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2021 年度 実績報告書

高活性結晶面への選択的な助触媒担持による高活性可視光応答水分解光触媒の創製

公募研究

研究領域光合成分子機構の学理解明と時空間制御による革新的光ー物質変換系の創製
研究課題/領域番号 20H05115
研究機関東京理科大学

研究代表者

根岸 雄一  東京理科大学, 理学部第一部応用化学科, 教授 (20332182)

研究期間 (年度) 2020-04-01 – 2022-03-31
キーワード水分解光触媒 / 金属クラスター / 高機能化 / 面選択的担持
研究実績の概要

水分解光触媒は、水と太陽光からクリーンなエネルギー源である水素を製造できるため、長年注目を集めている。このような光触媒の高活性化には、金属ナノ粒子(NPs)を助触媒として光触媒上に担持することが有効である。我々はこれまでに、金属NPsよりも微細な金属ナノクラスター(NCs)や金属錯体を合成し、それらを担持する手法を確立することで、活性点となる助触媒の微細化に伴う水分解光触媒の高活性化に成功してきた。一方、一部の半導体光触媒においては、励起された電子と正孔(キャリア)が、それぞれ到達しやすい結晶面が存在することが知られている。そのため、微細な助触媒を適切な光触媒結晶面に選択的に担持できれば、更なる活性向上が期待できる。そこで、本研究では、水素生成助触媒として働く微細なロジウム(Rh)酸化物を、光触媒上の励起電子が移動しやすい結晶面(水素生成面)へ選択的に担持する方法を開発し、水分解活性の更なる向上を試みた。光触媒担体には18-facet SrTiO3(18-STO)を、助触媒の前駆体には液相法により合成したRh錯体(Rh:SG)を用いた。初めに18-STO表面上に酸化クロム(Cr2O3)膜を光電着させた。その後、この光触媒にRh:SGをメタノール存在下で光電着することにより、Rh:SGを18-STOの結晶面のうち水素生成面({100}面)上に選択的に担持させた。次に、焼成処理により配位子を除去し、光照射することで目的の光触媒(RhxCryOz /18-STO)を調製した(本手法)。本手法で調製した光触媒は、Bare-18-STOと比較して大幅に高い水分解活性を示した。これは、NCs吸着法と比較しても1.2倍高い。これらは、Rh酸化物助触媒を18-STOの水素生成面に選択的に担持することによって、励起キャリアの再結合が抑制されたためだと解釈した。

現在までの達成度 (段落)

令和3年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

令和3年度が最終年度であるため、記入しない。

  • 研究成果

    (16件)

すべて 2022 2021

すべて 雑誌論文 (6件) (うち国際共著 6件、 査読あり 6件、 オープンアクセス 6件) 学会発表 (10件)

  • [雑誌論文] Development and Functionalization of Visible-light-driven Water-splitting Photocatalysts2022

    • 著者名/発表者名
      T. Kawawaki, M. Kawachi, D. Yazaki, Y. Akinaga, D. Hirayama, Y. Negishi
    • 雑誌名

      Nanomaterials

      巻: 12 ページ: 344

    • DOI

      10.3390/nano12030344

    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] Toward the Creation of High-performance Heterogeneous Catalysts by Controlled Ligand Desorption from Atomically Precise Metal Nanoclusters2021

    • 著者名/発表者名
      T. Kawawaki, Y. Kataoka, M. Hirata, Y. Iwamatsu, S. Hossain, Y. Negishi
    • 雑誌名

      Nanoscale Horizons

      巻: 6 ページ: 409-448

    • DOI

      10.1039/D1NH00046B

    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] Thermal Stability of Crown-motif [Au9(PPh3)8]3+ and [MAu9(PPh3)8]2+ (M = Pd, Pt) Clusters: Effects of Gas Composition, Single-atom Doping, and Counter Anions2021

    • 著者名/発表者名
      T. Matsuyama, S. Kikkawa, Y. Fujiki, M. Tsukada, H. Takaya, N. Yasuda, K. Nitta, N. Nakatani, Y. Negishi, S. Yamazoe
    • 雑誌名

      J. Chem. Phys

      巻: 155 ページ: 044307

    • DOI

      10.1063/5.0059690

    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] Simple and High-Yield Preparation of Carbon-Black-Supported ~1-nm Platinum Nanoclusters and Their Oxygen Reduction Reactivity2021

    • 著者名/発表者名
      T. Kawawaki, N. Shimizu, K. Funai, Y. Mitomi, S. Hossain, S. Kikkawa, D. J. Osborn, S. Yamazoe, G. F. Metha, Y. Negishi
    • 雑誌名

      Nanoscale

      巻: 13 ページ: 14679-14687

    • DOI

      10.1039/D1NR04202E

    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] Creation of High-Performance Heterogeneous Photocatalysts by Controlling Ligand Desorption and Particle Size of Gold Nanocluster2021

    • 著者名/発表者名
      T. Kawawaki, Y. Kataoka, M. Hirata, Y. Akinaga, R. Takahata, K. Wakamatsu, Y. Fujiki, M. Kataoka, S. Kikkawa, A. S. Alotabi, S. Hossain, D. J. Osborn, T. Teranishi, G. G. Andersson, G. F. Metha, S. Yamazoe, Y. Negishi
    • 雑誌名

      Angew. Chem. Int. Ed

      巻: 60 ページ: 21340-21350

    • DOI

      10.1002/anie.202104911

    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] Supported, ~1-nm-Sized Platinum Clusters: Controlled Preparation and Enhanced Catalytic Activity2021

    • 著者名/発表者名
      T. Kawawaki, N. Shimizu, Y. Mitomi, D. Yazaki, S. Hossain, Y. Negishi
    • 雑誌名

      Bull. Chem. Soc. Jpn

      巻: 94 ページ: 2853-2870

    • DOI

      10.1246/bcsj.20210311

    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [学会発表] 金属単原子を担持した窒化炭素光触媒による可視光水分解水素生成2022

    • 著者名/発表者名
      亀甲ひなの 平田桃子 秋永有輝 川脇徳久 根岸雄一
    • 学会等名
      日本化学会第102春季年会
  • [学会発表] 高活性かつ実用的な白金クラスター触媒の創製2021

    • 著者名/発表者名
      川脇徳久 三富優介 清水暢之 S. Hossain 吉川聡一 山添誠司 G.F.Metha 根岸雄一
    • 学会等名
      ナノ学会第19回大会
  • [学会発表] 極微細Ptクラスター助触媒による水分解光触媒の高活性化2021

    • 著者名/発表者名
      矢崎大地 川地正将 平山大祐 川脇徳久 加藤康作 山方啓 吉川聡一 山添誠司 根岸雄一
    • 学会等名
      第12回 触媒科学研究発表会
  • [学会発表] 高活性酸素還元反応活性を有した微細白金クラスターの創製2021

    • 著者名/発表者名
      根岸雄一
    • 学会等名
      量子・デバイス研究会「革新的材料の創出とデバイス応用」
  • [学会発表] Ni多核錯体の原子精度での合成と電気化学測定による酸素生成反応触媒活性の評価2021

    • 著者名/発表者名
      船木壮太 岩松侑輝 岡田知篤 川脇徳久 吉川聡一 山添誠司 根岸雄一
    • 学会等名
      2021年電気化学秋季大会
  • [学会発表] Control of Cu metal exchange in thiolate protected gold-based 25 atoms alloy clusters2021

    • 著者名/発表者名
      R.Kaneko S.Miyajima T.Iwasa S.Hossain T.Kawawaki Y.Negishi
    • 学会等名
      錯体化学会第71回討論会
  • [学会発表] 焼成過程の理解に基づく高活性な金クラスター担持水分解光触媒の創製2021

    • 著者名/発表者名
      秋永有輝 平田桃子 川脇徳久 高畑遼 片岡実織 吉川聡一 寺西利治 山添誠司 根岸雄一
    • 学会等名
      第72回 コロイドおよび界面化学討論会
  • [学会発表] 極微細な白金助触媒ナノ粒子担持による可視光応答水分解光触媒の高活性化2021

    • 著者名/発表者名
      川地正将 矢崎大地 平山大祐 川脇徳久 加藤康作 山方啓 吉川聡一 山添誠司 根岸雄一
    • 学会等名
      第31回 日本MRS年次大会
  • [学会発表] 1 nm程度のPtクラスター助触媒担持による可視光応答水分解光触媒g-C3N4の高活性化2021

    • 著者名/発表者名
      矢崎大地 川地正将 平山大祐 川脇徳久 加藤康作 山方啓 吉川聡一 山添誠司 根岸雄一
    • 学会等名
      第40回 光がかかわる触媒化学シンポジウム
  • [学会発表] 超原子分子Ag23Pd2クラスターの合成と評価2021

    • 著者名/発表者名
      宮嶋小百合 金子凌 Sakiat Hossain 川脇徳久 岩佐豪 武次徹也 根岸雄一
    • 学会等名
      第15回 分子科学討論会

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公開日: 2022-12-28  

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