| 研究領域 | 新光合成：光エネルギー変換システムの再最適化 |
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| 研究課題/領域番号 |
17H05731
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| 研究機関 | 立命館大学 |
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研究代表者 |
浅井 智広 立命館大学, 生命科学部, 助教 (70706564)
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| 研究期間 (年度) |
2017-04-01 – 2019-03-31
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| キーワード | 緑色硫黄細菌 / 光合成反応中心 / 電子移動 / FX / キノン / 過渡吸収 / ESR |
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| 研究実績の概要 |
本研究課題は光合成細菌のもつType-1 RC（RC1）が、Type-3 RCとも言うべき、二機能性のRCであることの実証を目的としている。主要な課題としてRC1内のキノン電子受容体が光照射によって二重還元される現象の観測とメカニズムの解明を目指している。しかし現時点では、RC1においてキノンが電子受容体として機能しているかどうかさえも不確定であり、RC1内部でのキノン分子の結合部位や物性を決定することが最優先の課題となっている。
初年度である平成29年度の研究では、緑色硫黄細菌Chlorobaculum tepidumのRC1について、超高速の過渡吸収分光法によってキノンが関与する二次電子移動反応の観測を試みた。これまでの報告ではC. tepidumのRC1には鉄硫黄クラスターFXへの一本の電子移動経路が存在し、一次電子供与体であるスペシャルペアバクテリオクロロフィルaの光励起によって、電荷分離反応で生じた不対電子は全てFXの還元に至るとされてきた。ピコ秒分解でサブナノ秒からサブミリ秒までの過渡吸収スペクトルは、1ナノ秒程度で電荷分離反応後の二次電子移動反応が起こることを示していたが、驚くべきことに部位特異的変異によってFXを欠損したRC1でも同様の電子移動が観測された。Xバンドの時間分解ESRの測定では、この未同定の二次電子受容体はキノン様のg値を示し、FXよりも極めて高い酸化還元電位をもち、一次電子供与体との間の電荷分離状態の寿命が長いことがわかった。これは、C. tepidumのRC1において、キノン分子がFXとは独立した末端電子受容体として機能していることを示唆している。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
研究初年度である平成29年度は、緑色硫黄細菌Chlorobaculum tepidumのRC1において、キノンが最終電子受容体として機能し得ることの実証を計画していた。本年度の研究により、C. tepidumのRC1について、キノンが関与する二次電子移動の観測に成功した。これにより、RC1内でキノンが電子受容体として機能していることは確定した上、その酸化還元電位や還元状態の寿命に関する情報も得られている。予想キノン結合部位に対する部位特異的変異体RC1の測定結果も得られており、キノンの結合構造の推定も進んでいる。さらに、ヘリオバクテリアのRC1については高分解能立体構造が報告されたこと、そのキノン結合型RC1の構造解析も進んでいる。
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| 今後の研究の推進方策 |
これまでの研究により、緑色硫黄細菌Chlorobaculum tepidumのRC1では、鉄硫黄クラスターFXは必須な電子受容体ではないことが分かってきた。今後の研究では、まず、RC1において機能しているFX以外の分子種と結合部位の同定を目指す。分光学的な性質の解析では、予想よりもかなり高電位のキノンが独立した電子受容体となっている可能性が高く、その二重還元反応に必要な条件を、HPLC分析や時間分解分光分析で明らかにしていく。FXの変異体や予想キノン結合部位の変異体をもちいることで、RC1におけるキノンが関与する二次電子移動反応の全容解明を目指す。また、平成29年度の研究では着手できなかった、RC1のリポソームへの再構成を試みる。
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