等比多成分酸化物ガラスにおける多重協奏的配位数変化による高クラック耐性の獲得

2020 年度 実績報告書

• 研究領域: ハイエントロピー合金：元素の多様性と不均一性に基づく新しい材料の学理
• 研究課題/領域番号: 19H05163
• 研究機関: 弘前大学
• 研究代表者: 増野 敦信 弘前大学, 理工学研究科, 准教授 (00378879)
• 研究期間 (年度): 2019-04-01 – 2021-03-31
• キーワード: ムライトガラス / 無容器法 / 高弾性率

研究実績の概要

昨年度開発に成功したジルコニアムライトガラス（Al2O3-SiO2-ZrO2三元系）のヤング率は，Al2O3の量を60，50，40 mol%とした各系列では，ZrO2の含有量の増加に伴い大幅に増加したものの，割れにくさの指標であるCrack Resistanceは，ムライトガラスの値と比べて低下していた．ところがムライト組成（Al2O3:SiO2 = 6:4）を固定してZrO2を添加した系では，割れにくさの低下は抑えられる傾向がみえた．詳細はまだ不明であるが，Al，Si，Oの結合様式が割れにくさに影響していると考えている．27Al，29Si MAS NMR，Zr K端，L端XAFSの結果からは，Zrはガラス中では特異的に大きな酸素配位数7をとること，そしてZrO2が増えるほど，AlもSiも配位数が増加し，もともと密な構造がさらに密になっていることがわかった．
またガーネット組成であるCa3Sc2Si3O12を中心に，幅広い領域でガラス化に成功した．興味深いのはSiO2が30 mol%と少ない組成でも，CaOとSc2O3を混合することでガラス化していることである．Siに対してOの数が4以上の組成では酸素が過剰であり，SiO4の頂点共有によるネットワークは断片化が進むため，ガラス形成能は低くなるという予想に反した結果である．Caを別のアルカリ土類元素にしたり，ScをYやLuなどの希土類元素に変えたりしても容易にガラス化した．これらのガラスのヤング率は，約130 GPaと比較的大きな値であったが，ムライトガラスよりも割れやすかった．
今年度はこれら以外にも数多くの新しいガラスを開発することができた．いずれも多成分化することでガラス形成能が格段に向上していた．一般的なガラスの2倍に達する硬さも実現したが，割れにくさはやや抑えられる結果となった．

現在までの達成度 (段落)

令和2年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

令和2年度が最終年度であるため、記入しない。

研究成果

• [雑誌論文] First-principles molecular dynamics simulation study on Ti4+ ion in aqueous sulfuric acid (2021)
  • 著者名/発表者名: Choe Yoong-Kee、Tsuchida Eiji、Tokuda Kazuya、Otsuka Jun、Saito Yoshihiro、Masuno Atsunobu、Inoue Hiroyuki
  • 雑誌名: AIP Advances 巻: 11 ページ: 035224～035224
  • DOI: 10.1063/5.0038061
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Structure and properties of densified silica glass: characterizing the order within disorder (2020)
  • 著者名/発表者名: Y. Onodera, S. Kohara, P. S. Salmon, A. Hirata, N. Nishiyama, S. Kitani, A. Zeidler, M. Shiga, A. Masuno, H. Inoue, et al.
  • 雑誌名: NPG Asia Materials 巻: 12 ページ: 85
  • DOI: 10.1038/s41427-020-00262-z
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
• [雑誌論文] Revealing Spatial Distribution of Al-Coordinated Species in a Phase-Separated Aluminosilicate Glass by STEM-EELS (2020)
  • 著者名/発表者名: Liao Kunyen、Masuno Atsunobu、Taguchi Ayako、Moriwake Hiroki、Inoue Hiroyuki、Mizoguchi Teruyasu
  • 雑誌名: The Journal of Physical Chemistry Letters 巻: 11 ページ: 9637～9642
  • DOI: 10.1021/acs.jpclett.0c02687
  • 査読あり
• [雑誌論文] Influence of modifier cations on the local environment of aluminum in La2O3-Al2O3 and Y2O3-Al2O3 binary glasses (2020)
  • 著者名/発表者名: Watanabe Yasuhiro、Masuno Atsunobu、Inoue Hiroyuki、Yanaba Yutaka、Kato Katsuyoshi
  • 雑誌名: Physical Chemistry Chemical Physics 巻: 22 ページ: 19592～19599
  • DOI: 10.1039/D0CP02778B
  • 査読あり
• [雑誌論文] Structural Origin of Additional Infrared Transparency and Enhanced Glass-Forming Ability in Rare-Earth-Rich Borate Glasses without B-O Networks (2020)
  • 著者名/発表者名: Sasaki Shunta、Masuno Atsunobu、Ohara Koji、Yanaba Yutaka、Inoue Hiroyuki、Watanabe Yasuhiro、Kohara Shinji
  • 雑誌名: Inorganic Chemistry 巻: 59 ページ: 13942～13951
  • DOI: 10.1021/acs.inorgchem.0c01567
  • 査読あり
• [雑誌論文] Principal Vibration Modes of the La2O3-Ga2O3 Binary Glass Originated from Diverse Coordination Environments of Oxygen Atoms (2020)
  • 著者名/発表者名: Yoshimoto Kohei、Masuno Atsunobu、Sato Itaru、Ezura Yoshinobu、Inoue Hiroyuki、Ueda Motoi、Mizuguchi Masafumi、Yanaba Yutaka、Kawashima Tatsunori、Oya Tomoki、Onodera Yohei、Kohara Shinji、Ohara Koji
  • 雑誌名: The Journal of Physical Chemistry B 巻: 124 ページ: 5056～5066
  • DOI: 10.1021/acs.jpcb.0c02147
  • 査読あり
• [雑誌論文] Very sharp diffraction peak in nonglass-forming liquid with the formation of distorted tetraclusters (2020)
  • 著者名/発表者名: C. Koyama, S. Tahara, S. Kohara, Y. Onodera, D. R. Smabraten, S. M. Selbach, J. Akola, T. Ishikawa, A. Masuno, A. Mizuno, J. T. Okada, Y. Watanabe, Y. Nakata, K. Ohara, H. Tamaru, H. Oda, I. Obayashi, Y. Hiraoka, O. Sakata
  • 雑誌名: NPG Asia Materials 巻: 12 ページ: 43
  • DOI: 10.1038/s41427-020-0220-0
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Real-Space Mapping of Oxygen Coordination in Phase-Separated Aluminosilicate Glass: Implication for Glass Stability (2020)
  • 著者名/発表者名: Liao Kunyen、Haruta Mitsutaka、Masuno Atsunobu、Inoue Hiroyuki、Kurata Hiroki、Mizoguchi Teruyasu
  • 雑誌名: ACS Applied Nano Materials 巻: 3 ページ: 5053～5060
  • DOI: 10.1021/acsanm.0c00196
  • 査読あり
• [雑誌論文] An XAFS study of the local structure of Eu3+ ions in glasses prepared by a levitation technique (2020)
  • 著者名/発表者名: INOUE Hiroyuki、MASUNO Atsunobu、SAITO Atsuki、WATANABE Yasuhiro、TOKUDA Kazuya、SAITO Yoshihiro、IIHARA Junji
  • 雑誌名: Journal of the Ceramic Society of Japan 巻: 128 ページ: 279～283
  • DOI: 10.2109/jcersj2.20043
  • 査読あり
• [雑誌論文] Accurate Synchrotron Hard X-ray Diffraction Measurements on High-Temperature Liquid Oxides (2020)
  • 著者名/発表者名: K. Ohara, Y. Onodera, S. Kohara, C. Koyama, A. Masuno, A. Mizuno, J. T. Okada, S. Tahara, Y. Watanabe, H. Oda, Y. Nakata, H. Tamaru, T. Ishikawa, O. Sakata
  • 雑誌名: International Journal of Microgravity Science and Application 巻: 37 ページ: 370202
  • DOI: 10.15011/jasma.37.2.370202
  • 査読あり / オープンアクセス
• [学会発表] 無容器法で合成した機能性酸化物ガラスの物性と構造 (2021)
  • 著者名/発表者名: 増野敦信
  • 学会等名: 日本物理学会第76回年次大会共催シンポジウム 多様な物質に潜む「超秩序構造」-構造物性研究の新展開-
  • 招待講演
• [学会発表] 亜鉛を含む模擬ガラス固化体の局所構造解析 (2021)
  • 著者名/発表者名: 増野敦信，三浦吉幸，兼平憲男，岡本芳浩，簗場豊，井上博之
  • 学会等名: 日本セラミックス協会2021年年会
• [学会発表] Bi2O3-SiO2-Al2O3ガラスの構造と誘電特性 (2021)
  • 著者名/発表者名: 吉田健太，増野敦信，簗場豊，井上博之
  • 学会等名: 日本セラミックス協会2021年年会
• [学会発表] A3B2Si3O12ガラス(A:アルカリ土類金属,?B:希土類, Sc, Y)の物性と構造 (2021)
  • 著者名/発表者名: 熊谷賢人，増野敦信，簗場豊，井上博之
  • 学会等名: 日本セラミックス協会2021年年会
• [学会発表] 希土類ボレートガラスの構造と機械特性 (2021)
  • 著者名/発表者名: 佐々木俊太，増野敦信，簗場豊，井上博之
  • 学会等名: 日本セラミックス協会2021年年会
• [学会発表] Structural analyses of nuclear waste glasses in Japan (2020)
  • 著者名/発表者名: A. Masuno
  • 学会等名: Glass Meeting 2020
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Bi2O3-SiO2-Al2O3ガラスの構造と物性 (2020)
  • 著者名/発表者名: 吉田健太，増野敦信，簗場豊，井上博之
  • 学会等名: 日本セラミックス協会第33回秋季シンポジウム
• [学会発表] 無容器法により合成した三次元ネットワークを持たない希土類高含有ボレートガラスの物性と構造 (2020)
  • 著者名/発表者名: 佐々木俊太，増野敦信，尾原幸治
  • 学会等名: 日本セラミックス協会第33回秋季シンポジウム
• [備考] 弘前大学理工学部物質創成化学科 増野研究室
  • URL: http://www.st.hirosaki-u.ac.jp/~masuno/
• [備考] 【プレスリリース】世界一構造秩序のあるガラスの合成と構造解析に成功
  • URL: https://www.hirosaki-u.ac.jp/53218.html
• [備考] 【プレスリリース】アモルファス構造の解明に一歩前進 ～原子の配位数を可視化～
  • URL: https://www.hirosaki-u.ac.jp/52240.html