完全結晶に存在する空間自由度が創出する非調和性と熱電変換へ応用

2017 年度 実績報告書

• 研究領域: 特異構造の結晶科学：完全性と不完全性の協奏で拓く新機能エレクトロニクス
• 研究課題/領域番号: 17H05326
• 研究機関: 東北大学
• 研究代表者: 谷垣 勝己 東北大学, 材料科学高等研究所, 教授 (60305612)
• 研究期間 (年度): 2017-04-01 – 2019-03-31
• キーワード: 秩序と無秩序 / 電子状態 / 非調和フォノン / 空間と間隙 / 非調和フォノン / 有機半導体 / エネルギー変換 / 電界発光素子

研究実績の概要

本研究は、物質の完全性と不完全性の協奏により開拓される新機能エレクトロニクスの研究分野を探求する新学術研究領域である。このような研究領域において、単結晶が有する結晶の完全性と同時に存在する空間の自由度などの局所構造として存在する結晶の不完全性を詳細な構造解析により理解して、構造の観点から発現するフォノンの非調和性と電子物性との相関を材料および物質の作製、その局所構造解析、理論による解明、デバイスへの応用へと展開する研究を趣旨としている。
本研究においては、空間自由度を有する結晶のブラベ格子周期秩序を有する単結晶に秩序の乱れを導入して、秩序と無秩序のバランスおよび相乗効果により新しい物性を創出する事を意図して研究を遂行した。本年度に行なった研究は二項目である：(1)空間自由度の大きな空間に閉じ込められた原子の異常振動に起因する非調和フォノンの創出とそのエネルギー変換に関する研究、(2)無秩序状態が創出するエネルギー準位の広がりとトラッピング準位を利用した新しい両極性有機半導体電極の創出。(1)空間自由度と非調和フォノンの研究に関しては、クラスレート型結晶に関して提案していた統一概念を、パイロクロア型およびスクッテルダイト型の結晶を含めて適用できる可能性を探った。(2)無秩序構造を利用した両極性有機半導体電強に関しては、新しい電極の概念を実際の物質に適用して、実現できる事を示した。
今回行なった研究結果である(1)空間自由度が創出する非調和フォノンの統一的描像と(2)有機半導体における新しい電極の概念とその実証は、物質の完全性と不完全性の協奏により開拓される新機能と言う観点では、極めて重要な研究結果である。

現在までの達成度 (区分)

1: 当初の計画以上に進展している

理由

クラスレート型物質で提案していた、大きな自由度を有する微小空間内に閉じ込められた原子の運動の自由度と創出される非調和フォノンとの関係の統一方法が、他の類似物質であるパイロクロア型およびスクッテルダイト型物質においても適用され、代表的な３つの空間・間隙物質において亭エネルギーフォノンが統一できる可能性を示す事ができた。現在論文を執筆中である。また、有機半導体における両極性電極に関しては、有機分子の見秩序性を利用した連続準位の創出とピニング準位の創出を基本原理とする新しい有機半導体電極の概念を提案して、実験的に実証した。この新しい電極は、従来の仕事関数の調整を基本とする電極とは全く異なる基本原理にもとづいているので、空気中で安定な両極性（電子および正孔）電極として使用する事ができる。この結果は、特許として申請すると共に、Nature　Comunicationsおよび日経産業新聞に掲載された。

今後の研究の推進方策

現在の方針で研究を継続して、物質空間における自由度とフォノンの非調和性に関しては、クラスレート、パイロクロア、スクッテルダイトの三種類の代表的ナノ空間物質群に対して、概念の統一をはかり、個々の物質における相違点を明確にする。一方、有機半導体における新しい両極性電極に関しては、実証した実験結果をもとにその普遍性を実証して種々の応用の可能性を探る。

研究成果

• [国際共同研究] Jozef Stefane Institute(Slovenia)
  • 国名: スロベニア
  • 外国機関名: Jozef Stefane Institute
• [雑誌論文] Three-dimensional porous graphene networks expand graphene-based electronic device applications (2018)
  • 著者名/発表者名: Yoshikazu Ito, Yoichi Tanabe, Katsuaki Sugawara, Mikito Koshino , Takashi Takahashi, Katsumi Tanigaki, Hideo Aoki, Mingwei Chen
  • 雑誌名: Physical Chemistry Chemical Physics 巻: 20 ページ: 6024-6033
  • DOI: 10.1039/c7cp07667c
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Carrier-doped aromatic hydrocarbons: a new platform in condensed matter chemistry and physics (2018)
  • 著者名/発表者名: Heguri, Satoshi and Katsumi Tanigaki
  • 雑誌名: Dalton Transaction 巻: 47 ページ: 2881-2895
  • DOI: 10.1039/c7dt03745g
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] A new electrode design for ambipolar injection in organic semiconductors (2017)
  • 著者名/発表者名: Kanagasekaran Thangavel、Shimotani Hidekazu、Shimizu Ryota、Hitosugi Taro、Tanigaki Katsumi
  • 雑誌名: Nature Communications 巻: 8 ページ: 999_1-999_5
  • DOI: DOI: 10.1038/s41467-017-01047-9
  • 査読あり
• [雑誌論文] Thermoelectric properties of 3D topological insulator: Direct observation of topological surface and its gap opened states (2017)
  • 著者名/発表者名: Matsushita Stephane Yu、Huynh Khuong Kim、Yoshino Harukazu、Tu Ngoc Han、Tanabe Yoichi、Tanigaki Katsumi
  • 雑誌名: Physical Review Materials 巻: 1 ページ: 054202_1-_6
  • DOI: DOI: 10.1103/PhysRevMaterials.1.054202
  • 査読あり
• [雑誌論文] Effects of strain on the electronic structure, superconductivity, and nematicity in FeSe studied by angle-resolved photoemission spectroscopy (2017)
  • 著者名/発表者名: Phan G. N.、Nakayama K.、Sugawara K.、Sato T.、Urata T.、Tanabe Y.、Tanigaki K.、Nabeshima F.、Imai Y.、Maeda A.、Takahashi T.
  • 雑誌名: Physical Review B 巻: 95 ページ: 224507_1-_6
  • DOI: DOI: 10.1103/PhysRevB.95.224507
  • 査読あり
• [雑誌論文] Crossover from localized to itinerant states in hydrocarbon Mott insulators (2017)
  • 著者名/発表者名: Phan Quynh T. N.、Oikawa Shimpei、Heguri Satoshi、Matsuda Yuki、Tanigaki Katsumi
  • 雑誌名: Dalton Transactions 巻: 46 ページ: 6715～6722
  • DOI: DOI: 10.1039/c7dt00467b
  • 査読あり
• [雑誌論文] Optical transmittance and reflectance studies and evidence of weak electron?phonon interaction in Type-I Ge clathrate Ba8Ga16Ge30 (2017)
  • 著者名/発表者名: Udono Haruhiko、Imai Motoharu、Kojima Shuhei、Kume Tetsuji、Tanigaki Katsumi、Tajima Hiroyuki
  • 雑誌名: Journal of Applied Physics 巻: 121 ページ: 175105～175105
  • DOI: DOI: 10.1063/1.4983076
  • 査読あり
• [雑誌論文] Single Crystal Structure Study of Type I Clathrate, K8Zn4Sn42, K8Zn4Sn42, K8In8Sn38, and K8In8Sn38 (2017)
  • 著者名/発表者名: Xu Jingtao、Wu Jiazhen、Heguri Satoshi、Tanabe Yoichi、Liu Guo-Qiang、Jiang Jun、Jiang Haochuan、Tanigaki Katsumi
  • 雑誌名: Journal of Electronic Materials 巻: 46 ページ: 2765～2769
  • DOI: DOI: 10.1007/s11664-016-4960-0
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Large-Area and Transferred High-Quality Three-Dimensional Topological Insulator Bi2xSbxTe3ySey Ultrathin Film by Catalyst-Free Physical Vapor Deposition (2017)
  • 著者名/発表者名: Tu Ngoc Han、Tanabe Yoichi、Satake Yosuke、Huynh Khuong Kim、Le Phuoc Huu、Matsushita Stephane Yu、Tanigaki Katsumi
  • 雑誌名: Nano Letters 巻: 17 ページ: 2354～2360
  • DOI: DOI: 10.1021/acs.nanolett.6b05260
  • 査読あり
• [雑誌論文] Comparative Study of Single and Dual Gain-Narrowed Emission in Thiophene/Furan/Phenylene Co-Oligomer Single Crystals (2017)
  • 著者名/発表者名: Shang Hui、Shimotani Hidekazu、Ikeda Susumu、Kanagasekaran Thangavel、Oniwa Kazuaki、Jin Tienan、Asao Naoki、Yamamoto Yoshinori、Tamura Hiroyuki、Abe Kenta、Kanno Miyuki、Yoshizawa Masayuki、Tanigaki Katsumi
  • 雑誌名: The Journal of Physical Chemistry C 巻: 121 ページ: 2364～2368
  • DOI: DOI: 10.1021/acs.jpcc.6b10827
  • 査読あり / 国際共著
• [学会発表] A new electrode design for ambipolar carrier injection in organic semiconductors and its applications to light emitting diodes (2018)
  • 著者名/発表者名: Katsumi Tanigaki, Thangavel Kanagasekaran, Hidekazu Shimotani
  • 学会等名: 2018 APS March meeting
  • 国際学会
• [学会発表] 電流注入型有機半導体レーザーの解析と展望 (2018)
  • 著者名/発表者名: 下谷秀和, タンガベル カナガセカラン, 葛西啓一郎, 小貫駿, 三浦大輝, 谷垣勝己
  • 学会等名: 日本物理学会第73回年次大会
• [学会発表] 電流注入型有機半導体レーザーの解析と展望 (2018)
  • 著者名/発表者名: 下谷 秀和、タンガベル カナガセカラン、葛西 啓一郎、小貫 駿、三浦 大輝、谷垣 勝己
  • 学会等名: 第65回応用物理学会春季学術講演会
• [学会発表] 電気輸送から見たA3C60超電導体の電子状態 (2018)
  • 著者名/発表者名: 谷垣勝己、松田祐貴、平郡諭
  • 学会等名: 超伝導かけはしワークショップ
• [学会発表] Fabrication of 3D-topological Insulators and graphene and their applications (2017)
  • 著者名/発表者名: Katsumi Tanigaki
  • 学会等名: Study of Materials at. Extreme Condition (SMEC) 2018
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Order and disorder in intercalation compounds From graphene to topological insulators (2017)
  • 著者名/発表者名: Katsumi Tanigaki, Yu Stephane Matsushita, Yoichi Tanabe, Tu Ngcc Han
  • 学会等名: International Conference on Intercalation Compounds (ISIC19)
  • 国際学会
• [学会発表] Mott and Jahn-Teller Physics in Expanded Fulleride Superconductors Viewed from Magnetic and Transport Probe (2017)
  • 著者名/発表者名: Katsumi Tanigaki, Yuki Matsuda and Satoshi Heguri
  • 学会等名: E-MRS 2017 Fall Meeting
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] トランジスタ構造による電流励起有機半導体レーザー (2017)
  • 著者名/発表者名: 下谷秀和, サンガベル カナガセカラン , 葛西啓一郎, 小貫駿, 谷垣勝己
  • 学会等名: レーザー学会第514回研究会: 有機固体レーザー
• [学会発表] Gain-Narrowing in a Light-Emitting Organic Field-Effect Transistor (2017)
  • 著者名/発表者名: Hidekazu Shimotani, Kanagasekaran Thangavel, Keiichiro Kasai, Shun Onuki, Katsumi Tanigaki
  • 学会等名: New Frontier of Molecular Materials
• [学会発表] BP3T単結晶のPLおよびEL発光におけるスペクトル狭帯域化の選択性 (2017)
  • 著者名/発表者名: 下谷秀和, Thangavel Kanagasekaran, 葛西啓一郎, 小貫駿, 谷垣勝己
  • 学会等名: 日本物理学会2017年秋季大会
• [学会発表] BaMn2Pn2(Pn=Mn,Sb,Bi)で観測される巨大磁気抵抗効果：合成と物性 (2017)
  • 著者名/発表者名: 谷垣勝己、Huynh K. Khuong,小笠原拓磨、北原慶汰、平郡諭、松下ステファン悠、田邊洋一、青山拓也、大串研也、木田孝則、萩原政幸
  • 学会等名: 日本物理学会2017年秋季大会
• [学会発表] Dependencies on Pn elements of the magnetotransport phenomena in BaMn2Pn2 antiferromagnetic insulators (Pn=As,Sb,Bi) (2017)
  • 著者名/発表者名: Khuong K. Huynh, Takuma Ogasawara, Keita Kitahara, Satoshi Heguri, Stephane Yu Matsushita, Yoichi Tanabe, Kenta Ogasawara, Takuma Aoyama, Kenya Ohgushi, Takanori Kida, Masayuki Hagiwara, Katsumi Tanigaki
  • 学会等名: 日本物理学会2017年秋季大会,
• [学会発表] BaMn2Bi2における磁気抵抗効果およびホール効果 (2017)
  • 著者名/発表者名: Takuma Ogasawara、Khuong, K. Huynh, Keita Kitahara, Satoshi Heguri,Stephane Yu Matsushita, Yoichi Tanabe, Kenya Ohgushi, Takuma Aoyama, Takanori Kida, Masayuki Hagiwara, Katsumi Tanigaki
  • 学会等名: 日本物理学会2017年秋季大会
• [学会発表] 磁場中輸送特性からみた3次元トポロジカル絶縁体Bi2-xSbxTe3-ySey薄膜の」電子状態 (2017)
  • 著者名/発表者名: 田邊洋一、佐竹遥介、Khuong, K. Huynh, 松下ステファン悠,谷垣勝己
  • 学会等名: 日本物理学会2017年秋季大会
• [学会発表] 高品質3次元トポロジカル絶縁体Bi2-xSbxTe3-ySey(BSTS)の気相エピタキシャル薄膜成長と物性 (2017)
  • 著者名/発表者名: Tu Ngcc Han, 田邊洋一、松下ステファン悠、Khuong K. Huynh、谷垣勝己
  • 学会等名: 日本物理学会2017年秋季大
• [学会発表] 3次元トポロジカル絶縁体Bi2-xSbxTe3-ySey(BSTS)薄膜の熱電特性の直接観察II (2017)
  • 著者名/発表者名: 松下ステファン悠、Khuong K. Huynh, 吉野治一、Tu Ngcc Han、田邊洋一、谷垣勝己
  • 学会等名: 日本物理学会2017年秋季大会
• [学会発表] C603-モット絶縁相における圧力下電子状態 (2017)
  • 著者名/発表者名: 平郡諭、松田祐貴、及川新平、谷垣勝己
  • 学会等名: 日本物理学会2017年秋季大会
• [学会発表] 芳香族モット絶縁体の輸送特性 (2017)
  • 著者名/発表者名: 平郡諭、松田祐貴、Phan Thi Quynh、谷垣勝己
  • 学会等名: 日本物理学会2017年秋季大会
• [学会発表] 有機発光トランジスタにおける利得狭帯化 (2017)
  • 著者名/発表者名: 下谷 秀和、カナガセカラン サンガベル、葛西 啓一郎、小貫 駿、谷垣 勝己
  • 学会等名: 第78回応用物理学会秋季学術講演会
• [備考] 東北大学ナノ固体物理研究室
  • URL: http://sspns.phys.tohoku.ac.jp/
• [産業財産権] Electrodes for organic semiconductors and its device, (2017)
  • 発明者名: Katsumi Tanigaki et al.
  • 権利者名: Katsumi Tanigaki et al.
  • 産業財産権種類: 特許
  • 産業財産権番号: Patent application 88459