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2017 年度 実績報告書

共鳴吸収と熱ゆらぎの協奏による固体基板上に吸着した分子の光マニピュレーション

公募研究

研究領域光圧によるナノ物質操作と秩序の創生
研究課題/領域番号 17H05470
研究機関国立研究開発法人理化学研究所

研究代表者

今田 裕  国立研究開発法人理化学研究所, Kim表面界面科学研究室, 研究員 (80586917)

研究期間 (年度) 2017-04-01 – 2019-03-31
キーワード光圧 / 分子操作 / 走査プローブ顕微鏡 / プラズモン-励起子結合 / 単分子発光分光 / 単分子吸収分光
研究実績の概要

個々の原子・分子を固体基板上に自在に配置し、デザインした機能を発現させる事は基礎科学のみならず応用を見据えた研究展開においても重要な課題である。ボトムアップのアプローチとしての走査トンネル顕微鏡(STM)を用いた分子操作は広く発展してきているが、STMと光圧を組み合わせた “光”分子操作は実現されていない。本研究の目的は、分子固有の共鳴吸収線を活用してSTM環境下で光分子操作を実現する事である。
固体基板上で分子の光マニピュレーションを実現するためには、分子固有の遷移エネルギーに共鳴する光を照射する事が必要である。単一分子の共鳴を調べる手法として、本年度はSTM発光分光を応用した単一分子吸収分光法を確立し報告を行なった(Phys. Rev. Lett. 119 (2017) 013901)。この手法は、STM探針と金属基板とのギャップに局在する表面プラズモンを、STMのトンネル電流で励起し、その局在プラズモンを励起源に用いて単一分子に相互作用させることで分子の吸収特性を計測するものである。
また本年度は、分子の共鳴にチューンした光の照射を実現するため、波長可変レーザー(Ti:S, 波長可変域700-1000 nm)を新しく導入し、既存の光STM装置への組み込みを行った。導入は問題なく完了し、光照射下でも数mW以下であれば単一分子のSTM観察や走査トンネル分光法(STS)が可能である事が確認された。
実験研究に並行して、理論研究者との共同研究も推進している。特に本年度は、STM探針と基板の間に局在するプラズモンと分子の相互作用に関する理論シミュレーションやモデル計算から、分子に印加される光圧の定量的見積もりと最適実験パラメータの割り出しに着手した。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

低温下では、分子の共鳴が非常に尖鋭化されるため、低温STM内で分子の光操作を実現するには波長可変レーザーが必須である。本年度は、実験に最適なレーザーの選定から導入までを完了し、次年度以降の実験基盤の整備を行った。
レーザーの波長可変域に合わせて選定した複数種の分子を試料に用いて、低温STM内でフォトルミネッセンス計測を行った。照射レーザー波長を掃引すると、特定の波長で分子由来の強い発光が観測された。発光スペクトルの形状から推察すると、基底状態から第一電子励起状態の振動励起状態への遷移によって共鳴吸収が生じていると結論する事ができる。
吸着分子に対して光の運動量を伝達することが可能出る事を示す結果を得る事が出来た。

今後の研究の推進方策

共鳴吸収が生じる条件でレーザー強度を上げれば、輻射圧が強くなると考えられる。フォトルミネッセンスの励起強度依存性を測定するとともに、輻射圧による分子移動の有無を走査トンネル顕微鏡による観察で明らかにする。レーザー光照射だけでは分子移動が誘起できなければ、基板を加熱し熱的に拡散障壁を低減させ分子移動を実現する。

  • 研究成果

    (16件)

すべて 2018 2017 その他

すべて 国際共同研究 (1件) 雑誌論文 (1件) (うち査読あり 1件) 学会発表 (14件) (うち国際学会 5件、 招待講演 4件)

  • [国際共同研究] Max Planck Institute(Germany)

    • 国名
      ドイツ
    • 外国機関名
      Max Planck Institute
  • [雑誌論文] Single-Molecule Investigation of Energy Dynamics in a Coupled Plasmon-Exciton System2017

    • 著者名/発表者名
      Imada Hiroshi、Miwa Kuniyuki、Imai-Imada Miyabi、Kawahara Shota、Kimura Kensuke、Kim Yousoo
    • 雑誌名

      Physical Review Letters

      巻: 119 ページ: 013901

    • DOI

      https://doi.org/10.1103/PhysRevLett.119.013901

    • 査読あり
  • [学会発表] 分子内電子間相互作用および振電相互作用を考慮した単一分子の電界誘起発光の量子多体理論2018

    • 著者名/発表者名
      三輪邦之, 今田裕, 木村謙介, 今井みやび, M. Galperin, 金有洙
    • 学会等名
      日本物理学会第73回年次大会
  • [学会発表] 走査トンネル顕微鏡を用いた電荷注入による三重項励起子の選択的形成2018

    • 著者名/発表者名
      木村謙介, 今田裕, 三輪邦之, 今井みやび, 河原祥太, 竹谷純一, 川合眞紀, 金有洙
    • 学会等名
      日本物理学会第73回年次大会
  • [学会発表] 共鳴吸収と熱ゆらぎの協奏による固体基板上に吸着した分子の光マニピュレーション2018

    • 著者名/発表者名
      今田裕
    • 学会等名
      新学術領域研究「光圧によるナノ物質操作と秩序の創生」第2回公開シンポジウム
  • [学会発表] 走査トンネル顕微鏡で見る電磁場と単一分子の相互作用:単一分子の光マニピュレーションに向けて2018

    • 著者名/発表者名
      今田裕
    • 学会等名
      新学術領域研究「光圧によるナノ物質操作と秩序の創生」第2回公開シンポジウム
  • [学会発表] Single-molecule investigation of plasmon-exciton coupling2017

    • 著者名/発表者名
      H. Imada, K. Miwa, M. Imai-Imada, K. Kimura, S. Kawahara, Y. Kim
    • 学会等名
      5th Ito International Research Conference (IIRC5)
    • 国際学会
  • [学会発表] Interference effects on scanning tunneling microscope-induced light emission from coupled system of molecular exciton and interface plasmons2017

    • 著者名/発表者名
      K. Miwa, H. Imada, M. Imai-Imada, K. Kimura, Y. Kim
    • 学会等名
      5th Ito International Research Conference (IIRC5)
    • 国際学会
  • [学会発表] Phosphorescence detection from a single molecule with an STM2017

    • 著者名/発表者名
      K. Kimura, H. Imada, K. Miwa, M. Imai-Imada, S. Kawahara, J. Takaya, M. Kawai, Y. Kim
    • 学会等名
      5th Ito International Research Conference (IIRC5)
    • 国際学会
  • [学会発表] Spectroscopic investigation of single molecule energy dynamics with a scanning tunneling microscope2017

    • 著者名/発表者名
      H. Imada
    • 学会等名
      The 4th International Conference & Exhibition for Nanotechnology(NANOPIA 2017)
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Single molecule investigation of energy absorption, emission, and transfer dynamics with a scanning tunneling microscope2017

    • 著者名/発表者名
      H. Imada
    • 学会等名
      Nano Korea 2017
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] 光と走査トンネル顕微鏡を組み合わせて見る単一分子エネルギー変換/移動ダイナミクス2017

    • 著者名/発表者名
      今田裕
    • 学会等名
      日本物理学会2017年秋季大会
    • 招待講演
  • [学会発表] 単一分子の電界誘起発光における電子相関効果2017

    • 著者名/発表者名
      三輪邦之, 今田裕, 木村謙介, Michael Galperin, 金有洙
    • 学会等名
      日本物理学会2017年秋季大会
  • [学会発表] 絶縁体超薄膜上に吸着したPTCDA単一分子からの選択的な燐光発生2017

    • 著者名/発表者名
      木村謙介, 今田裕, 三輪邦之, 今井みやび, 河原祥太, 竹谷純一, 川合眞紀, 金有洙
    • 学会等名
      日本物理学会2017年秋季大会
  • [学会発表] 光STMを用いた単一分子エネルギーダイナミクスの分光解析2017

    • 著者名/発表者名
      今田裕
    • 学会等名
      第37回表面科学学術講演会
    • 招待講演
  • [学会発表] 分子からの走査トンネル顕微鏡発光における多体量子効果2017

    • 著者名/発表者名
      三輪邦之, 今田裕, 木村謙介, Galperin Michael, 金有洙
    • 学会等名
      第37回表面科学学術講演会

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公開日: 2018-12-17  

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