| 研究実績の概要 |
有機合成を基盤として（１）解析が進んでいない天然物生合成合成酵素の機能と構造を明らかにすること、ならびに、（２）基質の再設計から非天然型のテルペンアナログを合成する方法を開拓することを研究目的とした。これにより、新学術領域、生合成リデザインの発展に貢献する。
課題（１）の成果として（あ）～（え）に示す、生合成酵素の機能を調べるための基質合成と酵素の機能解析を行った。得られた成果はそれぞれ論文発表した。（あ）枯草菌由来の新規クラスIB,C35長鎖テルペン合成酵素の機能解析：長鎖テルペンアナログを合成し、酵素・基質結晶構造を作成、その解析に成功した。これより新規クラスIBテルペン合成酵素の反応機構の詳細を明らかにできた。（い）植物由来C25テルペン環化酵素の機能解析：表題の環化酵素の機能解析に資する長鎖テルペンを合成し、その結晶構造解析を元に、環化酵素の機能を明らかにした。（う）アミノキャリアータンパク質が関与する含窒素生合成経路の解明：アミノキャリアータンパク質が関与する含窒素天然物生合成経路の詳細を明らかにするために、鍵中間体の一つであるDADHの初の合成を行った。（え）電子環状反応を促進する新規生合成酵素の機能解析：オルトジアルキル置換ベンゼンを生合成するPKS生合成系の詳細を初めて明らかにした。
課題（２）の成果として、本年度はテルペン合成酵素から誘導される含窒素化合物の構造を決定するための化学合成を行った。生成物の推定構造として、5員環炭素骨格に環状アミドが連結しかつ、3つの不斉炭素中心を有するものを想定した。検討の結果、市販されているテルペンを出発原料として、2つの不斉炭素中心を含む中間体まで合成できた。現在、アミド複素環の構築を進めている。
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