高次水素機能の発現機構解明および高精度予測に向けた多成分系量子化学手法の高度化

2020 年度 実績報告書

• 研究領域: ハイドロジェノミクス：高次水素機能による革新的材料・デバイス・反応プロセスの創成
• 研究課題/領域番号: 19H05063
• 研究機関: 横浜市立大学
• 研究代表者: 立川 仁典 横浜市立大学, データサイエンス学部, 教授 (00267410)
• 研究期間 (年度): 2019-04-01 – 2021-03-31
• キーワード: 多成分系量子化学手法 / 量子水素 / H/D同位体効果 / 低障壁水素結合

研究実績の概要

高次水素機能の発現機構解明および高精度予測を目指し、多成分系量子化学計算手法を高度化し、低障壁水素結合に着目した大規模計算を実現することを目標とする。この２年間で以下の研究項目を実現し、当該領域「ハイドロジェノミクス」の研究推進に貢献した。
研究項目１．多成分系量子化学計算システムに、拡張型ONIOM法を開発・実装し、実構造に近い計算を可能とした。具体的には、平面波基底と局在化基底の利点を組み合わせた「Combined Plane wave and Localized Basis-sets (CPLB)法」を開発し、金属表面上の局所的な高精度計算の可能性を示した。また、金属表面での構造緩和を取り込むために、CPLB法の枠組みにおいて構造最適化プログラムを実装した。本研究では吉信らのRh(111)に対するC6H12/C6D12吸着のH/D同位体効果の発現機構の解明に向け、CH4/CD4を例にとり吸着特性についての解析を行った。その結果、C-Rh(111)表面間距離はCD4の方が0.009Å長くなり、吉信らの吸着距離に対する実験報告と同様の傾向を示すことに成功した。
研究項目２．低障壁水素結合(LBHB)に着目した高次水素機能の発現機構解明および高精度予測にむけた大規模計算を実現した。森らの開発したLBHBを有するH3(Cat-EDT-TTF)2、およびその重水素置換化体に対する計算を実現し、さらには静電場を印加した計算を実現した。
以上の成果により第4回（2019年度）分子科学国際学術賞を受賞すると共に、１０報の査読付き国際誌に報告した。

現在までの達成度 (段落)

令和2年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

令和2年度が最終年度であるため、記入しない。

研究成果

• [国際共同研究] チェンマイ大学/ウボンラチャタニ大学(タイ)
  • 国名: タイ
  • 外国機関名: チェンマイ大学/ウボンラチャタニ大学
• [雑誌論文] Development of anharmonic vibrational structure theory using backflow transformation (2022)
  • 著者名/発表者名: Ishii Kiriko、Shimazaki Tomomi、Tachikawa Masanori、Kita Yukiumi
  • 雑誌名: Chemical Physics Letters 巻: 787 ページ: 139263～139263
  • DOI: 10.1016/j.cplett.2021.139263
  • 査読あり
• [雑誌論文] Hydrogen/Deuterium Transfer from Anisole to Methoxy Radicals: A Theoretical Study of a Deuterium-Labeled Drug Model (2022)
  • 著者名/発表者名: Kimura Yuka、Kanematsu Yusuke、Sakagami Hiroki、Rivera Rocabado David S.、Shimazaki Tomomi、Tachikawa Masanori、Ishimoto Takayoshi
  • 雑誌名: The Journal of Physical Chemistry A 巻: 126 ページ: 155～163
  • DOI: 10.1021/acs.jpca.1c08514
  • 査読あり
• [雑誌論文] Atomic mass dependence of the nuclear quantum effect in NH4+(H2O) (2022)
  • 著者名/発表者名: Kuwahata Kazuaki、Tachikawa Masanori
  • 雑誌名: Chemical Physics 巻: 553 ページ: 111381～111381
  • DOI: 10.1016/j.chemphys.2021.111381
  • 査読あり
• [雑誌論文] Spontaneous radiative dissociation of the second bound state of positronium hydride (2022)
  • 著者名/発表者名: Yamashita Takuma、Hiyama Emiko、Yoshida Daisuke、Tachikawa Masanori
  • 雑誌名: Physical Review A 巻: 105 ページ: 12814-1～12814-5
  • DOI: 10.1103/PhysRevA.105.012814
  • 査読あり
• [雑誌論文] Competitive nuclear quantum effect and H/D isotope effect on torsional motion of H2O2: An ab initio path integral molecular dynamics study (2022)
  • 著者名/発表者名: Udagawa Taro、Kuwahata Kazuaki、Tachikawa Masanori
  • 雑誌名: Computational and Theoretical Chemistry 巻: 1208 ページ: 113542～113542
  • DOI: 10.1016/j.comptc.2021.113542
  • 査読あり
• [雑誌論文] Theoretical study of the H/D isotope effect of CH4/CD4 adsorption on a Rh(111) surface using a combined plane wave and localized basis sets method (2021)
  • 著者名/発表者名: Sakagami Hiroki、Tachikawa Masanori、Ishimoto Takayoshi
  • 雑誌名: RSC Advances 巻: 11 ページ: 10253～10257
  • DOI: 10.1039/D0RA10796D
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Metal-doped carbon nanocones as highly efficient catalysts for hydrogen storage: Nuclear quantum effect on hydrogen spillover mechanism (2021)
  • 著者名/発表者名: Yodsin Nuttapon、Sakagami Hiroki、Udagawa Taro、Ishimoto Takayoshi、Jungsuttiwong Siriporn、Tachikawa Masanori
  • 雑誌名: Molecular Catalysis 巻: 504 ページ: 111486～111486
  • DOI: 10.1016/j.mcat.2021.111486
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] H/D Isotope Effects in Keto-Enol Tautomerism of β-Dicarbonyl Compounds: Importance of Nuclear Quantum Effects of Hydrogen Nuclei (2021)
  • 著者名/発表者名: Udagawa Taro、Murphy Rhys B.、Darwish Tamim A.、Tachikawa Masanori、Mori Seiji
  • 雑誌名: Bulletin of the Chemical Society of Japan 巻: 94 ページ: 1954～1962
  • DOI: 10.1246/bcsj.20210083
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Theoretical investigation of the enhancement of positron affinity by the vibration and dimerization of non-polar carbon disulfide (2021)
  • 著者名/発表者名: Furushima Miku、Yoshida Daisuke、Kita Yukiumi、Shimazaki Tomomi、Tachikawa Masanori
  • 雑誌名: Physical Chemistry Chemical Physics 巻: 23 ページ: 21512～21520
  • DOI: 10.1039/D1CP02808A
• [雑誌論文] A theoretical study on solvatofluorochromic asymmetric thiazolothiazole (TTz) dyes using dielectric-dependent density functional theory (2021)
  • 著者名/発表者名: Shimazaki Tomomi、Tachikawa Masanori
  • 雑誌名: Physical Chemistry Chemical Physics 巻: 23 ページ: 21078～21086
  • DOI: 10.1039/D1CP02047A
  • 査読あり
• [雑誌論文] H/D isotope effect between adsorbed water (H2O, D2O, and HDO) and H2O- and D2O-ice Ih(0001) basal surfaces based on the combined plane wave and localized basis set method (2021)
  • 著者名/発表者名: Ishimoto Takayoshi、Sakagami Hiroki、Kanematsu Yusuke、Tachikawa Masanori
  • 雑誌名: Applied Surface Science 巻: 561 ページ: 150100～150100
  • DOI: 10.1016/j.apsusc.2021.150100
  • 査読あり
• [雑誌論文] Theoretical Study For Positron Binding and Annihilation of Alcohol Clusters (2021)
  • 著者名/発表者名: Tachikawa Masanori、Yoshida Daisuke
  • 雑誌名: Few-Body Systems 巻: 62 ページ: 48～53
  • DOI: 10.1007/s00601-021-01636-x
  • 査読あり
• [雑誌論文] Positron Binding and Annihilation Properties of Amino Acid Systems (2021)
  • 著者名/発表者名: Ozaki Maya、Yoshida Daisuke、Kita Yukiumi、Shimazaki Tomomi、Tachikawa Masanori
  • 雑誌名: ACS Omega 巻: 6 ページ: 29449～29458
  • DOI: 10.1021/acsomega.1c03409
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Path Integral Molecular Dynamics Study on NH4+(H2O) (2021)
  • 著者名/発表者名: Kuwahata Kazuaki、Tachikawa Masanori
  • 雑誌名: Few-Body Systems 巻: 62 ページ: 96～102
  • DOI: 10.1007/s00601-021-01689-y
  • 査読あり
• [雑誌論文] Contribution of vibrational overtone excitations to positron annihilation rates for benzene and naphthalene (2021)
  • 著者名/発表者名: Iida Ryusei、Suzuki Haruya、Takayanagi Toshiyuki、Tachikawa Masanori
  • 雑誌名: Physical Review A 巻: 104 ページ: 62807-1～62807-9
  • DOI: 10.1103/PhysRevA.104.062807
  • 査読あり
• [雑誌論文] Theoretical analysis of the binding of a positron and pair-annihilation in fluorinated benzene molecules (2020)
  • 著者名/発表者名: Ono Kuniaki、Oyamada Takayuki、Kita Yukiumi、Tachikawa Masanori
  • 雑誌名: The European Physical Journal D 巻: 74 ページ: 1-8
  • DOI: 10.1140/epjd/e2020-100538-3
  • 査読あり
• [雑誌論文] Geometrical H/D Isotope Effect of Blue-shifting Dihydrogen-bonded Clusters (2020)
  • 著者名/発表者名: Ishida Yusuke、Funahashi Haruki、Tachikawa Masanori、Udagawa Taro
  • 雑誌名: Chemistry Letters 巻: 49 ページ: 745～748
  • DOI: 10.1246/cl.200198
  • 査読あり
• [雑誌論文] Experimental and Computational Analyses of the Oxidation Mechanism of the Poly(arylsilane) Family as the Side Reaction during the Baking Process (2020)
  • 著者名/発表者名: Kobayashi Osamu、Noda Kunihiro、Ikuma Naohiko、Shiota Dai、Ishimoto Takayoshi、Tachikawa Masanori
  • 雑誌名: The Journal of Physical Chemistry C 巻: 124 ページ: 16149～16158
  • DOI: 10.1021/acs.jpcc.0c02416
  • 査読あり
• [雑誌論文] Positron-electron correlation‐polarization potential model for positron binding in polyatomic molecules (2020)
  • 著者名/発表者名: Sugiura Yutaro、Suzuki Haruya、Otomo Takuma、Miyazaki Takaaki、Takayanagi Toshiyuki、Tachikawa Masanori
  • 雑誌名: Journal of Computational Chemistry 巻: 41 ページ: 1576～1585
  • DOI: 10.1002/jcc.26200
  • 査読あり
• [雑誌論文] Hydrogen/deuterium adsorption and absorption properties on and in palladium using a combined plane wave and localized basis set method (2020)
  • 著者名/発表者名: Sakagami Hiroki、Tachikawa Masanori、Ishimoto Takayoshi
  • 雑誌名: International Journal of Quantum Chemistry 巻: 120 ページ: 26275-1～26275-5
  • DOI: 10.1002/qua.26275
  • 査読あり
• [雑誌論文] Determining if Reaction Selectivity Can Be Controlled by the H/D Isotope Effect in CH・・・O Interactions (2020)
  • 著者名/発表者名: Funahashi Haruki、Tachikawa Masanori、Udagawa Taro
  • 雑誌名: Organic Letters 巻: 22 ページ: 9439～9443
  • DOI: 10.1021/acs.orglett.0c03351
  • 査読あり
• [雑誌論文] Theoretical calculation of positron annihilation spectrum using positron‐electron correlation‐polarization potential (2020)
  • 著者名/発表者名: Sugiura Yutaro、Takayanagi Toshiyuki、Tachikawa Masanori
  • 雑誌名: International Journal of Quantum Chemistry 巻: 120 ページ: 26376-1～26376-5
  • DOI: 10.1002/qua.26376
  • 査読あり
• [雑誌論文] Positron binding in chloroethenes: Modeling positron-electron correlation-polarization potentials for molecular calculations (2020)
  • 著者名/発表者名: Suzuki Haruya、Otomo Takuma、Iida Ryusei、Sugiura Yutaro、Takayanagi Toshiyuki、Tachikawa Masanori
  • 雑誌名: Physical Review A 巻: 102 ページ: 52830-1～52830-9
  • DOI: 10.1103/PhysRevA.102.052830
  • 査読あり
• [雑誌論文] First-principles quantum Monte Carlo studies for prediction of double minima for positronic hydrogen molecular dianion (2020)
  • 著者名/発表者名: Ito Shumpei、Yoshida Daisuke、Kita Yukiumi、Tachikawa Masanori
  • 雑誌名: The Journal of Chemical Physics 巻: 153 ページ: 224305～224305
  • DOI: 10.1063/5.0022673
  • 査読あり
• [雑誌論文] Nuclear Quantum Effect on the Geometry of NH4+(H2O) (2020)
  • 著者名/発表者名: Kuwahata Kazuaki、Tachikawa Masanori
  • 雑誌名: Bulletin of the Chemical Society of Japan 巻: 93 ページ: 1558～1563
  • DOI: 10.1246/bcsj.20200120
  • 査読あり
• [学会発表] Ab initio study of the effect of molecular vibrations on the positron-binding to polyatomic molecules (2021)
  • 著者名/発表者名: Masanori Tachikawa
  • 学会等名: The 8th Asia-Pacific Conference on Few-Body Problems in Physics (APFB2020)
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] エキゾチック分子の量子化学 (2021)
  • 著者名/発表者名: 立川仁典
  • 学会等名: IQCE量子化学探索講演会2021「量子化学で探る化学の最先端」
  • 招待講演
• [学会発表] 水素の量子ゆらぎを考慮した第一原理分子理論の構築と重水素化学への展開 (2021)
  • 著者名/発表者名: 立川仁典
  • 学会等名: 計算で物事を理解する予測する～産業界の実問題に立ち向かうサイエンス～
  • 招待講演
• [学会発表] Multi-component density functional theory study of H/D isotope effect on phase transition of hydrogen-bonded organic conductor κ-H3(Cat-EDT-TTF)2 (2021)
  • 著者名/発表者名: Masanori Tachikawa
  • 学会等名: MRM2021 Materials Research Meeting
  • 国際学会
• [学会発表] Quantum Monte Carlo calculation on the effect of molecular vibrations for the positron-binding to polyatomic molecules (2021)
  • 著者名/発表者名: Masanori Tachikawa
  • 学会等名: PACIFICHEM 2021
  • 国際学会 / 招待講演
• [備考] 横浜市立大学量子物理化学研究室（立川・島崎・北グループ）
  • URL: http://www-user.yokohama-cu.ac.jp/~tachi/index.html
• [学会・シンポジウム開催] 6th Japan-Thai Workshop on Theoretical and Computational Chemistry・横浜（オンライン開催） (2021)