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2019 年度 実績報告書

強誘電性ペロブスカイト型酸窒化物および酸硫化物の誘電分極メカニズム

公募研究

研究領域複合アニオン化合物の創製と新機能
研究課題/領域番号 19H04690
研究機関東京工業大学

研究代表者

保科 拓也  東京工業大学, 物質理工学院, 准教授 (80509399)

研究期間 (年度) 2019-04-01 – 2021-03-31
キーワード誘電特性 / 強誘電体 / エリプソメトリー / 計算科学 / 情報科学
研究実績の概要

強誘電体の強誘電性や誘電分極のメカニズムは、カチオン-アニオン間の結合状態と深く関わっているので、結晶中のアニオンサイトを変化させれば誘電・強誘電特性が変化することは明らかである。しかしながら、複合アニオン誘電体の合成の難しさなどの原因により誘電特性に及ぼすアニオン置換効果はほとんど明らかになっていない。本研究では、ペロブスカイト型酸窒化物および酸硫化物の強誘電体関連物質を合成し、部分窒化あるいは部分硫化による誘電分極への影響をフォノンおよび電子状態の観点から定量的に明らかにすることを目的としている。
該当年度は、NbドープSrTiO3単結晶をアンモニア気流中で熱処理することでSr(Ti,Nb)(O,N)3単結晶を作製した。SrTiO3系では、アンモニア処理により特異的な欠陥構造ができ、それによって効率よく部分窒化が進行することが明らかになった。得られたSr(Ti,Nb)(O,N)3単結晶はノンドープのSrTiO3単結晶に比べて室温で誘電率が有意に高いことがわかった。また、テラヘルツ分光エリプソメータを用いてサブテラヘルツ~テラヘルツ領域の複素誘電率を実測することにより、ソフトモード周波数が部分窒化によって減少することが明らかになった。この結果は、SrTiO3系の誘電率の起源であるイオン分極が部分窒化により増加したことを示唆した。また、第一原理計算によってこの効果を再現することができた。また、BaTiO3系の酸窒化物の合成に挑戦し、これまでBa(Ti,Nb)(O,N)3、(Ba,La)Ti(O,N)3、(Ba,Bi)Ti(O,N)3の合成に成功している。特に、(Ba,Bi)Ti(O,N)3では強誘電性の増強が期待できると考えている。また、第一原理計算と機械学習を組み合わせ、強誘電性の決定因子を明らかにするとともに、強誘電性を増強させるための、置換元素の組み合わせについて検討している。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

複合アニオン化合物であるSr(Ti,Nb)(O,N)3単結晶の合成手法を確立し、その誘電率が酸化物より有意に大きいことを初めて説明することができた。また、BaTiO3系の酸窒化物の合成に成功している。第一原理計算や機械学習を用いることにより、様々な置換元素の組み合わせについて検討することができてきている。本研究で目指している合成手法、測定技術、計算技術の向上という点でも進歩しており、研究計画は順調に進展していると判断される。

今後の研究の推進方策

SrTiO3系、BaTiO3系酸化物単結晶をアンモニア気流中で熱処理することで、酸窒化物単結晶得る。また、パルスレーザー堆積法あるいは化学溶液堆積法により作製した酸化物薄膜を部分窒化することよって酸窒化物薄膜を得る。窒化条件の制御などにより、窒素置換量が多く、酸素欠損量が少ないような酸窒化物の合成を試みる。また、ペロブスカイト型構造の酸硫化物の合成に挑戦する。得られる試料に関しては、X線光電子分光、電子線マイクロアナライザ、昇温脱離ガス分析法などを用いて、置換窒素量の測定を行う。また、抵抗率や誘電率測定を測定し、誘電特性について検討する。また、示差走査熱量測定や高温X線回折測定によりキュリー点を評価する。特に誘電特性や強誘電特性を測定することにより、窒素あるいは硫黄イオンの効果が誘電・強誘電特性に及ぼす影響を明らかにする。
また、アニオンの置換によってイオン分極がどのように変化するのか明らかにするために、テラヘルツ分光エリプソメータシステムを用いてTHz帯域の複素誘電率を測定する。特に、強誘電性の起源となるソフトモードに注目し、ソフトモードの周波数がアニオン置換によってどのように変化するのか明らかにする。また、イオン分極の変化を定量する。一方、アニオン置換によって強誘電性やイオン分極率が変化する理由について第一原理計算を援用することで理解する。特に、酸素を窒素や硫黄に置換することによって、アニオン-カチオン間の共有結合性が増加するのか、それによって最近接イオンに働く弾性的な反発力が低下するのかを計算的に検討する。
得られた結果をとりまとめ学会発表や論文発表を行うことで国内外に成果を発信する。

  • 研究成果

    (9件)

すべて 2020 2019

すべて 雑誌論文 (3件) (うち査読あり 3件、 オープンアクセス 1件) 学会発表 (6件) (うち国際学会 3件、 招待講演 1件)

  • [雑誌論文] Visible-light-driven dry reforming of methane using a semiconductor-supported catalyst2020

    • 著者名/発表者名
      Cho Yohei, Shoji Shusaku, Yamaguchi Akira, Hoshina Takuya, Fujita Takeshi, Abe Hideki, Miyauchi Masahiro
    • 雑誌名

      Chemical Communications

      巻: 56 ページ: 4611-4614

    • DOI

      https://doi.org/10.1039/D0CC00729C

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Doping effect of Nb on ionic polarization of SrTiO<sub>3</sub>2019

    • 著者名/発表者名
      Nishiyama Junji, Kanehara Kazuki, Takeda Hiroaki, Tsurumi Takaaki, Hoshina Takuya
    • 雑誌名

      Journal of the Ceramic Society of Japan

      巻: 127 ページ: 357-361

    • DOI

      https://doi.org/10.2109/jcersj2.19031

    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Terahertz dielectric response of nano-grained barium titanate ceramics measured by far-infrared spectroscopic ellipsometry2019

    • 著者名/発表者名
      Liao YuHsun, Takezawa Shuhei, Takeda Hiroaki, Tsurumi Takaaki, Hoshina Takuya
    • 雑誌名

      Japanese Journal of Applied Physics

      巻: 58 ページ: SLLA07

    • DOI

      https://doi.org/10.7567/1347-4065/ab38d2

    • 査読あり
  • [学会発表] 機械学習によるペロブスカイト型酸化物の強誘電性の予測2019

    • 著者名/発表者名
      保科拓也、西山準二、高橋拓也、武田博明、鶴見敬章
    • 学会等名
      第36回強誘電体応用会議
  • [学会発表] Terahertz Dielectric Response of Nano-Grained Barium Titanate Ceramics Measured by Far-Infrared Spectroscopic Ellipsometry2019

    • 著者名/発表者名
      YuHsun Liao, Shuhei Takezawa, Hiroaki Takeda, Takaaki Tsurumi, Takuya
    • 学会等名
      第36回強誘電体応用会議
  • [学会発表] Prediction of Curie temperature of perovskite-type ferroelectrics using machine learning2019

    • 著者名/発表者名
      Takuya Takahashi, Hiroaki Takeda, Takaaki Tsurumi, Takuya Hoshina
    • 学会等名
      The 11th International Conference on the Science and Technology for Advanced Ceramics
    • 国際学会
  • [学会発表] Prediction of Spontaneous Polarization of Perovskite-type Ferroelectrics by Machine Learning2019

    • 著者名/発表者名
      Takuya Hoshina, Junji Nisiyama, Aayato Nakamura, Hiroaki Takeda, Takaaki
    • 学会等名
      19th US-Japan Seminar on Dielectric and Piezoelectric Ceramics
    • 国際学会
  • [学会発表] ビスマスと窒素を共添加したチタン酸バリウムの作製2019

    • 著者名/発表者名
      山田隆寛、西山準二、武田博明、鶴見敬章、保科拓也
    • 学会等名
      第39回電子材料研究討論会
  • [学会発表] Crystal Structures and Dielectric Properties of Perovskite-Type Mixed-Anion Compound2019

    • 著者名/発表者名
      Takuya Hoshina, Hiroaki Takeda, Takaaki Tsurumi
    • 学会等名
      Materials Research Meeting 2019
    • 国際学会 / 招待講演

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公開日: 2021-01-27  

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