エキゾチック分子系に対する高精度計算のための量子化学的全自由度第一原理手法の構築

2020 年度 実績報告書

• 研究領域: 量子クラスターで読み解く物質の階層構造
• 研究課題/領域番号: 19H05155
• 研究機関: 横浜市立大学
• 研究代表者: 立川 仁典 横浜市立大学, データサイエンス学部, 教授 (00267410)
• 研究期間 (年度): 2019-04-01 – 2021-03-31
• キーワード: 多成分系量子化学手法 / 量子モンテカルロ法 / 経路積分法 / 陽電子化合物 / ミューオニウム化合物

研究実績の概要

エキゾチック分子系の高精度計算を実現するために、本年度も多成分系量子化学計算手法を高度化させる。本年度は、特に以下の研究項目を実現し、当該領域「量子クラスターで読み解く物質の階層構造」の研究推進に貢献した。
【研究項目１】　多成分系量子化学計算手法の高度化として、量子モンテカルロ法および経路積分法のより効率的な並列プログラムを実装し、全自由度の量子化学シミュレーションの時間短縮をはかった。
【研究項目２】　エキゾチック分子系の、陽電子化合物の高精度計算を行った。特に今年度は、[H-;e+;H-]系を計算し、新たな陽電子・電子構造を見出すことができた。具体的には、多成分系CI(MC_CI)計算、多成分系変分モンテカルロ(MC_VMC)計算、多成分系拡散モンテカルロ(MC_DMC)計算を実施した。MC_CI法とMC_VMC法では各間距離が3.5~4.0Å付近で構造が最適化されたが、MC_DMC法では各間距離が0.76Åで最もエネルギーの低い構造がみつかった。これはMC_DMC法を用いることで、電子陽電子の複合体であるポジトロニウム構造を柔軟に表現することができたためと考えられる。また電子と陽電子だけでなく分子振動の励起状態(原子核の量子効果)も含めた計算も行った。次に、ミューオニウム化合物の経路積分計算も行った。さらには、肥山らの内部座標を用いたガウス展開法への拡張を、引き続き実施した。
以上の成果を、１５報の査読付き国際誌に報告した。

現在までの達成度 (段落)

令和2年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

令和2年度が最終年度であるため、記入しない。

研究成果

• [国際共同研究] チェンマイ大学/ウボンラチャタニ大学(タイ)
  • 国名: タイ
  • 外国機関名: チェンマイ大学/ウボンラチャタニ大学
• [雑誌論文] Theoretical study of the H/D isotope effect of CH4/CD4 adsorption on a Rh(111) surface using a combined plane wave and localized basis sets method (2021)
  • 著者名/発表者名: Sakagami Hiroki、Tachikawa Masanori、Ishimoto Takayoshi
  • 雑誌名: RSC Advances 巻: 11 ページ: 10253～10257
  • DOI: 10.1039/D0RA10796D
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Metal-doped carbon nanocones as highly efficient catalysts for hydrogen storage: Nuclear quantum effect on hydrogen spillover mechanism (2021)
  • 著者名/発表者名: Yodsin Nuttapon、Sakagami Hiroki、Udagawa Taro、Ishimoto Takayoshi、Jungsuttiwong Siriporn、Tachikawa Masanori
  • 雑誌名: Molecular Catalysis 巻: 504 ページ: 111486～111486
  • DOI: 10.1016/j.mcat.2021.111486
  • 国際共著
• [雑誌論文] Computational simulation of anion binding association mechanisms contributing toward rotation of pyrrole rings in dipyrrolyldiketone BF2 complexes (2020)
  • 著者名/発表者名: Kobayashi Osamu、Kato Tomoki、Mashiko Takako、Haketa Yohei、Maeda Hiromitsu、Tachikawa Masanori
  • 雑誌名: RSC Advances 巻: 10 ページ: 12013～12024
  • DOI: 10.1039/C9RA09285D
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] A computational examination of the electric-field-induced proton transfer along the interface hydrogen bond between proton donating and accepting self-assembled monolayers (2020)
  • 著者名/発表者名: Kanematsu Yusuke、Kato Hiroyuki S.、Yoshimoto Shinya、Ueda Akira、Yamamoto Susumu、Mori Hatsumi、Yoshinobu Jun、Matsuda Iwao、Tachikawa Masanori
  • 雑誌名: Chemical Physics Letters 巻: 741 ページ: 137091～137091
  • DOI: 10.1016/j.cplett.2020.137091
  • 査読あり
• [雑誌論文] Nuclear quantum and H/D isotope effects on three‐centered bonding diborane: Path integral molecular dynamics simulations (2020)
  • 著者名/発表者名: Daengngern Rathawat、Kobayashi Osamu、Kungwan Nawee、Ngaojampa Chanisorn、Tachikawa Masanori
  • 雑誌名: International Journal of Quantum Chemistry 巻: 120 ページ: -
  • DOI: 10.1002/qua.26179
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Theoretical analysis of the binding of a positron and pair-annihilation in fluorinated benzene molecules (2020)
  • 著者名/発表者名: Ono Kuniaki、Oyamada Takayuki、Kita Yukiumi、Tachikawa Masanori
  • 雑誌名: The European Physical Journal D 巻: 74 ページ: -
  • DOI: 10.1140/epjd/e2020-100538-3
  • 査読あり
• [雑誌論文] Geometrical H/D Isotope Effect of Blue-shifting Dihydrogen-bonded Clusters (2020)
  • 著者名/発表者名: Ishida Yusuke、Funahashi Haruki、Tachikawa Masanori、Udagawa Taro
  • 雑誌名: Chemistry Letters 巻: 49 ページ: 745～748
  • DOI: 10.1246/cl.200198
  • 査読あり
• [雑誌論文] Experimental and Computational Analyses of the Oxidation Mechanism of the Poly(arylsilane) Family as the Side Reaction during the Baking Process (2020)
  • 著者名/発表者名: Kobayashi Osamu、Noda Kunihiro、Ikuma Naohiko、Shiota Dai、Ishimoto Takayoshi、Tachikawa Masanori
  • 雑誌名: The Journal of Physical Chemistry C 巻: 124 ページ: 16149～16158
  • DOI: 10.1021/acs.jpcc.0c02416
  • 査読あり
• [雑誌論文] Positron?electron correlation‐polarization potential model for positron binding in polyatomic molecules (2020)
  • 著者名/発表者名: Sugiura Yutaro、Suzuki Haruya、Otomo Takuma、Miyazaki Takaaki、Takayanagi Toshiyuki、Tachikawa Masanori
  • 雑誌名: Journal of Computational Chemistry 巻: 41 ページ: 1576～1585
  • DOI: 10.1002/jcc.26200
  • 査読あり
• [雑誌論文] Hydrogen/deuterium adsorption and absorption properties on and in palladium using a combined plane wave and localized basis set method (2020)
  • 著者名/発表者名: Sakagami Hiroki、Tachikawa Masanori、Ishimoto Takayoshi
  • 雑誌名: International Journal of Quantum Chemistry 巻: 120 ページ: -
  • DOI: 10.1002/qua.26275
  • 査読あり
• [雑誌論文] Determining if Reaction Selectivity Can Be Controlled by the H/D Isotope Effect in CH・・・O Interactions (2020)
  • 著者名/発表者名: Funahashi Haruki、Tachikawa Masanori、Udagawa Taro
  • 雑誌名: Organic Letters 巻: 22 ページ: 9439～9443
  • DOI: 10.1021/acs.orglett.0c03351
  • 査読あり
• [雑誌論文] Theoretical calculation of positron annihilation spectrum using positron‐electron correlation‐polarization potential (2020)
  • 著者名/発表者名: Sugiura Yutaro、Takayanagi Toshiyuki、Tachikawa Masanori
  • 雑誌名: International Journal of Quantum Chemistry 巻: 120 ページ: -
  • DOI: 10.1002/qua.26376
  • 査読あり
• [雑誌論文] Positron binding in chloroethenes: Modeling positron-electron correlation-polarization potentials for molecular calculations (2020)
  • 著者名/発表者名: Suzuki Haruya、Otomo Takuma、Iida Ryusei、Sugiura Yutaro、Takayanagi Toshiyuki、Tachikawa Masanori
  • 雑誌名: Physical Review A 巻: 102 ページ: -
  • DOI: 10.1103/PhysRevA.102.052830
  • 査読あり
• [雑誌論文] First-principles quantum Monte Carlo studies for prediction of double minima for positronic hydrogen molecular dianion (2020)
  • 著者名/発表者名: Ito Shumpei、Yoshida Daisuke、Kita Yukiumi、Tachikawa Masanori
  • 雑誌名: The Journal of Chemical Physics 巻: 153 ページ: 224305～224305
  • DOI: 10.1063/5.0022673
  • 査読あり
• [雑誌論文] Nuclear Quantum Effect on the Geometry of NH4+(H2O) (2020)
  • 著者名/発表者名: Kuwahata Kazuaki、Tachikawa Masanori
  • 雑誌名: Bulletin of the Chemical Society of Japan 巻: 93 ページ: 1558～1563
  • DOI: 10.1246/bcsj.20200120
  • 査読あり
• [学会発表] Ab initio study of the effect of molecular vibrations on the positron-binding to polyatomic molecules (2021)
  • 著者名/発表者名: Masanori Tachikawa
  • 学会等名: Yamada Conference LXXII: The 8th Asia-Pacific Conference on Few-Body Problems in Physics (APFB2020),
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] 水素の量子効果を考慮した新しい第一原理計算手法の開発と応用 (2020)
  • 著者名/発表者名: 立川仁典
  • 学会等名: ナノ学会
  • 招待講演
• [備考] 横浜市立大学量子物理化学研究室（立川・島崎・北グループ）
  • URL: http://www-user.yokohama-cu.ac.jp/~tachi/index.html