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本研究では、複合アニオン系固体電解質として硫窒化物の作製を行ってきた。昨年度までの検討により、窒素源としてLi3Nを用いたメカノケミカル法を用いて硫窒化物ガラスが作製可能であり、硫化物への窒素導入に伴って、導電率や大気安定性の向上することを見出した。今年度は新たな窒素源として窒化ホウ素BNおよび窒化炭素C3N4に着目した。Li3Nとこれらの窒素源を組み合わせることによって、窒化物ガラス電解質を作製し、これら窒素源を用いたメカノケミカル法による電解質作製プロセスについて知見を得ることを目的とした。
ジルコニア製のポットとボールを用いて、遊星型ボールミルを用いたメカノケミカル処理条件を検討したところ、X線回折においてハローパターンを示すLi3BN2ガラス電解質が得られた。ラマン分光の結果、ガラスは仕込み組成に対応する [N-B=N]3-の孤立アニオンから構成されていた。得られたLi3BN2ガラス粉末は成形性に優れており、室温のプレス成形のみで相対密度84％の比較的緻密な粉末成形体が得られた。さらにガラス転移温度付近でホットプレスすることによってより一層の緻密化が生じ、相対密度95％の成形体が得られた。ホットプレス体の室温における導電率は1.3×10-5 S cm-1であり、Li3BN2結晶やLi3BO3酸化物ガラスと比較して高い値を示した。同様にメカノケミカル法を用いてLi2CN2ガラスが得られ、その粉末成形体は同組成の結晶と比べて3桁以上高い1.1×10-6 S cm-1の導電率を示した。以上の結果から、メカノケミカル法を用いた複合アニオン系電解質の作製において、BNやC3N4を用いて窒素の導入が期待できる。
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