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2019 年度 実績報告書

ダイナミクス・エナジェティクス融合による光合成水分解反応機構の解明

公募研究

研究領域光合成分子機構の学理解明と時空間制御による革新的光ー物質変換系の創製
研究課題/領域番号 18H05155
研究機関東京大学

研究代表者

石北 央  東京大学, 先端科学技術研究センター, 教授 (00508111)

研究期間 (年度) 2018-04-01 – 2020-03-31
キーワード人工光合成
研究実績の概要

光合成の膜タンパク質複合体photosystem II (PSII)は、水分解酸素発生触媒部位としてMn4CaO5錯体を有する。研究期間内において、Mn4CaO5錯体を量子化学的手法で取り扱うことにより、タンパク質静電場環境下でのMn4CaO5の電位を明らかにした。また、電子移動アクセプターであるチロシン残基TyrZ、クロロフィルP680の電位もあわせて計算することで、電子移動経路Mn4CaO5→TyrZ→P680から成る電子移動カスケードの観点からMn4CaO5に要求されている電位とその妥当性を評価した。プロトン共役電子移動はプロトン移動が電子移動の電位に大きく関わっていることを示す好例であるが、それはすなわち、プロトン化状態の妥当性は、Mn4CaO5の電位からも垣間見ることができる、ということを意味している。(すでにあまたと提唱されている)各反応機構のプロトン化状態、水分子から電子を奪うのに要する電位等の観点から、機構の解析を進めた。また、各S状態遷移でのプロトン共役電子移動に関して、電子放出がプロトン放出を誘起するか(電子移動律速)、あるいはプロトン放出が電子移動放出を誘起するか(プロトン移動律速)、解析を行う。結果として、本研究では「電子の流れ」と「プロトンの流れ」の両面からの整合性から水分解反応機構を明らかにすることにも積極的に努めた。さらに本研究手法を拡張し、Ca2+-depleted PSIIでのMn4O5電位、Sr2+置換体でのMn4SrO5の電位を世界で初めて明らかにした。国際誌において複数の論文発表を行うことができた。

現在までの達成度 (段落)

令和元年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

令和元年度が最終年度であるため、記入しない。

  • 研究成果

    (14件)

すべて 2020 2019

すべて 雑誌論文 (14件) (うち査読あり 14件)

  • [雑誌論文] Insights into the Protein Functions and Absorption Wavelengths of Microbial Rhodopsins2020

    • 著者名/発表者名
      Tsujimura Masaki、Ishikita Hiroshi
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry B

      巻: 124 ページ: 11819~11826

    • DOI

      10.1021/acs.jpcb.0c08910

    • 査読あり
  • [雑誌論文] The Nature of the Short Oxygen?Oxygen Distance in the Mn4CaO6 Complex of Photosystem II Crystals2020

    • 著者名/発表者名
      Mandal Manoj、Saito Keisuke、Ishikita Hiroshi
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry Letters

      巻: 11 ページ: 10262~10268

    • DOI

      10.1021/acs.jpclett.0c02868

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Redox potentials along the redox-active low-barrier H-bonds in electron transfer pathways2020

    • 著者名/発表者名
      Saito Keisuke、Mandal Manoj、Ishikita Hiroshi
    • 雑誌名

      Physical Chemistry Chemical Physics

      巻: 22 ページ: 25467~25473

    • DOI

      10.1039/D0CP04265J

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Dependence of the chlorophyll wavelength on the orientation of a charged group: Why does the accessory chlorophyll have a low site energy in photosystem II?2020

    • 著者名/発表者名
      Saito Keisuke、Mitsuhashi Koji、Ishikita Hiroshi
    • 雑誌名

      Journal of Photochemistry and Photobiology A: Chemistry

      巻: 402 ページ: 112799~112799

    • DOI

      10.1016/j.jphotochem.2020.112799

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Green-Sensitive, Long-Lived, Step-Functional Anion Channelrhodopsin-2 Variant as a High-Potential Neural Silencing Tool2020

    • 著者名/発表者名
      Kojima Keiichi、Miyoshi Natsuki、Shibukawa Atsushi、Chowdhury Srikanta、Tsujimura Masaki、Noji Tomoyasu、Ishikita Hiroshi、Yamanaka Akihiro、Sudo Yuki
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry Letters

      巻: 11 ページ: 6214~6218

    • DOI

      10.1021/acs.jpclett.0c01406

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Energetics of Ionized Water Molecules in the H-Bond Network near the Ca2+ and Cl? Binding Sites in Photosystem II2020

    • 著者名/発表者名
      Saito Keisuke、Mandal Manoj、Ishikita Hiroshi
    • 雑誌名

      Biochemistry

      巻: 59 ページ: 3216~3224

    • DOI

      10.1021/acs.biochem.0c00177

    • 査読あり
  • [雑誌論文] pKa of the ligand water molecules in the oxygen-evolving Mn4CaO5 cluster in photosystem II2020

    • 著者名/発表者名
      Saito Keisuke、Nakagawa Minesato、Ishikita Hiroshi
    • 雑誌名

      Communications Chemistry

      巻: 3 ページ: 89

    • DOI

      10.1038/s42004-020-00336-7

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Rigidly hydrogen-bonded water molecules facilitate proton transfer in photosystem II2020

    • 著者名/発表者名
      Sakashita Naoki、Ishikita Hiroshi、Saito Keisuke
    • 雑誌名

      Physical Chemistry Chemical Physics

      巻: 22 ページ: 15831~15841

    • DOI

      10.1039/d0cp00295j

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Acquirement of water-splitting ability and alteration of the charge-separation mechanism in photosynthetic reaction centers2020

    • 著者名/発表者名
      Tamura Hiroyuki、Saito Keisuke、Ishikita Hiroshi
    • 雑誌名

      Proceedings of the National Academy of Sciences

      巻: 117 ページ: 16373~16382

    • DOI

      10.1073/pnas.2000895117

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Quenching of Singlet Oxygen by Carotenoids via Ultrafast Superexchange Dynamics2020

    • 著者名/発表者名
      Tamura Hiroyuki、Ishikita Hiroshi
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry A

      巻: 124 ページ: 5081~5088

    • DOI

      10.1021/acs.jpca.0c02228

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Vectorial Proton Transport Mechanism of RxR, a Phylogenetically Distinct and Thermally Stable Microbial Rhodopsin2020

    • 著者名/発表者名
      Kojima Keiichi、Ueta Tetsuya、Noji Tomoyasu、Saito Keisuke、Kanehara Kanae、Yoshizawa Susumu、Ishikita Hiroshi、Sudo Yuki
    • 雑誌名

      Scientific Reports

      巻: 10 ページ: 282

    • DOI

      10.1038/s41598-019-57122-2

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Redox Potential of the Oxygen-Evolving Complex in the Electron Transfer Cascade of Photosystem II2019

    • 著者名/発表者名
      Mandal Manoj、Kawashima Keisuke、Saito Keisuke、Ishikita Hiroshi
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry Letters

      巻: 11 ページ: 249~255

    • DOI

      10.1021/acs.jpclett.9b02831

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Long-Range Exciton Diffusion via Singlet Revival Mechanism2019

    • 著者名/発表者名
      Tamura Hiroyuki、Azumaya Koki、Ishikita Hiroshi
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry Letters

      巻: 10 ページ: 7623-7628

    • DOI

      10.1021/acs.jpclett.9b03029

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Mechanism of protonation of the over-reduced Mn4CaO5 cluster in photosystem II2019

    • 著者名/発表者名
      Saito Keisuke、Ishikita Hiroshi
    • 雑誌名

      Biochimica et Biophysica Acta (BBA) - Bioenergetics

      巻: 1860 ページ: 148059~148059

    • DOI

      10.1016/j.bbabio.2019.148059

    • 査読あり

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公開日: 2021-12-27  

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