公募研究
本申請では、光合成初期反応過程において極限的時間領域で起こる超高速光誘起現象を分子レベルで解明することを目的とした。すなわち、光合成色素タンパク複合体に結合する色素分子と周辺環境との相互作用を反映する電子・振動コヒーレンスの実時間計測が可能な高感度サブ10フェムト秒コヒーレント分光計測装置を構築した。構築した時間分解計測装置を用いて、極限的時間領域におけるタンパク質環境下にある色素分子を中心とした光合成機能の統一的な解明を目指した。具体的には(1) 極超短光パルス発生技術の確立及びそれを用いたコヒーレント分光計測、(2) ピコ秒発光分光及び100フェムト秒ポンプ・プローブ分光計測を用いた光合成機能解明を行った。(1) 極限的時間領域における実時間振動分光では、中空糸ファイバー光パルス圧縮法により、5フェムト秒光パルスを発生することに成功した。5フェムト秒光パルスを用いて、紅色細菌由来光合成アンテナLH2における2つのリング会合体B800とB850との間の量子力学的電子コヒーレンスの観測に成功した。また、さらなる位相高感度計測のため、三次の非線形光学効果を利用した極超短光パルスクリーニング法の確立を行った。(2) 領域内共同研究推進のため、ピコ秒発光分光、100フェムト秒ポンプ・プローブ分光計測及び解析技術を領域内研究者に提供し、様々な光合成器官の超高速ダイナミクス解明を行った。得られた結果を物理的理論構築のための研究にフィードバックするとともに、超効率的な光捕集作用を持つ人工光合成設計の提案を行った。
令和元年度が最終年度であるため、記入しない。
すべて 2020 2019
すべて 雑誌論文 (8件) (うち国際共著 3件、 査読あり 8件、 オープンアクセス 1件) 学会発表 (26件) (うち国際学会 14件、 招待講演 2件)
Journal of Photochemistry and Photobiology A: Chemistry
巻: xx ページ: submitted
Angewandte Chemie, International Edition
巻: xx ページ: subumitted
Physical Chemistry Chemical Physics
Chemical Science
巻: 10 ページ: 5843~5848
10.1039/C9SC01229J