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2018 年度 実績報告書

多孔性配位高分子の細孔壁修飾と細孔壁運動による細孔内静電場への摂動的影響の評価

公募研究

研究領域配位アシンメトリー:非対称配位圏設計と異方集積化が拓く新物質科学
研究課題/領域番号 17H05364
研究機関名古屋大学

研究代表者

土方 優  名古屋大学, トランスフォーマティブ生命分子研究所, 特任助教 (70622562)

研究期間 (年度) 2017-04-01 – 2019-03-31
キーワード理論計算 / 多孔性配位高分子
研究実績の概要

本申請課題は、多孔性配位高分子が形成する細孔空間内の静電場の評価、および細孔壁がもともと有している運動性(細孔壁運動)がもたらす静電場の変化を含めた実効的な静電場を理論計算によって明らかにすることである。初年度に得られた結果から、ウルトラマイクロポアを有する多孔性配位高分子に注力し、その静電場の評価、骨格を構成する金属依存性、および細孔壁運動の静電場への影響を詳しく調べた。特に配位子の非対称運動な運動によって形成される非対称な静電場の形成を確認するため、単位格子より大きな格子モデルを用いてab initio molecular dynamics計算を行い、これまで示唆されていた中性分子の回転振動だけでなく骨格を形成するアニオン分子の回転振動が観測された。この運動によって、ガス分子が拡散する際に細孔壁との反発相互作用が小さくなる細孔内静電場が形成されていることを明らかにした。同時に、細孔内のガス分子が拡散できる空間も形成されていた。つまり、骨格がもともと有している運動よって細孔内静電場が随時変化し、運動と付随した細孔内静電場の変化によってガス分子の拡散が促されていることを明らかにした。またこれらの挙動は骨格を構成する金属種によっても変化の仕方が異なっていた。これは金属配位子間の結合距離が異なり、間接的に細孔壁を構成する配位子の運動性に影響を与えているためと考えられる。この結果は、同形骨格において用いる金属を変えるだけでその吸着挙動を制御できる可能性を示すものである。

現在までの達成度 (段落)

平成30年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

平成30年度が最終年度であるため、記入しない。

  • 研究成果

    (7件)

すべて 2019 2018 その他

すべて 国際共同研究 (1件) 雑誌論文 (2件) (うち国際共著 1件、 査読あり 2件) 学会発表 (4件) (うち国際学会 1件)

  • [国際共同研究] Technical University of Munich(ドイツ)

    • 国名
      ドイツ
    • 外国機関名
      Technical University of Munich
  • [雑誌論文] Consecutive oxidative additions of iodine on undulating 2D coordination polymers: Formation of I-Pt-I chains and inhomogeneous layers2019

    • 著者名/発表者名
      Ryo Ohtani, Riho Yamamoto, Hiroyoshi Ohtsu, Masaki Kawano, Jenny Pirillo, Yuh Hijikata, Masaaki Sadakiyo, Leonard F. Lindoye, and Shinya Hayami
    • 雑誌名

      Dalton Transactions

      巻: 印刷中 ページ: 印刷中

    • DOI

      10.1039/c8dt04624g

    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Creation of MOFs with open metal sites by partial replacement of metal ions with different coordination numbers2019

    • 著者名/発表者名
      Yuki Harada, Yuh Hijikata, Shinpei Kusaka, Akihiro Hori, Yunsheng Ma, and Ryotaro Matsuda
    • 雑誌名

      Dalton Transactions

      巻: 48 ページ: 2545-2548

    • DOI

      10.1039/c8dt04218g

    • 査読あり
  • [学会発表] Theoretical investigation on interaction of M-paddle-wheel units with gases2019

    • 著者名/発表者名
      Jenny Pirillo, Yuh Hijikata
    • 学会等名
      日本化学会第99春季年会
  • [学会発表] Theoretical approaches to investigate intrinsic dynamics of porous frameworks2018

    • 著者名/発表者名
      Yuh Hijikata, Jenny Pirillo
    • 学会等名
      43rd International Conference on Coordination Chemistry 2018
    • 国際学会
  • [学会発表] Nanopore-induced Host-guest Charge Transfer Phenomena in a Metal-Organic Framework2018

    • 著者名/発表者名
      Shohei Yamamoto, Jenny Pirillo, Yuh Hijikata, Zhongyue Zhang, Kunio Awaga
    • 学会等名
      第68回錯体化学討論会
  • [学会発表] Interaction of paddle-wheel units with gases via chemical bonding2018

    • 著者名/発表者名
      Jenny Pirillo, Yuh Hijikata
    • 学会等名
      第68回錯体化学会

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公開日: 2019-12-27  

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