研究実績の概要 |
代表的な強相関電子系金属酸化物であるReNiO3(Re=Nd, Sm, Eu)は、金属絶縁体相転移に伴う巨大抵抗変化を示す材料である。パルスレーザー堆積法を用いて、良質なSmNiO3薄膜を作製し、フォトリソグラフィ及びスパッタリング法を用いてソース電極としてPt電極を、ドレイン電極としてAu/Ti電極の非対称二端子電極パターンを作製し、水素ガス雰囲気下でPt電極側にのみプロトンをドープし、SmNiO3プロトンレジスターを作製した。Pt触媒を用いたプロトンドーピング時に、同時に電界印加をおこなうことにより、プロトンドーピング速度が格段に向上すること、およびPt触媒プロトンドーピング後に、大気中において電圧印加を行うことにより、薄膜試料中のプロトンを電気的に拡散させ、不可逆的抵抗変調(メモリ効果)を観測した。併せてSmNiO3プロトンレジスターにおける印加電圧、電圧印加時間、スイッチング効率の相関関係を定量的に評価できるモデル式を導出した。また領域内共同研究:東京大学福谷グループのNRA(Nuclear Reaction Analysesにより、作成したNdNiO3薄膜、SmNiO3薄膜に対し導入されたプロトン濃度と電気伝導度の相関 を明らかにした。水素ドープ量の増加に対して、閾値濃度において急減に電気抵抗が上昇すること見出した(単位格子あたり、0.1~0.4水素)。また阪大濱田グループの密度汎関数法に基づく第一原理計算により、水素導入時の電子状態およ、Nudged elastic band (NEB)法により、H+の拡散経路・活性化障壁エネルギーの計算をこなった。希土類サイトのイオン半径を系統的にNd→Sm→Euと小さくすることによりプロトンの拡散障壁エネルギーが小さくなることを見出し、高速デバイス作製の指針を得ることに成功した。
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