3次元拘束空間における階層的相分離構造の自由エネルギーLandscape探索

2021 年度 実績報告書

• 研究領域: 次世代物質探索のための離散幾何学
• 研究課題/領域番号: 20H04625
• 研究機関: 東北大学
• 研究代表者: 藪 浩 東北大学, 材料科学高等研究所, 准教授 (40396255)
• 研究期間 (年度): 2020-04-01 – 2022-03-31
• キーワード: ブロック共重合体 / Cahn-Hilliard方程式 / 相分離構造 / 微粒子 / Eenergy Landscape

研究実績の概要

Cubic状の相分離構造を持ったブロック共重合体微粒子について、Coupled Cahn-Hilliard方程式（以下CCH方程式と記す）によるシミュレーションとその安定性について検討を行った。実験パラメータを精査した結果、Cubic構造が形成されるのはこれまで相分離構造に大きく影響していた微粒子のサイズの影響ではなく、ブロック共重合体溶液から貧溶媒中に微粒子が析出する速度（良溶媒が蒸発するまでの時間）が大きく影響していることが示唆された。この知見から、CCH方程式を用いたシミュレーションにおいても速度ファクタ（Tv）を変化させて相分離構造の検討をしたところ、確かにCubic構造が形成されることが判明した。但し、シミュレーションステップ数とエネルギーの関係から、Cubic構造が形成される場合に於いても、Tvが小さい場合は最終的にさらに安定なラセン状の相分離構造に転移すること、Tvがある程度以上大きくなると、安定してCubic相が形成されることが明らかとなった。さらに媒体とブロック共重合体の相互作用が強すぎても、同心球状の相分離構造が安定に現れることから、ブロック共重合体の各ブロックは同じ程度の表面エネルギーを持つことが必要であることも示唆された。これらの知見を基に、システムサイズとTv、およびエネルギーの3軸を取ることにより、Cubic相を形成する条件に関するエネルギーランドスケープを描くことが可能であることが明らかとなった。このことは、速度ファクタを考慮に入れることで、エネルギーランドスケープの開拓が可能であることが明らかとなり、本研究の目的はほぼ達成された。

現在までの達成度 (段落)

令和3年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

令和3年度が最終年度であるため、記入しない。

研究成果

• [雑誌論文] Bifunctional rare metal-free electrocatalysts synthesized entirely from biomass resources (2022)
  • 著者名/発表者名: Yabu Hiroshi、Ishibashi Kosuke、Grewal Manjit Singh、Matsuo Yasutaka、Shoji Naoki、Ito Koju
  • 雑誌名: Science and Technology of Advanced Materials 巻: 23 ページ: 31～40
  • DOI: 10.1080/14686996.2021.2020597
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Bridging pico-to-nanonewtons with a ratiometric force probe for monitoring nanoscale polymer physics before damage (2022)
  • 著者名/発表者名: Kotani Ryota、Yokoyama Soichi、Nobusue Shunpei、Yamaguchi Shigehiro、Osuka Atsuhiro、Yabu Hiroshi、Saito Shohei
  • 雑誌名: Nature Communications 巻: 13 ページ: 303
  • DOI: 10.1038/s41467-022-27972-y
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Pyrolysis-Free Oxygen Reduction Reaction (ORR) Electrocatalysts Composed of Unimolecular Layer Metal Azaphthalocyanines Adsorbed onto Carbon Materials (2021)
  • 著者名/発表者名: Yabu Hiroshi、Nakamura Koki、Matsuo Yasutaka、Umejima Yutaro、Matsuyama Haruyuki、Nakamura Jun、Ito Koju
  • 雑誌名: ACS Applied Energy Materials 巻: 4 ページ: 14380～14389
  • DOI: 10.1021/acsaem.1c03054
  • 査読あり
• [雑誌論文] Amphiphilic Perforated Honeycomb Films for Gravimetric Liquid Separation (2021)
  • 著者名/発表者名: Chen Bihai、Wada Takehiko、Yabu Hiroshi
  • 雑誌名: Advanced Materials Interfaces 巻: 9 ページ: 2101954～2101954
  • DOI: 10.1002/admi.202101954
  • 査読あり
• [雑誌論文] Heteroatom-doped carbon electrocatalysts prepared from marine biomass cellulose nanocrystals and bio-inspired polydopamine for the oxygen reduction reaction (2021)
  • 著者名/発表者名: Grewal Manjit Singh、Matsuo Yasutaka、Yabu Hiroshi
  • 雑誌名: New Journal of Chemistry 巻: 45 ページ: 19228～19234
  • DOI: 10.1039/D1NJ04368D
  • 査読あり
• [雑誌論文] Flower-like ordered porous array by combination of breath figure and layer-by-layer technique (2021)
  • 著者名/発表者名: Cao Thuy T.、Yabu Hiroshi、Huh Do S.
  • 雑誌名: Polymer 巻: 233 ページ: 124206～124206
  • DOI: 10.1016/j.polymer.2021.124206
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Aqueous dispersion and tuning surface charges of polytetrafluoroethylene particles by bioinspired polydopamine?polyethyleneimine coating via one-step method (2021)
  • 著者名/発表者名: Grewal Manjit Singh、Abe Hiroya、Matsuo Yasutaka、Yabu Hiroshi
  • 雑誌名: Royal Society Open Science 巻: 8 ページ: 210582～210582
  • DOI: 10.1098/rsos.210582
  • 査読あり / オープンアクセス
• [学会発表] 材料ー数学連携による高分子微粒子の構造制御 (2022)
  • 著者名/発表者名: 藪浩
  • 学会等名: 諸分野・企業からみた数理科学との連携
  • 招待講演
• [学会発表] 自己組織化による高分子微粒子の構造制御と有機無機コンポジット化 (2022)
  • 著者名/発表者名: 藪浩
  • 学会等名: 第9回IROASTシンポジウム
  • 招待講演
• [学会発表] 自己組織化によるナノ構造高分子微粒子の作製とその応用展開 (2021)
  • 著者名/発表者名: 藪浩
  • 学会等名: 第47回高分子学会中国四国支部高分子講座
  • 招待講演
• [備考] 京大と東北大、ピンと張られた分子鎖を定量する「羽ばたき型蛍光 Force Probe」を開発
  • URL: https://www.nikkei.com/article/DGXLRSP625215_S2A110C2000000/