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i) 発動ナノゲル集積体の集団行動システムの制御に向け、前年度に合成した、化学反応に対して任意のタイミングで応答する事が可能なダブルシェル構造を有する発動ナノゲルの構造制御を実施した。シード沈殿重合法を活用し、発動ナノゲルのサイズや、各シェル層の厚さ・架橋密度を最適化することで、前年度の課題であったサイズ変化の減少を改善することに成功した。さらに、設計したナノゲルを集積化することで、周期的に酸化・還元を繰り返す化学反応と同期して自発的に膨潤・収縮し、環境変化に伴い、任意に体積振動を繰返し停止する事が可能なナノゲル集積体を創製した。
ii) 昨年度に実施したナノゲルの一次元集積体の作成方法を改善し、集積体の長さや幅の制御を試みた。特に、光学顕微鏡法を活用することで、温度に応答して複数の一次元集積体が会合しながら収縮する挙動を観察することに成功した。ナノゲルが高次に集積化されたからこその体積変化の増加と考えられる。
iii) ナノゲルの集団行動システムの理解に向け、領域内共同研究を通じ、集積化させたナノゲルの刺激応答挙動を評価した。温度を制御する事が可能な高速原子間力顕微鏡法を活用することで、二次元集積体を形成するナノゲルの構造や温度応答性を定量的に評価した。その結果、集積化に伴い、ナノゲル同士が圧縮され、六角形状に変形して集積化されている様子を観察した。また、ナノゲル間の表面にある高分子鎖の相互貫入や圧縮の影響により、孤立状態とは異なる温度応答挙動を示すことを明らかにした。本結果は、単一微粒子の刺激応答性を、ナノゲルを集団とした際に如何に増幅させるかという課題に関して、設計指針を与えるものである。
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