育成された。ただし，Co(S_1-x Se_x)2 の単結晶は気相成長法で育成されたが，単結晶としても一様性に欠けるところがあり，研究は継続中である。一方，CuS2 と CuSe2 は純良単結晶が育成され，現在ドハース・ファンアルフェン効果の実験が進行中で，フェルミ面の性質が明らかにされつつある。両化合物は超伝導になるので，Cu の 3d電子が寄与する超伝導の性質を明らかにしたい。ウルマナイト型に似た立方晶でカイラル構造の Pd3Bi2S2 と立方晶で結晶反転対称性のない Yb4Sb3 のフェルミ面の性質はまとまり，論文として発表された。ウルマナイト型化合物として NiAsS, NiSbS, NiSbSe, PdAsS, PdAsSe, PdSbSe, PdSbTe, PdBiSe の単結晶を育成したが，純良単結晶はNiSbSとPdBiSeであった。ウルマナイト型化合物として，新たに EuPtSiとEuPtGeの単結晶育成に初めて成功し，結晶反転対称性の破れに伴う新しい磁性を見いだした。その性質を更に明らかにするために，EuPtSi の中性子散乱実験を計画している。また，EuIrP も同様な化合物なので，単結晶育成を試みる。

研究成果

• [国際共同研究] フランス原子力庁(フランス)
  • 国名: フランス
  • 外国機関名: フランス原子力庁
• [雑誌論文] Superconducting, Fermi surface, and magnetic properties in SrTGe3 and EuTGe3 (T: transition metal) with the Rashba-type tetragonal structure (2017)
  • 著者名/発表者名: M. Kakihana, H. Akamine, K. Tomori, K. Nishimura, A. Teruya, A. Nakamur, F. Honda, D. Aoki, M. Nakashima, Y. Amako, K. Matsubayashi, Y. Uwatoko, T. Takeuchi, T. Kida, M. Hagiwara, Y. Haga, E. Yamamoto, H. Harima, M. Hedo, T. Nakama, Y. Onuki
  • 雑誌名: J. Alloy. Compd. 巻: 694 ページ: 439-451
  • DOI: 10.1016/j.jallcom.2016.09.287
  • 査読あり / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Unique Pressure versus Temperature Phase Diagram for Antiferromagnets Eu2Ni3Ge5 and EuRhSi3 (2017)
  • 著者名/発表者名: M. Nakashima, Y. Amako, K. Matsubayashi, Y. Uwatoko, M. Nada, K. Sugiyama, M. Hagiwara, Y. Haga, T. Takeuchi, A. Nakamura, H. Akamine, K. Tomori, T. Yara, Y. Ashitomi, M. Hedo, T. Nakama, Y. Onuki
  • 雑誌名: J. Phys. Soc. Jpn. 巻: 86 ページ: 034708-14
  • DOI: 10.7566/JPSJ.86.034708
  • 査読あり / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Pressure-Induced Valence Transition and Characteristic Electronic States in EuRh2Si2 (2016)
  • 著者名/発表者名: F. Honda, K. Okauchi, A. Nakamura, D. X. Li, D. Aoki, H. Akamine, Y. Ashitomi, M. Hedo, T. Nakama, Y. Onuki
  • 雑誌名: J. Phys. Soc. Jpn. 巻: 85 ページ: 063701-5
  • DOI: 10.7566/JPSJ.85.063701
  • 査読あり
• [雑誌論文] Large Cyclotron Mass and Large Ordered Moment in Ferromagnet CoS2 Compared with Paramagnet CoSe2 (2016)
  • 著者名/発表者名: A. Teruya, F. Suzuki, D. Aoki, F. Honda, A. Nakamura, M. Nakashima, Y. Amako, H. Harima, M. Hedo, T. Nakama, Y. Onuki
  • 雑誌名: J. Phys. Soc. Jpn. 巻: 85 ページ: 064716-10
  • DOI: 10.7566/JPSJ.85.064716
  • 査読あり
• [雑誌論文] Magnetic and Fermi Surface Properties of Ferromagnets EuPd2 and EuPt2 (2016)
  • 著者名/発表者名: A. Nakamura, H. Akamine, Y. Ashitomi, F. Honda, D. Aoki, T. Takeuchi, K. Matsubayashi, Y. Uwatoko, Y. Tatetsu, T. Maehira, M. Hedo, T. Nakama, Y. Onuki
  • 雑誌名: J. Phys. Soc. Jpn. 巻: 85 ページ: 084705-7
  • DOI: 10.7566/JPSJ.85.084705
  • 査読あり
• [雑誌論文] Calorimetry Study of the Phase Diagrams of EuNi2Ge2 and Eu2Ni3Ge5 under Pressure (2016)
  • 著者名/発表者名: S. Esakki Muthu, D. Braithwaite, B. Salce, A. Nakamura, M. Hedo, T. Nakama, Y. Onuki
  • 雑誌名: J. Phys. Soc. Jpn. 巻: 85 ページ: 094603-5
  • DOI: 10.7566/JPSJ.85.094603
  • 査読あり / 国際共著 / 謝辞記載あり
• [学会発表] Unique Electronic States in Non-centrosymmetric Cubic Compounds (2016)
  • 著者名/発表者名: M. Kakihana, K. Nishimura, Y. Ashitomi, T. Yara, D. Aoki, A. Nakamura, F. Honda, M. Nakashima, Y. Amako, Y. Uwatoko, T. Sakakibara, S. Nakamura, T. Takeuchi, Y. Haga, E. Yamamoto, H. Harima, M. Hedo, T. Nakama, Y. Onuki
  • 学会等名: International Workshop on Advanced Materials and Nanotechnology 2016 (IWAMN 2016)
  • 発表場所: Hanoi (Vietnam)
  • 年月日: 2016-11-05
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] 立方晶カイラル構造EuPtSiとEuPtGeの磁性 (2016)
  • 著者名/発表者名: 安次富洋介，中島美帆，天児寧，辺土正人，仲間隆男，大貫惇睦
  • 学会等名: 日本物理学会2016年秋季大会
  • 発表場所: 金沢大学 角間キャンパス（石川県金沢市）
  • 年月日: 2016-09-16
• [学会発表] EuCo2Ge2の磁性と圧力効果 (2016)
  • 著者名/発表者名: 大貫惇睦，安次富洋介，本多史憲，上床美也，中島美帆，天児寧，竹内徹也，木田孝則，萩原政幸，辺土正人，仲間隆男
  • 学会等名: 日本物理学会2016年秋季大会
  • 発表場所: 金沢大学 角間キャンパス（石川県金沢市）
  • 年月日: 2016-09-16
• [学会発表] CoS2,CoSe2,及びその混晶系の単結晶育成と磁性 (2016)
  • 著者名/発表者名: 鈴木史記，照屋淳志，垣花将司，播磨尚朝，内間清晴，辺土正人，仲間隆男，大貫惇睦
  • 学会等名: 日本物理学会2016年秋季大会
  • 発表場所: 金沢大学 角間キャンパス（石川県金沢市）
  • 年月日: 2016-09-15
• [学会発表] 光沢の異なるAuAl2，AuGa2，AuIn2のドハース・ファンアルフェン効果とフェルミ面 (2016)
  • 著者名/発表者名: 西村健吾，垣花将司，鈴木史記，屋良朝之，播磨尚朝，辺土正人，仲間隆男，大貫惇睦
  • 学会等名: 日本物理学会2016年秋季大会
  • 発表場所: 金沢大学 角間キャンパス（石川県金沢市）
  • 年月日: 2016-09-15
• [学会発表] Divalent, Trivalent, Intermediate, and Heavy Fermion Properties in Eu Compounds (2016)
  • 著者名/発表者名: Y. Onuki, A. Nakamura, F. Honda, T. Takeuchi, M. Nakashima, Y. Amako, H. Harima, K. Matsubayashi, Y. Uwatoko, S. Kayama, T. Kagayama, K. Shimizu, H. Akamine, K. Tomori, Y. Ashitomi, T. Yara, M. Hedo, T. Nakama
  • 学会等名: International Conference on Strongly Correlated Electron Systems (SCES2016)
  • 発表場所: Hangzhou (China)
  • 年月日: 2016-06-13
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Fermi Surface and Magnetic Properties in Ferromagnet CoS2 and Paramagnet CoSe2 with the Pyrite-type Cubic Structure (2016)
  • 著者名/発表者名: A. Teruya, F. Suzuki, D. Aoki, F. Honda, A. Nakamura, H. Harima, K. Uchima, M. Hedo, T. Nakama, Y. Onuki
  • 学会等名: International Conference on Strongly Correlated Electron Systems (SCES2016)
  • 発表場所: Hangzhou (China)
  • 年月日: 2016-06-11
  • 国際学会
• [学会発表] Single Crystal Growth and Superconductivity in Th7Ni3 and La7Ni3 without Inversion Symmetry in the Crystal Structure (2016)
  • 著者名/発表者名: A. Nakamura, F. Honda, Y. Homma, D. X. Li, D. Aoki, K. Nishimura, M. Kakihana, M. Hedo, T. Nakama, Y. Onuki
  • 学会等名: International Conference on Strongly Correlated Electron Systems (SCES2016)
  • 発表場所: Hangzhou (China)
  • 年月日: 2016-06-10
  • 国際学会
• [学会発表] Pressure Evolution of Characteristic Electronic States in EuRh2Si2 and related compounds (2016)
  • 著者名/発表者名: F. Honda, K. Okauchi, A. Nakamura, D.X. Li, D. Aoki, H.Akamine, Y. Ashitomi, M. Hedo, T. Nakama, Y. Onuki
  • 学会等名: International Conference on Strongly Correlated Electron Systems (SCES2016)
  • 発表場所: Hangzhou (China)
  • 年月日: 2016-06-10
  • 国際学会